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14 篇 中国科学院长春应...
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12 篇 田文得
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复合物中环状接枝纳米粒子表面高分子结构及动力学的计算机模拟研究

复合物中环状接枝纳米粒子表面高分子结构及动力学的计算机模拟研...

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中国化学会2016年软物质理论计算与模拟会议

作者：施睿于林秀子钱虎军吕中元吉林大学理论化学研究所超分子结构与材料国家重点实验室

纳米粒子高分子复合物由于具有优于高分子本身的性能而应用广泛[1-3],因此,纳米粒子如何影响复合物宏观性质是近年来材料科学中重要的问题。Mackay等人[4]提出,在高分子体系中加入交联高分子纳米粒子可以大幅降低高分子复合物粘度,这与... 详细信息

纳米粒子高分子复合物由于具有优于高分子本身的性能而应用广泛[1-3],因此,纳米粒子如何影响复合物宏观性质是近年来材料科学中重要的问题。Mackay等人[4]提出,在高分子体系中加入交联高分子纳米粒子可以大幅降低高分子复合物粘度,这与通常无机纳米粒子产生的粘度增高效应不同[5]。为深入研究此类现象,我们设计了与交联高分子纳米粒子相似的无自由链末端的环状接枝纳米粒子的粗粒化模型进行模拟研究,对环状接枝纳米粒子表面界面层的高分子链结构、动力学性质进行了分析。通过对熔体链不同长度链段的切向以及径向回转半径的分析[6],可以看出,随着接枝密度的增大,切向和径向回转半径收敛的距离略有外推,这意味着增加接枝密度,纳米粒子对链段影响略有增大,图中虚线代表切向回转半径,可以看出,尽管链段长度增大,近距离处切向回转半径依然大于径向回转半径,由此可知,熔体链在靠近纳米粒子附近时,受纳米粒子影响有较强的取向作用;该作用在链段长度较小时消失于距离纳米粒子表面2倍链段回转半径处,随着链段的增大,纳米粒子的影响范围变小,在距纳米粒子表面约1.5倍链段回转半径处收敛。同时,我们对与纳米粒子尺寸相近的链段(长50)的松弛行为进行了分析,可以看出,在一定接枝密度、接枝链长的条件下,纳米粒子对体系中链段松弛行为影响十分显著(Fig.1b),环状接枝纳米粒子与交联纳米粒子体现出相似的加速链段松弛的行为。同时,在距离纳米粒子表面不同距离情况下,近处链段松弛加快,这与硬无机纳米粒子行为存在明显的不同。

关键词：高分子纳米复合物接枝纳米粒子环状接枝计算机模拟

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Molecular interpretation for the hybrid absorption-adsorption technique

Molecular interpretation for the hybrid absorption-adsorptio...

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中国化学会2016年软物质理论计算与模拟会议

作者： Jing Li Bei Liu Guangjin Chen Dapeng Cao Xianren Zhang College of Chemical Engineering Beijing University of Chemical Technology State Key Laboratory of Heavy Oil Processing China University of Petroleum

In this work,molecular dynamics(MD) simulations are performed to interpret the molecular mechanism for the hybrid absorption-adsorption technique(Nature Communications,2014,5,5147).We find the structuring of glycol molecules on the ZIF-8 surface,and observe the existence of the two glycol films featured with a highly ordered hydrogen bond network that surrounds *** investigate the different effects of the glycol film on the adsorption of gaseous CO and CH in ZIF-8/glycol slurry,and find that for CO,a deep potential well between the film and bulk solution is found,which causes the enrichment of CO molecules on the *** for CH molecules,the potential well ***,it is the strong adsorption of CO but not CH4 molecules on the film that induces the high selectivity of the hybrid absorption-adsorption technique.

关键词： Molecular interpretation hybrid absorption-adsorption technique molecular dynamics simulations

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Polymer Interfaces and Elastic Properties:Application of Self-Consistent Field Theory

Polymer Interfaces and Elastic Properties:Application of Sel...

