关键词:
羰基化合物
污染特征
光化学反应性
PBM-MCM模型
武汉
摘要:
在武汉市夏季典型臭氧污染时期(2021年7月31日—8月8日)开展大气羰基化合物的离线观测,分析不同臭氧浓度水平下羰基化合物的化学特征,并利用基于观测的光化学反应模型(PBM-MCM)识别羰基化合物对HO_(2)自由基和O_(3)生成的贡献.结果表明,武汉城区夏季高臭氧日大气羰基化合物总浓度为(33.63±3.76)μg·m^(-3),约为非高臭氧日的1.35倍.甲醛和乙醛是最主要的羰基化合物,两者均呈现“单峰型”日变化规律.武汉城区夏季高臭氧日与非高臭氧日乙醛和丙醛特征比值(C_(2)/C_(3))分别为3.78和4.78,表明高臭氧日受人为源影响较大.PBM-MCM模拟结果显示,在高臭氧日和非高臭氧日,甲醛的光化学反应的HO_(2)生成速率分别为2.62×10^(-9)h^(-1)和2.17×10^(-9)h^(-1),贡献率分别为27.32%和28.00%,说明甲醛对HO_(2)生成具有重要作用;且未输入羰基化合物观测数据模拟时O_(3)的净生成速率相比输入羰基化合物观测数据模拟时下降超过50%,表明羰基化合物对O_(3)的生成贡献大.甲醛和乙醛在高臭氧日和非高臭氧日均对臭氧生成的贡献最大,且明显高于其他非甲烷碳氢化合物.研究结果有助于提高对武汉市大气羰基化合物光化学反应性的认识,为武汉市政府科学防控臭氧污染提供科学依据.