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氢化石墨炔对甲基汞的去除性能及机制研究

Study on the performance and mechanism of methylmercury removal by hydrogen substituted graphdiyne

作     者:李鸿鹄 鲁华英 彭喜燕 沈振华 安淼 揭翠 杨娇羽 LI Hong-hu;LU Hua-ying;PENG Xi-yan;SHEN Zhen-hua;AN Miao;JIE Cui;YANG Jiao-yv

作者机构:中南财经政法大学信息工程学院湖北武汉430073 湖北省生态环境厅宜昌生态环境监测中心湖北宜昌443000 宜昌市三峡库区生态环境监测站湖北宜昌443000 中南财经政法大学环境与健康研究中心湖北武汉430073 

出 版 物:《中国环境科学》 (China Environmental Science)

年 卷 期:2025年第45卷第1期

页      面:198-207页

核心收录:

学科分类:083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程(可授工学、理学、农学学位)] 08[工学] 

基  金:国家自然科学基金青年基金资助项目(52100134) 中南财经政法大学中央高校基本科研业务费专项资金资助项目(2722024EJ024) 中国博士后科学基金资助面上项目(2022M721284) 

主  题:氢化石墨炔 甲基汞 sp杂化碳 炔键 

摘      要:以三乙炔基苯为前驱体通过原位交叉偶联反应合成了氢化石墨炔(HsGDY),对比研究了新型sp杂化碳材料HsGDY与代表性传统sp^(2)杂化碳材料石墨烯(GE)的CH_(3)Hg^(+)吸附性能,探究了溶液pH值、投加量、离子强度、共存Hg^(2+)等条件对HsGDY的CH_(3)Hg^(+)吸附性能的影响规律,揭示了HsGDY对CH_(3)Hg^(+)的吸附脱除机制.HsGDY对CH_(3)Hg^(+)具有优良的吸附去除能力,明显优于GE.当HsGDY投加量为30mg,溶液pH=7,1.25μg/L CH_(3)Hg^(+)浓度条件下,HsGDY对CH_(3)Hg^(+)的最终去除效率可以接近100%.由于竞争吸附,离子强度增加,pH降低及共存Hg^(2+)会一定程度上抑制HsGDY对CH_(3)Hg^(+)的吸附.HsGDY具有良好的再生及重复利用性能,经过5次再生其CH_(3)Hg^(+)吸附去除效率仍可达到80%以上.结合拉曼光谱(Raman)、红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)等表征方法以及密度泛函理论(DFT)计算,深入研究了HsGDY对CH_(3)Hg^(+)的吸附脱除机制.结果表明,HsGDY对CH_(3)Hg^(+)的吸附为表面化学吸附,主要源自其炔键官能团与CH_(3)Hg^(+)间的相互作用.

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