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中国化学会2016年软物质理论计算与模拟会议

作者： Pingwen Zhang School of Mathematical Sciences Peking University

Interface between polymers,such as the amphiphilic molecules in aqueous solution,is ubiquitous in chemical *** of the competing hydrophilic and hydrophobic interactions,amphiphilic molecules spontaneously self-assemble into a variety of structures,including micelles and bilayers ***,the bilayer membranes could have different shapes and structures which depend crucially on their mechanical properties such as surface tension and elastic *** theoretical aspect,the self-consistent field theory provides a framework which is capable of accurately predicting the interface details and mechanical parameters of self-assembled bilayer *** an example,the self-consistent field theory is applied to a model system composed of rod-coil diblock copolymers dissolved in corresponding coil homopolymer *** liquid-crystalline behaviors of rod-coil diblock copolymers at the planar interface are *** changing the geometrical size asymmetry between the rod and coil blocks,different types of A-phases and C-phases distinguished by the spatial and orientational distribution of rod blocks are found and entirely *** equilibrium phase diagrams and phase transitions with respect to the chemical potential of copolymer,Flory-Huggins parameter and the Maier-Saupe parameter are given.

关键词：

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Study on the physics of polymer crystallization based on the rod-coil multi-blocks chain model

Study on the physics of polymer crystallization based on the...

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中国化学会2016年软物质理论计算与模拟会议

作者： Ping Tang Faqiang Liu Hongdong Zhang Feng Qiu Yuliang Yang Key Laboratory of Molecular Engineering of Polymer and Department of Macromolecular ScienceFudan University

Only by considering the long-chain characteristics of polymers can we understand the physics behind polymer *** focus on constructing the microscopic molecular theory to describe polymer crystallization based on the more accurate chain model,which can both consider the long-chain conformation entropy and the segment *** developing the self-consistent field theory for multi-block rod-coil copolymers as a model system,we can investigate the effect of chain structure such as the comonomer composition,block sequence(such as polyolefins) on the crystallization behavior,to understand the chain *** developed work will be helpful to understand the physical mechanism and essence of polymer crystallization and to guide the design of crystal structures.

关键词： polymer crystallization rod-coil multiblocks chain folding self-consistent field theory

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Conformational and Rouse Dynamic Properties of Dendritic Chains

Conformational and Rouse Dynamic Properties of Dendritic Cha...

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中国化学会2016年软物质理论计算与模拟会议

作者： Yuliang Yang Department of Macromolecular Science Fudan University

In this paper,the eigen-polynomials of the Rouse matrix for dendritic chains of G-generation with arbitrary spacer length n,and functionalities of the central segment（ f） and outer segments（ f） are derived with the aid of graph theoretical method developed earlier by *** et al.（*** Simul.,1998,7,521）.The exact expression for the dendrimer radius of gyration has also been obtained by using the relationships between the coefficients and the roots of the *** radii of gyration of dendritic chains with various f and f0 are calculated and *** the special case,i.e.,f = f and n = 0,the approximate eigenvalue-spectrum is obtained and agrees with the numerical result very ***,the dynamic properties,G'（w） and G"（w）,are calculated and compared to that of linear and star-like *** have also emphasized that the graph theoretical method is a quite versatile method,especially suitable for dealing with polymer chains with complex topological structures but still having certain symmetric elements in their chain graphs.

关键词： Conformational and Rouse Dynamic Properties of Dendritic Chains

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多尺度模拟方法的发展及其在功能材料模拟中的应用

多尺度模拟方法的发展及其在功能材料模拟中的应用

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中国化学会第30届学术年会-第二十五分会：化学信息学与化学计量学

作者：李有勇林海平王璐董慧龙纪玉金苏州大学功能纳米与软物质研究院

这里我将报告我们最近的一些研究进展,包括将多尺度模拟方法进行结合并应用于不同的材料体系。通过将原子尺度模拟和介观尺度模拟相结合,我们成功的模拟了聚合物太阳能电池、钙钛矿太阳能电池。通过密度泛函理论方法、分子动力学模拟我... 详细信息

