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- 1 篇 教育学
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作者

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7 篇 韩布兴
7 篇 何玲
6 篇 刘志敏
6 篇 王慧勇
5 篇 崔国凯
5 篇 方真
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4 篇 高国华
4 篇 张永亚
4 篇 李晓凤
4 篇 吴海虹
4 篇 赵凤玉
4 篇 刘会贞
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3 篇 唐宁
3 篇 洪海龙
3 篇 张峰涛
3 篇 钱庆利

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130 篇 中文

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Ti-YNU-1分子筛中新型钛物种的确定及催化活性的理论计算

Ti-YNU-1分子筛中新型钛物种的确定及催化活性的理论计算

引用

中国化学会第30届学术年会-第三十三分会：绿色化学

作者：王译晨李蒙召周丹红辽宁师范大学化学化工学院

富Ti的Ti-YNU-1分子筛的红外光谱中930 cm特征峰属于一种新的骨架钛物种,而且表现出更高的催化活性。这个新型钛物种的结构以及催化作用机理尚不明确。本文应用密度泛函理论计算,研究了Ti-YNU-1分子筛上骨架钛物种的结构和振动光谱,考... 详细信息

富Ti的Ti-YNU-1分子筛的红外光谱中930 cm特征峰属于一种新的骨架钛物种,而且表现出更高的催化活性。这个新型钛物种的结构以及催化作用机理尚不明确。本文应用密度泛函理论计算,研究了Ti-YNU-1分子筛上骨架钛物种的结构和振动光谱,考察了活性中心结构以及1-己烯环氧化反应的催化机理,并与Ti-MWW分子筛进行对比。所有计算在B3LYP/6-31G(d,p)理论水平进行。结果表明,在富Ti的Ti-YNU-1分子筛的红外光谱中930 cm的Ti特征峰归属于Ti1OH(T6nest)或Ti6OH物种。在层间开放位点的钛氧活性中心上,1-己烯环氧化反应的活化能更低,表明Ti-YNU-1分子筛的活性高于Ti-MWW分子筛,与实验结果很好地吻合。

关键词： Ti-YNU-1 振动光谱钛氧活性中间体活化能垒密度泛函理论

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木质素β-O-4二聚体模型化合物的合成及其氧化偶联反应

木质素β-O-4二聚体模型化合物的合成及其氧化偶联反应

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中国化学会第30届学术年会-第三十三分会：绿色化学

作者：彭畅刘武军赵宗保中国科学院大连化学物理研究所

木质素是由苯丙烷单元（C9单元）通过碳氧键（β-O-4）或碳碳键（β-β）等链接而成的芳香族聚合物,在自然界含量非常丰富。研究木质素化学性质对实现生物质组分全利用具有极为重要的意义。由于其结构复杂,直接以木质素为反应物难以从... 详细信息

木质素是由苯丙烷单元（C9单元）通过碳氧键（β-O-4）或碳碳键（β-β）等链接而成的芳香族聚合物,在自然界含量非常丰富。研究木质素化学性质对实现生物质组分全利用具有极为重要的意义。由于其结构复杂,直接以木质素为反应物难以从分子水平上阐明反应的规律。近年来,通过研究结构相对简单的β-O-4二聚体模型化合物的反应性能,丰富了对木质素化学的科学认识。然而,文献报道的β-O-4二聚体模型化合物通常仅含有一个C9单元,无论从结构上还是从所携带官能团的种类上,尚不能较好地反应天然木质素所包含的结构特征。为了制备与木质素结构更为接近的β-O-4二聚体模型化合物,以可来源于生物质资源的环氧氯丙烷和芳香类化合物为原料,经多步反应,合成了系列由两个C9单元组成的β-O-4二聚体模型化合物。利用这些模型化合物,研究可能的氧化偶联反应,合成了一些结构新颖的化合物。

关键词：木质素模型化合物偶联反应绿色化学生物基原料

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环境响应的离子液体体系

环境响应的离子液体体系

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中国化学会第30届学术年会-第三十三分会：绿色化学

作者：王键吉河南师范大学化学化工学院绿色化学介质与反应教育部重点实验室

环境响应(温度、pH值、光响应等)材料已广泛应用于药物控释、传感材料、催化反应、纳米技术、工业分离等领域,是一类重要的智能材料。离子液体具有结构和性质可设计性,将某些环境响应的基团引入到离子液体的阴离子或阳离子上,即可设计... 详细信息

