关键词:
化学链燃烧
钙钛矿
氧载体
液压成型法
天然气
摘要:
氧载体是化学链燃烧技术的灵魂,而以往研究中氧载体通常存在固有缺陷,无法同时满足实际应用中对氧载体的多个性能指标的要求。同时,氧载体的批量制备存在成本较高、效率低下及效果不佳的问题,限制了化学链燃烧技术的进一步发展。基于液压成型法制备了CaMn_(0.5)Ti_(0.25)Fe_(0.125)Mg_(0.125)O_(3−δ)钙钛矿氧载体,并利用球磨法替代普通机械混合来进行前期物料的混合,以期改善物料混合不均的现象,增强氧载体的综合性能。在批次流化床中采用最新提出的甲烷化学链燃烧测试方法探究了球磨时间(1 h,2 h,3 h)、煅烧温度(1050℃,1150℃,1250℃,1350℃)和煅烧时间(4 h,8 h,12 h)这三个核心参数对氧载体性能的影响规律。结果表明:球磨时间影响氧载体的循环稳定性;煅烧温度严重影响氧载体的供氧能力、破碎强度和循环稳定性;煅烧时间影响氧载体的破碎强度和循环稳定性。最佳样品(球磨时间为3 h,煅烧温度为1250℃,煅烧时间为12 h)能实现99%以上的CH_(4)转化率和CO_(2)选择性,反应前后的XRD和SEM-EDS表征表明,氧载体的钙钛矿相形成良好,并具有优异的结构稳定性。