这里我将报告我们最近的一些研究进展,包括将多尺度模拟方法进行结合并应用于不同的材料体系。通过将原子尺度模拟和介观尺度模拟相结合,我们成功的模拟了聚合物太阳能电池、钙钛矿太阳能电池。通过密度泛函理论方法、分子动力学模拟我们对不同纳米材料和生物材料进行了模拟,并阐述了它们结构与功能之间的内在联系以及相应的机制。通过扫描隧道显微镜(STM)表征和第一性原理计算、STM模拟我们得到了CH3NH3PbBr3单晶在低温下的最稳定表面的高分辨图像和原子结构。CH3NH3PbBr3单晶的最稳定表面被确定为CH3NH3分子和Br原子曝露的(010)重构表面。CH3NH3PbBr3单晶的最稳定表面的确定将对未来新一代太阳能电池材料的研发产生重要的指导作用。我们通过结合原子尺度模拟、介观尺度模拟、Graph Theory发展了预测体异质结聚合物太阳能电池的形貌和效率的新方法。我们利用我们的方法研究了影响形貌的重要参数,包括组成比、温度,并给出了实验中不能得到的参数的合理值,对设计BHJ聚合物太阳能电池提供了很好的参数调节方法,包括溶剂效应、添加剂、分子拓扑结构、多元组分的混合等不同参数,从而可以提供设计高效稳定的有机光伏电池的理论基础。

关键词：聚合物太阳能电池多尺度模拟原子尺度材料模拟

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交联软纳米粒子在高分子熔体中的非高斯扩散

交联软纳米粒子在高分子熔体中的非高斯扩散

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中国化学会2016年软物质理论计算与模拟会议

作者：钱虎军陈弢吕中元超分子结构与材料国家重点实验室吉林大学理论化学研究所

通过纳米粒子掺杂是实现高分子材料性能优化的常见手段[1]。因此,理解此类复合体系中各类纳米粒子的加入对复合物动力学性质的影响机制及规律至关重要。前期的大量研究已经表明,硬核型(接枝)无机粒子的加入往往会降低熔体高分子链的扩... 详细信息

通过纳米粒子掺杂是实现高分子材料性能优化的常见手段[1]。因此,理解此类复合体系中各类纳米粒子的加入对复合物动力学性质的影响机制及规律至关重要。前期的大量研究已经表明,硬核型(接枝)无机粒子的加入往往会降低熔体高分子链的扩散能力而导致复合物熔体粘度的增加[2]。与之不同,在熔体中加入单链交联软纳米粒子[3]或树枝状分子[4]却会大幅降低熔体粘度。为了解释此类粘度下降现象,在前期的工作中我们做了大量的模拟[5],结果表明:在此类体系中软纳米粒子的可变形性起到了至关重要的作用。这种形变能力赋予了纳米粒子与熔体间良好相互结合能力,体现出了典型的液/液界面特性,这与无机粒子体系中的固/液界面形成了鲜明的对比。而这种良好的界面结合能力和软纳米粒子固有的表面形变能力为界面处的熔体链段带来了明显的界面加速效应。并且随着纳米粒子的快速扩散,熔体链与纳米粒子发生多次碰撞,在多次碰撞及局部加速的协同作用下,熔体链的松弛将得到多级加速,最终导致熔体链的松弛不仅存在明显的加速效应而且加速效果随着链长的增加而逐级放大。而在此类复合体系中,纳米粒子的运动也是近年来大家所关心的重点[6]。首先,布朗运动中的高斯假设是否有必要是一个基本的物理问题。为了回答这个问题,实验上需要寻找一类扩散及其分布直接可测的特殊体系[7]来进行验证。而我们基于前期关于纳米粒子对熔体链动力学影响机制的研究,继续对体系中纳米粒子本身的动力学行为进行了详细研究。通过分析纳米粒子在具有不同聚合度熔体中的扩散行为及分布,发现:(a)就纳米粒子的扩散系数而言,我们获得了与理论[8]以及刘军等人的早期模拟[9]一致的结果,即纳米粒子的扩散系数只在短链体系中存在链长依赖性,而在长链体系中其扩散系数不随熔体链长的变化而变化;(b)更为重要的是,纳米粒子的扩散分布在短链体系中完全符合高斯分布特征,而在缠结体系中却体现出明显的非高斯行为。通过仔细对比我们发现,纳米粒子的扩散行为强烈依赖于回转半径和粒子半径相当的熔体链节的运动,前者的扩散系数及非高斯性大小和后者所具有的值基本相当;(c)此外,由于熔体链对纳米粒子运动的影响,纳米粒子的扩散在一定时间尺度上表现出了强烈的non-Markovian行为。

