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电子穿梭物质强化Shewanella oneidensis MR-1对磺胺甲噁唑的降解研究

电子穿梭物质强化Shewanella oneidensis MR-1对磺胺甲噁唑的降解...

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中国土壤学会土壤环境专业委员会第十九次会议暨“农田土壤污染与修复研讨会”第二届山东省土壤污染防控与修复技术研讨会

作者：周晨王慧晴吴康 Yousaf Amina 司友斌安徽农业大学资源与环境学院

磺胺类抗生素是一类人工合成、具有广谱抗菌效果的药物,被广泛用于畜牧水产养殖和人体医药。由于大部分磺胺类抗生素不能被完全代谢利用,以粪便的形式进入土壤环境中。磺胺类抗生素在环境中降解转化过程较慢,容易造成长期残留。磺胺甲... 详细信息

磺胺类抗生素是一类人工合成、具有广谱抗菌效果的药物,被广泛用于畜牧水产养殖和人体医药。由于大部分磺胺类抗生素不能被完全代谢利用,以粪便的形式进入土壤环境中。磺胺类抗生素在环境中降解转化过程较慢,容易造成长期残留。磺胺甲噁唑（SMX）作为离子型极性化合物,在环境中会以多种形态存在,导致它在土壤/沉积物上的吸附降解较难,且降解转化机理复杂。研究发现,铁还原微生物Geobacter metallireducens、Shewanella oneidensis MR-1可进行腐殖质呼吸,能以三价铁为唯一电子接受体氧化有机底物支持自身生长。蒽醌-2,6-二磺酸钠（AQDS）、核黄素（VB）作为电子穿梭体,能够加速反应中的电子传递过程进而促进铁还原菌降解有机底物,电子穿梭物质一方面可以通过电子传递使菌体获得能量从而快速生长,加快对有机底物的降解;另一方面,电子穿梭物质可以通过自身的氧化还原作用,氧化有机污染物。本文选用铁还原菌Shewanella oneidensis MR-1作为模式菌株进行纯培养,探讨电子穿梭物质AQDS、VB强化MR-1对磺胺甲噁唑（SMX）的降解效果;通过主成分分析,揭示不同种类及浓度的电子穿梭体对SMX降解率的影响,利用电化学方法定量表征AQDS和VB的电子转移能力。主要研究结果如下:研究了*** MR-1的生长曲线及其对SMX的降解动力学。结果表明,SMX初始浓度为0、10、20、30、50、70 mg/L,30℃恒温避光培养5 d时,SMX的降解率分别为42.38%、24.56%、14.51%、13.36%、3.35%。MR-1能以SMX为碳源,对一定浓度范围的SMX具有降解转化作用;随着SMX初始浓度增大,MR-1的生长呈现被抑制趋势,SMX的降解率也逐渐减小,当SMX浓度超过70mg/L时,MR-1生长和SMX降解被完全抑制。研究了电子穿梭物质对*** MR-1降解SMX的影响。结果表明,电子介体AQDS和VB极大地促进MR-1对SMX的降解,随着电子穿梭物质浓度的增加,MR-1对SMX的降解率也随之大大提高。添加0.2 m M AQDS、0.5 m M AQDS、1μM VB、3μM VB体系中SMX降解率分别为57.73%、70.7%、79.73%、95.26%。不同电子介体强化MR-1降解SMX的能力不同,与AQDS相比,VB对MR-1降解SMX的促进作用更强。通过电子穿梭体对SMX降解影响的主成分分析（PCA）和电子传递能力（ETC）定量表征,初步揭示电子穿梭物质强化*** MR-1降解SMX的机制。主成分分析包括两个主成分,从第一主成分（PC1）来看,低浓度电子介体对SMX降解的促进作用更大,而高浓度电子介体可能会对SMX降解有一定抑制;从第二主成分（PC2）来看,电子介体VB相比AQDS而言,对MR-1降解SMX的影响更大。电子穿梭体的ETC定量表征表明,随着电子穿梭体浓度升高其ETC随之增加,且VB的ETC总体要高于AQDS。

关键词：电子穿梭体铁还原菌磺胺甲噁唑生物降解

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锑对土壤微生物活性及细菌群落结构的影响研究

锑对土壤微生物活性及细菌群落结构的影响研究

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中国土壤学会土壤环境专业委员会第十九次会议暨“农田土壤污染与修复研讨会”第二届山东省土壤污染防控与修复技术研讨会

作者：王艾花何孟常北京师范大学环境学院/水环境模拟国家重点实验室

锑（Antimony,Sb）是一种具有毒性的类金属元素。含锑产品的广泛生产应用造成严重的土壤锑污染问题。如何来评价锑对土壤环境质量的影响?随着土壤微生物生态学研究的不断深入,采用微生物学指标评价土壤重金属污染受到人们的关注。本研... 详细信息