环境响应(温度、pH值、光响应等)材料已广泛应用于药物控释、传感材料、催化反应、纳米技术、工业分离等领域,是一类重要的智能材料。离子液体具有结构和性质可设计性,将某些环境响应的基团引入到离子液体的阴离子或阳离子上,即可设计环境响应的离子液体,产生一类新型环境响应材料。基于这种思路,我们设计合成了一系列对体系温度、溶液pH值、紫外光和CO响应的离子液体,研究了环境刺激手段对这些离子液体在水溶液中的自组装结构和离子液体-水体系相行为的调控作用。本文概要介绍本课题组在该方面的一些阶段性工作。主要内容包括:1.离子液体及其在水溶液中的自组装。2.环境响应离子液体:pH值、紫外光和CO对离子液体自组装体结构的调控。3.环境响应的离子液体-水两相体系:温度和CO对离子液体-水体系相行为的调控。4.环境响应离子液体体系在化学反应、产物分离、催化剂和离子液体循环利用等方面的应用。

关键词：离子液体环境响应自组装相行为调控

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使用超临界溶剂制备富官能团的木质素炭

使用超临界溶剂制备富官能团的木质素炭

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中国化学会第30届学术年会-第三十三分会：绿色化学

作者：罗嘉黄梅李靖方真中国科学院西双版纳热带植物园热带植物资源可持续利用重点实验室生物能源组中国科学院大学

使用绿色的亚/超临界溶剂对木质素原料进行炭化,有助于获得表面物理化学性质丰富的生物炭。利用脱碱木质素在260 oC的超临界乙醇中制备生物炭,表面含氧官能团总量达到1.35 mmol H/g,比表面2.3 m/g,炭收率达66.5%,炭中的碳含量达到75.7%... 详细信息

使用绿色的亚/超临界溶剂对木质素原料进行炭化,有助于获得表面物理化学性质丰富的生物炭。利用脱碱木质素在260 oC的超临界乙醇中制备生物炭,表面含氧官能团总量达到1.35 mmol H/g,比表面2.3 m/g,炭收率达66.5%,炭中的碳含量达到75.7%。研究表明,超临界乙醇充分削弱了木质素炭的羰基和醚键结构,并实际参与到炭结构的生成和稳定。超临界乙醇条件下得到的木质素炭结构不同于水热炭和热解炭的结构,并影响到炭的后续功能化处理。相对于热解炭来说,醇热炭经磺化处理后在酯化等反应中体现了较高的反应活性和稳定性。深入研究原料因素、溶剂因素和炭化参数对木质素炭化反应和炭结构的影响,将有助于木质素炭物理化学性质的定向获得以及特殊炭材料的制备和应用。

关键词：木质素炭超临界溶剂官能团稳定性

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酮醛类化合物液相选择氧化研究

酮醛类化合物液相选择氧化研究

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中国化学会第30届学术年会-第三十三分会：绿色化学

作者：吴鹏华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室

酮（醛）肟以及内酯化学品是石油化工领域重要合成中间体,其高效、绿色合成方法的研究具有理论和实际应用价值。近年,针对酮（醛）、氨和双氧水的氨氧化合成相应酮（醛）肟,酮的双氧水Baeyer-Villiger氧化合成内酯以及醛、氨和双氧水一... 详细信息

酮（醛）肟以及内酯化学品是石油化工领域重要合成中间体,其高效、绿色合成方法的研究具有理论和实际应用价值。近年,针对酮（醛）、氨和双氧水的氨氧化合成相应酮（醛）肟,酮的双氧水Baeyer-Villiger氧化合成内酯以及醛、氨和双氧水一锅法合成酰胺反应等清洁催化反应过程,我们开展了新型钛硅分子筛、锗硅分子筛、锡硅分子筛以及钛硅分子筛负载氢氧化铹双功能催化剂的研制和催化反应工艺过程的研究。本报告将综合汇报杂原子分子筛催化剂的制备及其氧化催化性能的研究进展。研发的层状Ti-MWW钛硅分子筛具有层间结构可修饰性和可塑性,经层间完全剥离或部分剥离以及层间硅烷化扩孔,有效提高了选择氧化催化性能[1]。Ti-MWW是催化环己酮、丁酮氨肟化反应的高效催化材料。而Ti-MOR钛硅分子筛具有更大的孔道结构在环己酮、丁酮以及乙醛的氨肟化反应中显示更优异的催化性能[2]。将Rh（OH）负载到钛硅分子筛或具有核壳结构的钛硅分子筛上,形成了具有醛氨肟化以及醛肟重排合成酰胺的双功能催化材料[3]。Sn-Y以及Ge-UTL等分子筛可以高效催化环己酮与双氧水的Baeyer-Villiger氧化选择性合成己内酯[4]。