关键词：纳米粒子动力学非高斯扩散高分子/纳米粒子复合计算机模拟

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基于刚-柔多嵌段聚合物模拟聚合物结晶行为

基于刚-柔多嵌段聚合物模拟聚合物结晶行为

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中国化学会2016年软物质理论计算与模拟会议

作者：刘法强唐萍复旦大学

高分子材料的性质强烈依赖于其结晶行为以及结晶微观结构和形态。晶态和非晶态高分子在力学性能、热性能、光电性能等方面有很大不同。以机械性能为例,晶区链段影响材料的强度和刚性,非晶态链段影响材料的韧性,二者在材料中的形状、大... 详细信息

高分子材料的性质强烈依赖于其结晶行为以及结晶微观结构和形态。晶态和非晶态高分子在力学性能、热性能、光电性能等方面有很大不同。以机械性能为例,晶区链段影响材料的强度和刚性,非晶态链段影响材料的韧性,二者在材料中的形状、大小、分布以及相互作用共同决定了材料的机械性能。高分子材料的高性能化、功能化都依赖于我们对高分子结晶行为的深刻理解。高分子结晶问题的难点主要在于其复杂性:高分子材料本身存在分子量的多分散性、拓扑结构、序列分布及折叠链结构等众多差异,高分子的长链特征又使得其结晶时分子链相互缠绕,分子链折叠进入晶区过程受动力学控制,无法形成像小分子晶体那样完美的晶体结构,而呈现为半晶性聚合物,分子链在其中的构象问题也变得更为复杂。高分子的长链性质是其和小分子的主要区别,描述高分子结晶行为必须考虑其长链特征。高分子理论研究中常用易于数学表达的高斯链模拟长链高分子,然而结晶实验表明分子链在即将进入晶区之前已损失部分构象熵[1],[2],进入晶区后变成完全刚性。因此,用高斯链模型描述结晶高分子链会有较大误差,用刚性链或者半刚性链描述进入晶区的高分子更为精确,并且可以得到其取向信息。建立合适的链模型后,我们就可用场论方法建立预测高分子聚集形态及结构的分子理论,自洽场理论(Self-Consistent Field Theory,SCFT)已经在众多领域验证了其精确性[3]。我们构建了刚-柔多嵌段聚合物分子链模型,分别对应于结晶高分子中的晶区-非晶区链段,如图1所示。结合自洽场理论对高分子结晶行为进行研究。我们探讨了结晶过程中分子链的折叠行为及其影响因素等基本问题,为高分子结晶的分子理论提供新的思路。

关键词：聚合物结晶刚-柔多嵌段聚合物自洽场理论链折叠

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单链均聚物接枝球纳米粒子的自组装行为:自洽场结合密度泛函理论研究

单链均聚物接枝球纳米粒子的自组装行为:自洽场结合密度泛函理论...