锑（Antimony,Sb）是一种具有毒性的类金属元素。含锑产品的广泛生产应用造成严重的土壤锑污染问题。如何来评价锑对土壤环境质量的影响?随着土壤微生物生态学研究的不断深入,采用微生物学指标评价土壤重金属污染受到人们的关注。本研究在室内模拟培养条件下,采用生物化学方法及高通量测序技术探究不同浓度的Sb（Ⅲ）和Sb（V）(0～1600 mg kg-1)在不同的暴露时间（7,14,28,56 d）下对土壤微生物活性及细菌群落结构等微生物指标的影响,为锑污染土壤的环境质量评价及建立有效的土壤锑污染预警指标体系提供重要参考。本研究的主要结论和结果如下:（1）对土壤微生物生物量碳（Microbial Biomass Carbon,MBC）的研究结果表明,与空白对照相比,在培养7d时,Sb（Ⅲ）增加土壤MBC,随着培养时间的延长,在培养56d时,Sb（Ⅲ）降低土壤中MBC。对于Sb（V）来说,在短期培养下,Sb（V）对土壤MBC的影响较小,在培养56d时,高浓度的Sb（V）降低土壤中MBC。Sb（Ⅲ）和Sb（V）对土壤基础呼吸作用的影响与对微生物生物量碳的影响规律具有相一致性。说明Sb可能是通过影响土壤微生物生物数量进而影响土壤呼吸作用。（2）Sb（Ⅲ）和Sb（V）对土壤不同酶活性的影响是不同的。在短期培养下,Sb（Ⅲ）和Sb（V）抑制荧光素二乙酸酯（Fluorescein diacetate,FDA）酶。随着培养时间的延长,Sb（Ⅲ）和Sb（V）对FDA酶活性的抑制作用不明显。脱氢酶是反映土壤氧化还原潜力的重要酶,在整个培养过程中,Sb（Ⅲ）和Sb（V）对脱氢酶活性的影响不显著。土壤中β-葡萄糖苷酶、脲酶、酸性磷酸酶分别是与土壤C、N、P循环相关的重要酶。在整个培养过程中,Sb（Ⅲ）和Sb（V）对β-葡萄糖苷酶活性的影响较小;与空白对照相比,Sb（Ⅲ）和Sb（V）抑制土壤中脲酶活性;与空白对照相比,在短期培养下,高浓度的Sb（Ⅲ）和Sb（V）抑制酸性磷酸酶活性,随着培养时间的延长,Sb（Ⅲ）和Sb（V）对酸性磷酸酶活性的影响作用不显著。（3）高通量测序结果表明,Sb（Ⅲ）和Sb（V）降低土壤中细菌的多样性,改变土壤细菌群落组成。低浓度（50 ***-1）的Sb（Ⅲ）和Sb（V）对土壤中细菌群落组成的影响较小。高浓度(1600 mg kg)下对细菌群落组成的影响较大。对比在门（phylum）、纲（class）、目（order）、科（family）、属（genus）等水平上锑对细菌群落结构的影响可知,Sb（Ⅲ）和Sb（V）对门水平上细菌群落组成的影响较小,对属水平上的影响较大。在属水平上,将高浓度（1600 mg kg-1）Sb（Ⅲ）和Sb（V）处理的样品中微生物丰度与空白对照组进行差异性分析可知,高浓度Sb（Ⅲ）显著抑制土壤中Limnobacter、Ohtaekwangia、Gp4、Gp6、Gemmatimonas、Nitrospira等微生物的丰度（p<0.05）,促进土壤中Pseudomonas、Parcubacteriaenerancertaeedis、Sphingomonas、Subdivision3enerancertaeedis、Armatimonadetesp5等微生物的丰度;高浓度Sb（V）显著的抑制土壤中Limnobacter、GP4、GP3、Aridibacter、Pirellula、Nitrospira等微生物的丰度（p<0.05）,促进土壤中Sphingomonas、Pseudomonas、Gemmatimonas等微生物的丰度。

关键词：锑土壤微生物量碳呼吸作用酶活性细菌群落结构

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电子穿梭物质强化Shewanella oneidensis MR-1对磺胺甲噁唑的降解研究

电子穿梭物质强化Shewanella oneidensis MR-1对磺胺甲噁唑的降解...

