摘要:
锂金属具有高理论比容量(3860 mAh g-1),与高电压正极匹配构筑的锂金属电池可显著提升电池能量密度。但锂枝晶生长、不稳定的Solid-Electrolyte Interphase (SEI)膜及在DME(乙二醇二甲醚)醚类电解液中与高电压正极不兼容限制了高电压锂金属电池的应用。本文通过引入硅氧烷电解液取代DME醚类电解液,利用硅氧烷的高化学键能提升电解液的氧化稳定性使之兼容高电压正极材料。同时在硅氧烷电解液中,Li+和FSI-阴离子之间呈现出较强的配位能力,有利于FSI-阴离子优先在锂金属表面上还原生成富含LiF的SEI膜,有效抑制锂枝晶生长并提高Li+传输动力学。相比于DME电解液,电池在在DMS-1(二甲基二甲氧基硅烷)硅氧烷电解液中呈现出更好的电化学性能。Li||Cu电池在1.0 mA cm-2的电流密度下可以稳定循环300圈。Li||LFP和Li||NCM811全电池在DMS-1电解液中也呈现出优异的电化学性能。Li||LFP电池在2.0 C下循环400次后,其放电比容量没有出现明显的容量衰减。Li||NCM811电池在1.0 C下循环300次后,其放电比容量保持率为83%,显示出优异的循环稳定性。该工作开发的硅氧烷电解液,为构建长循环、高电压锂金属电池提供了一种有前景的策略。