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中国化学会2016年软物质理论计算与模拟会议

作者：张添财杨颖梓邱枫复旦大学高分子科学系聚合物分子工程国家重点实验室

聚合物/纳米粒子复合材料正成为有机/无机杂化领域重要的研究方向之一。纳米粒子能改善聚合物材料的光学、电学和力学性能。聚合物基体则通过微相分离形成多种有序结构,为纳米粒子的分布提供模板。近来,程正迪课题组合成并研究了线形均... 详细信息

聚合物/纳米粒子复合材料正成为有机/无机杂化领域重要的研究方向之一。纳米粒子能改善聚合物材料的光学、电学和力学性能。聚合物基体则通过微相分离形成多种有序结构,为纳米粒子的分布提供模板。近来,程正迪课题组合成并研究了线形均聚合物一端化学接枝纳米分子粒子的结构（简称为AP分子）,并发现其本体自组装成多种小于10nm的有序纳米结构[1]。为了系统地研究由柔性单链和刚性球形纳米粒子构成的AP分子熔体的自组装行为,我们采用由Thompson等人[2]发展的自洽场结合密度泛函的理论（SCFT/DFT）方法,得到以链体积分数fA和Flory-Huggins相互作用参数χ为参量的相图,如Figure 1所示。将AP分子的相图与两嵌段共聚物的相图比较[3],虽然都有层状相（L）、柱状相（C）、Gyroid相（G）、球状相（S）和无序态（disordered）,但相图仍有较大的区别:（1）AP分子的相图是不对称的。在fA＜0.5的区域,并没有和两嵌段共聚物一样形成的G、C、S相;（2）在0.26＜fA＜0.325区域为球体积排除主导的紧密堆积结构;（3）在0.325＜fA＜0.5区域,有序无序转变（ODT）线向更低的χN偏移,即AP分子更容易分相。此外,AP分子的相结构的周期总比相同fA和χN参数下的两嵌段分子更小;（4）C相区与两嵌段共聚物相比明显变宽,G相区和L相区向更小的fA偏移。我们的计算结果重现了实验中观察到的单链AP分子熔体的所有相形态及各形态出现的顺序[1],给出了完整的相图并预言了在L、G、C相的富粒子区域,粒子总是液态排列以获得更大的平动熵。我的的理论方法适用于同时包含刚性和柔性组分的复杂体系,并容易推广到不同结构的线型链与纳米粒子的复合物体系,如单链两端接粒子的哑铃型分子。这种理论框架有助于预测有序相形貌和计算体系相图,为研究可应用于先进材料的有序纳米结构提供了有效的手段。

关键词：单链均聚物接枝球纳米粒子自组装行为自洽场和密度泛函理论

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一种成盐作用诱导的电荷转移效应用于提高偶氮衍生物基器件的阻抗记忆性能

一种成盐作用诱导的电荷转移效应用于提高偶氮衍生物基器件的阻抗...

引用

第八届国际分子模拟与信息技术应用学术会议

作者：刘全徐庆锋董慧龙李华陈冬赟王丽华李有勇路建美苏州大学材料与化学化工学部苏州大学功能纳米与软物质研究院

在此次研究中,报道合成了一种新的有机共轭分子,AZOCP,及其樟脑磺酸盐(AZOCP-CSA).其光物理性质和电化学性质揭示出在樟脑磺酸盐中形成了一个加强的π-π共轭键,这是因为成盐作用效应.成盐反应在形成更加有序的堆积的纳米晶体薄膜的过... 详细信息

在此次研究中,报道合成了一种新的有机共轭分子,AZOCP,及其樟脑磺酸盐(AZOCP-CSA).其光物理性质和电化学性质揭示出在樟脑磺酸盐中形成了一个加强的π-π共轭键,这是因为成盐作用效应.成盐反应在形成更加有序的堆积的纳米晶体薄膜的过程中扮演着重要的角色,从AFM和XRD分析中能得到证明,从而引起电荷载体转移的增强.器件性能的对比可以看出,以成盐化合物为基底的器件在开/关比,保持时间和可重写周期方面有着更好的电阻存储器行为.等温Ⅰ-Ⅴ修正线和理论计算都证明了电阻性能是电场诱导电荷转移效应的结果,和樟脑磺酸盐的器件性能增强是因为发生了强烈的成盐作用诱导了电荷转移.实验发现一种简单的且有效的成盐方法,通过诱导一个强烈的电荷转移效应,也许可以普遍的提升其他有机电阻存储器的性能.

关键词：偶氮衍生物成盐作用电荷转移效应电阻存储器记忆性能

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