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中国土壤学会土壤环境专业委员会第十九次会议暨农田土壤污染与修复研讨会、第二届山东省土壤污染防控与修复技术研讨会

作者：周晨王慧晴吴康 Yousaf Amina 司友斌安徽农业大学资源与环境学院合肥 230036

磺胺类抗生素是一类人工合成、具有广谱抗菌效果的药物,被广泛用于畜牧水产养殖和人体医药.由于大部分磺胺类抗生素不能被完全代谢利用,以粪便的形式进入土壤环境中.磺胺类抗生素在环境中降解转化过程较慢,容易造成长期残留.磺胺甲噁唑(... 详细信息

磺胺类抗生素是一类人工合成、具有广谱抗菌效果的药物,被广泛用于畜牧水产养殖和人体医药.由于大部分磺胺类抗生素不能被完全代谢利用,以粪便的形式进入土壤环境中.磺胺类抗生素在环境中降解转化过程较慢,容易造成长期残留.磺胺甲噁唑(SMX)作为离子型极性化合物,在环境中会以多种形态存在,导致它在土壤/沉积物上的吸附降解较难,且降解转化机理复杂.研究发现,铁还原微生物Geobacter metallireducens、Shewanella oneidensis MR-1 可进行腐殖质呼吸,能以三价铁为唯一电子接受体氧化有机底物支持自身生长.蒽醌-2,6-二磺酸钠(AQDS)、核黄素(VB2)作为电子穿梭体,能够加速反应中的电子传递过程进而促进铁还原菌降解有机底物,电子穿梭物质一方面可以通过电子传递使菌体获得能量从而快速生长,加快对有机底物的降解;另一方面,电子穿梭物质可以通过自身的氧化还原作用,氧化有机污染物.本文选用铁还原菌Shewanella oneidensis MR-1 作为模式菌株进行纯培养,探讨电子穿梭物质AQDS、VB2 强化MR-1 对磺胺甲噁唑(SMX)的降解效果;通过主成分分析,揭示不同种类及浓度的电子穿梭体对SMX 降解率的影响,利用电化学方法定量表征AQDS 和VB2 的电子转移能力.主要研究结果如下：研究了*** MR-1 的生长曲线及其对SMX的降解动力学.结果表明,SMX 初始浓度为0、10、20、30、50、70 mg/L,30℃恒温避光培养5 d 时,SMX的降解率分别为42.38％、24.56％、14.51％、13.36％、3.35％.MR-1 能以SMX为碳源,对一定浓度范围的SMX 具有降解转化作用;随着SMX 初始浓度增大,MR-1 的生长呈现被抑制趋势,SMX 的降解率也逐渐减小,当SMX 浓度超过70mg/L 时,MR-1 生长和SMX 降解被完全抑制.研究了电子穿梭物质对*** MR-1 降解SMX 的影响.结果表明,电子介体AQDS 和VB2 极大地促进MR-1 对SMX 的降解,随着电子穿梭物质浓度的增加,MR-1 对SMX 的降解率也随之大大提高.添加0.2 mM AQDS、0.5 mM AQDS、1 μM VB2、3 μM VB2 体系中SMX降解率分别为57.73％、70.7％、79.73％、95.26％.不同电子介体强化MR-1 降解SMX 的能力不同,与AQDS 相比,VB2对MR-1 降解SMX 的促进作用更强.通过电子穿梭体对SMX 降解影响的主成分分析(PCA)和电子传递能力(ETC)定量表征,初步揭示电子穿梭物质强化*** MR-1 降解SMX 的机制.主成分分析包括两个主成分,从第一主成分(PC1)来看,低浓度电子介体对SMX 降解的促进作用更大,而高浓度电子介体可能会对SMX 降解有一定抑制;从第二主成分(PC2)来看,电子介体VB2 相比AQDS 而言,对MR-1 降解SMX 的影响更大.电子穿梭体的ETC 定量表征表明,随着电子穿梭体浓度升高其ETC 随之增加,且VB2 的ETC 总体要高于AQDS.

关键词：电子穿梭体铁还原菌磺胺甲噁唑生物降解

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锑对土壤微生物活性及细菌群落结构的影响研究

锑对土壤微生物活性及细菌群落结构的影响研究

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中国土壤学会土壤环境专业委员会第十九次会议暨农田土壤污染与修复研讨会、第二届山东省土壤污染防控与修复技术研讨会

作者：王艾花何孟常北京师范大学环境学院/水环境模拟国家重点实验室北京 100875

锑(Antimony,Sb)是一种具有毒性的类金属元素.含锑产品的广泛生产应用造成严重的土壤锑污染问题.如何来评价锑对土壤环境质量的影响？随着土壤微生物生态学研究的不断深入,采用微生物学指标评价土壤重金属污染受到人们的关注.本研究在... 详细信息