关键词：杂原子分子筛钛硅分子筛液相氨氧化 Baeyer-Villiger氧化酮肟醛肟内酯

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碳硅复合材料负载金钯合金在无碱水相中催化苯甲醇氧化

碳硅复合材料负载金钯合金在无碱水相中催化苯甲醇氧化

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中国化学会第30届学术年会-第三十三分会：绿色化学

作者：郭启水万颖上海师范大学

金钯合金催化剂由于双金属间电子转移等原因比单金属催化剂在醇类选择氧化、饱和碳氢键活化、双氧水制备等反应中表现出更为优越的催化活性和产物选择性,但传统通过沉积沉淀法、溶胶法等后负载方法制备的金钯合金催化剂存在易团聚、易... 详细信息

金钯合金催化剂由于双金属间电子转移等原因比单金属催化剂在醇类选择氧化、饱和碳氢键活化、双氧水制备等反应中表现出更为优越的催化活性和产物选择性,但传统通过沉积沉淀法、溶胶法等后负载方法制备的金钯合金催化剂存在易团聚、易流失等缺点。我们通过通过多元共组装的方法制备负载有金钯的碳硅复合材料催化剂,载体中含有的巯基使金和钯离子均匀分布在载体中,经过焙烧还原后,形成大小均一的金钯合金粒子镶嵌在孔墙中,可以有效防止纳米粒子的团聚和流失。醇类的氧化是化工行业中重要的反应,但大部分的催化剂在催化醇类氧化时需要在有碱或有机溶剂中进行反应。我们合成的金钯合金催化剂在无碱水相中对苯甲醇具有良好的催化活性,通过添加巯基捕获实验、重复实验,表明催化剂也具有很好的稳定性,更加符合绿色化学的要求。通过苯甲醇氧化结果和XRD、XPS、TEM、EDS等多种表征方法结合,从晶格间距、电荷转移、原子键能等方面对金钯合金的形成以及催化机理有了更加深入的了解。

关键词：金钯合金有序介孔碳硅载体苯甲醇氧化无碱水相

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质子型氨基酸离子液体[AAE]X的酸性研究

质子型氨基酸离子液体[AAE]X的酸性研究

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中国化学会第30届学术年会-第三十三分会：绿色化学

作者：洪成彬张磊何玲陶国宏四川大学化学学院

质子型离子液体是一类重要的离子液体,在有机催化、自组装、电化学、生物材料等领域有着重要的应用。常见的质子型离子液体包括季铵盐、咪唑盐等离子液体,相比于常见的质子型离子液体,基于生物可再生原料的氨基酸离子液体具有原料可再... 详细信息

质子型离子液体是一类重要的离子液体,在有机催化、自组装、电化学、生物材料等领域有着重要的应用。常见的质子型离子液体包括季铵盐、咪唑盐等离子液体,相比于常见的质子型离子液体,基于生物可再生原料的氨基酸离子液体具有原料可再生和生产过程污染小(更绿色)的优势。酸性作为离子液体一种重要的性质,在很多领域起着不可或缺的作用。由于氨基酸离子液体的阳离子上有着一个或多个活泼氢,也可能具有酸性性质。我们之前报道过[AA]X型氨基酸离子液体的酸性,但是发现其酸性检测方法不能直接应用于检测[AAE]X型氨基酸离子液体的酸性。采用电位滴定法时,由于在[AAE]X型氨基酸离子液体的滴定终点会发生氨基酸酯的分解,从而得到与[AA]X型氨基酸离子液体完全不同的性质数据。因此,我们改进了电位滴定法的测试基准,从而获得了[AAE]X型氨基酸离子液体的pK数据。此外,我们还利用-NH的化学位移作为辅助手段,通过核磁共振氢谱测定[AAE]X型氨基酸离子液体的酸性。

关键词：质子型离子液体氨基酸离子液体酸性

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酸性六硝酰稀土酸盐离子液体的合成及结构研究

酸性六硝酰稀土酸盐离子液体的合成及结构研究

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中国化学会第30届学术年会-第三十三分会：绿色化学

作者：唐宁袁闻励何玲陶国宏四川大学化学学院

稀土离子由于具有独特的光、电、磁性质而在显示、催化、光纤通信、固体激光器、生物标记、超导、超强磁体等领域都有重要的应用价值。但由于稀土离子的水合焓很大,因此稀土化合物的合成和使用过程都要考虑水的影响。一种有效的方法是... 详细信息

