K/KCC-1催化碳酸二甲酯和乙醇酯交换合成碳酸甲乙酯

作     者：钱俊 刘飞 李欢欢 徐鑫 汤吉海 张竹修 乔旭 QIAN Jun;LIU Fei;LI Huanhuan;XU Xin;TANG Jihai;ZHANG Zhuxiu;QIAO Xu

作者机构：东华工程科技股份有限公司安徽合肥230024 南京工业大学化工学院材料化学工程国家重点实验室江苏南京210009 国家“江苏先进生物与化学制造协同创新中心”江苏南京210009 

出 版 物：《精细化工》 (Fine Chemicals)

年 卷 期：2024年第41卷第10期

页      面：2266-2272,2309页

核心收录：

学科分类：081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

基　　金：国家自然科学基金项目(21676141) 江苏省重点研发计划重大科技示范项目(BE2021710) 江苏高校“青蓝工程”项目 

主　　题：树突纤维状二氧化硅 固体碱 碳酸甲乙酯 酯交换 催化技术 

摘      要：以水热合成法制备的树突纤维状二氧化硅(KCC-1)为载体、乙酸钾为前驱体,采用等体积浸渍法制备了不同K理论负载量(x,x为K与Si物质的量的比值,分别为0.3、0.5、0.7、0.9、1.1)的固体碱催化剂(x K/KCC-1)。采用XRD、FTIR、BET、CO_(2)-TPD和SEM对x K/KCC-1进行了表征,评价了其对碳酸二甲酯(DMC)和乙醇进行酯交换反应合成碳酸甲乙酯(EMC)的催化性能。结果表明,x K/KCC-1具有2种碱性位,分别是由K_(2)SiO_(3)提供的弱碱性位和由K_(2)CO_(3)提供的中强碱性位,且随着K理论负载量的增加,弱碱性位点逐渐下降,中强碱性位点逐渐增强,催化剂的反应活性增强。K理论负载量≤0.9的x K/KCC-1仍保持KCC-1的树突纤维结构,使反应物分子能够较好地扩散到活性位点上,0.9K/KCC-1具有最高的催化活性。在反应温度为80℃、反应时间为5 h、乙醇与DMC(4.494 g)的物质的量比为4∶1、0.9K/KCC-1用量为DMC质量的5%的最佳反应条件下,DMC的转化率为91.0%,EMC的选择性为95.5%,且其具有良好的循环稳定性,重复使用5次后,DMC的转化率为86.7%,EMC的选择性为95.2%。