关键词:
青藏高原
黑碳
化学组成
混合状态
老化模拟
摘要:
当前,对青藏高原牦牛粪燃烧排放的含黑碳(BC)颗粒物在老化过程中的演变机制了解还不足.为深入研究这一问题,本文采用氧化流动反应器模拟牦牛粪燃烧排放BC颗粒物的不同老化程度,并利用单颗粒气溶胶质谱仪对老化前后BC颗粒物的化学组成、混合状态、老化机制等进行了表征.结果显示,在不同程度的老化模拟过程中,牦牛粪燃烧排放的BC颗粒物均呈现显著的有机碳(OC)、硫酸盐(HSO_(4)^(−))和硝酸盐(NO_(3)^(−))离子峰特征.老化前,有机碳(其特征峰主要为m/z=27C_(2)H_(3)^(+)/CNH^(+)、37C_(3)H^(+)、43C_(2)H_(3)O^(+)、50C_(4)H_(2)^(+)、51C_(4)H_(3)^(+)和63C_(5)H_(3)^(+))在正离子相对峰面积中占比为42.8%,而硫酸盐在负离子相对峰面积中占比高达72.4%.基于自适应共振神经网络算法(ART-2a),将BC颗粒物分为4类:BC、BCN、BCOCS和Other.硫酸盐与BCOCS颗粒类型高度混合(99%),而硝酸盐与BCN颗粒类型高度混合(98%).此外,随着老化程度的增加,二次组分(如43C_(2)H_(3)O和62NO_(3)^(−))在各颗粒类型中的混合程度也越高.硝酸盐、草酸盐(89HC_(2)O_(4)^(−))和铵盐(18NH_(4)^(+))的数量百分比与老化程度呈显著的正相关关系,表明在BC颗粒物老化的过程中它们的贡献会增加.本研究有助于更加全面地理解青藏高原大气中BC颗粒物的行为,为该区域大气环境保护提供科学依据.