稀土离子由于具有独特的光、电、磁性质而在显示、催化、光纤通信、固体激光器、生物标记、超导、超强磁体等领域都有重要的应用价值。但由于稀土离子的水合焓很大,因此稀土化合物的合成和使用过程都要考虑水的影响。一种有效的方法是使化合物具有较高的配位数,但是,由于这类稀土配合物中配位多面体的结构重组能很小,配位多面体容易转变甚至使溶剂分子参与配位,所以在水溶液中得到无溶剂的高配位化合物比较困难。我们通过在水溶液中按比例分别加入稀硝酸和稀土氧化物或硝酸盐以及烷基咪唑,一锅合成了具有酸性的六硝酰稀土酸盐离子液体,X-射线单晶结构证明获得的六硝酰稀土酸盐离子液体具有双齿配位的无水分子结构,但配位多面体有别于二甲基或三甲基咪唑鎓六硝酰稀土离子液体的结构。该方法合成简单,绿色环保,并实现了离子液体的双功能化设计。

关键词：稀土离子液体酸性单晶

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DBU/半纤维素催化CO2与环氧化物合成环状碳酸酯的研究

DBU/半纤维素催化CO2与环氧化物合成环状碳酸酯的研究

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中国化学会第30届学术年会-第三十三分会：绿色化学

作者：周秋生钟林新彭新文杜帆孙润仓华南理工大学制浆造纸国家重点实验室北京林业大学木质纤维化学北京市重点实验室

由二氧化碳与环氧化合物合成环状碳酸酯是人们研究的一个热点,其合成效率很大程度上依赖于绿色、高效催化剂的发展。木质纤维素等生物质资源的储量丰富,来源广泛,可再生,可降解。其中,半纤维素是木质纤维素中的主要组分之一,对其开发与... 详细信息

由二氧化碳与环氧化合物合成环状碳酸酯是人们研究的一个热点,其合成效率很大程度上依赖于绿色、高效催化剂的发展。木质纤维素等生物质资源的储量丰富,来源广泛,可再生,可降解。其中,半纤维素是木质纤维素中的主要组分之一,对其开发与利用正逐渐引起研究人员的重视。本文研究了DBU/半纤维素二元催化体系催化二氧化碳和环氧化物的偶联反应,同时考察了催化剂的组成、时间、温度以及压强对反应的影响。此外,探究了催化剂的再生性、适用性以及反应机理。结果表明,在最佳的反应条件下(DBU/半纤维素=5:1,2MPa,4h,120℃),碳酸丙烯酯的产率达到94%。半纤维素分子中的羟基和DBU的协同作用促进了环加成反应。

关键词： CO2固定生物质半纤维素

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TS/H2O2体系原子经济性导向含氧化学品的合成

TS/H2O2体系原子经济性导向含氧化学品的合成

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中国化学会第30届学术年会-第三十三分会：绿色化学

作者：刘月明吴立志卓佐西尹寒梅姚旭婷余云开唐智谋吴海虹华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室

HO是绿色氧化剂。钛硅分子筛（TS）/HO催化体系的建立为含氧化学品的原子经济性生成构筑了重要的技术平台。理论上,从碳原子经济性和氧原子经济性角度分析,TS/HO体系含氧化学品生成的化学反应中,其相应原子经济性应分别为100%和47%（如... 详细信息

HO是绿色氧化剂。钛硅分子筛（TS）/HO催化体系的建立为含氧化学品的原子经济性生成构筑了重要的技术平台。理论上,从碳原子经济性和氧原子经济性角度分析,TS/HO体系含氧化学品生成的化学反应中,其相应原子经济性应分别为100%和47%（如按一个有效氧原子计算的话也为100%）。然而对应于实际的化学反应过程,均难以达到理论值。基于TS/HO体系关键的科学问题-HO的高效活化和活性氧的高效传递[1],本文聚焦于TS/HO体系HO的反应网络,分别对肟的形成过程（实际上主要为催化形成羟胺的过程）和环氧化物的形成过程（如PO）进行系统地分析,发现,体系中HO的反应行为决定了实际化学反应过程是否能实现碳原子经济性和氧原子经济性的理论值。阶段性研究结果表明,从碳原子经济性角度,对于肟类化学品的高选择性生成而言,催化剂钛硅分子筛的催化活化HO的能力是决定性因素[2];对于环氧化物（如PO）的高选择性生成而言,Ti-O-O-H活性中间体的形成、稳定和传递的协同是决定性因素[3]。

关键词： TS/H2O2 原子经济性氧的活化与传递绿色合成

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