锑(Antimony,Sb)是一种具有毒性的类金属元素.含锑产品的广泛生产应用造成严重的土壤锑污染问题.如何来评价锑对土壤环境质量的影响？随着土壤微生物生态学研究的不断深入,采用微生物学指标评价土壤重金属污染受到人们的关注.本研究在室内模拟培养条件下,采用生物化学方法及高通量测序技术探究不同浓度的Sb(Ⅲ)和Sb(V)(0～1600 mg kg-1)在不同的暴露时间(7,14,28,56 d)下对土壤微生物活性及细菌群落结构等微生物指标的影响,为锑污染土壤的环境质量评价及建立有效的土壤锑污染预警指标体系提供重要参考.本研究的主要结论和结果如下：(1)对土壤微生物生物量碳(Microbial Biomass Carbon,MBC)的研究结果表明,与空白对照相比,在培养7d 时,Sb(Ⅲ)增加土壤MBC,随着培养时间的延长,在培养56d 时,Sb(Ⅲ)降低土壤中MBC.对于Sb(V)来说,在短期培养下,Sb(V)对土壤MBC的影响较小,在培养56d时,高浓度的Sb(V)降低土壤中***(Ⅲ)和Sb(V)对土壤基础呼吸作用的影响与对微生物生物量碳的影响规律具有相一致性.说明Sb 可能是通过影响土壤微生物生物数量进而影响土壤呼吸作用.(2)Sb(Ⅲ)和Sb(V)对土壤不同酶活性的影响是不同的.在短期培养下,Sb(Ⅲ)和Sb(V)抑制荧光素二乙酸酯(Fluorescein diacetate,FDA)酶.随着培养时间的延长,Sb(Ⅲ)和Sb(V)对FDA 酶活性的抑制作用不明显.脱氢酶是反映土壤氧化还原潜力的重要酶,在整个培养过程中,Sb(Ⅲ)和Sb(V)对脱氢酶活性的影响不显著.土壤中β-葡萄糖苷酶、脲酶、酸性磷酸酶分别是与土壤C、N、P循环相关的重要酶.在整个培养过程中,Sb(Ⅲ)和Sb(V)对β-葡萄糖苷酶活性的影响较小;与空白对照相比,Sb(Ⅲ)和Sb(V)抑制土壤中脲酶活性;与空白对照相比,在短期培养下,高浓度的Sb(Ⅲ)和Sb(V)抑制酸性磷酸酶活性,随着培养时间的延长,Sb(Ⅲ)和Sb(V)对酸性磷酸酶活性的影响作用不显著.(3)高通量测序结果表明,Sb(Ⅲ)和Sb(V)降低土壤中细菌的多样性,改变土壤细菌群落组成.低浓度(50 ***-1)的Sb(Ⅲ)和Sb(V)对土壤中细菌群落组成的影响较小.高浓度(1600 mg kg-1)下对细菌群落组成的影响较大.对比在门(phylum)、纲(class)、目(order)、科(family)、属(genus)等水平上锑对细菌群落结构的影响可知,Sb(Ⅲ)和Sb(V)对门水平上细菌群落组成的影响较小,对属水平上的影响较大.在属水平上,将高浓度(1600 mg kg-1)Sb(Ⅲ)和Sb(V)处理的样品中微生物丰度与空白对照组进行差异性分析可知,高浓度Sb(Ⅲ)显著抑制土壤中Limnobacter、Ohtaekwangia、Gp4、Gp6、Gemmatimonas、Nitrospira 等微生物的丰度(p < 0.05),促进土壤中Pseudomonas、Parcubacteria_genera_incertae_sedis、Sphingomonas、Subdivision3_genera_incertae_sedis、Armatimonadetes_gp5 等微生物的丰度;高浓度Sb(V)显著的抑制土壤中Limnobacter、GP4、GP3、Aridibacter、Pirellula、Nitrospira 等微生物的丰度(p < 0.05),促进土壤中Sphingomonas、Pseudomonas、Gemmatimonas 等微生物的丰度.

关键词：锑土壤微生物量碳呼吸作用酶活性细菌群落结构

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电催化氧化降解抗生素磺胺研究

电催化氧化降解抗生素磺胺研究

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中国土壤学会土壤环境专业委员会第十九次会议暨“农田土壤污染与修复研讨会”第二届山东省土壤污染防控与修复技术研讨会

作者：王慧晴李燕吴康 Yousaf Amina 司友斌安徽农业大学资源与环境学院

磺胺类抗生素（Sulfonamides,SAs）是一类具有对氨基苯磺酰胺结构药物的总称,有广谱抗菌性,目前广泛应用于人类医疗、畜牧水产养殖等行业。磺酰胺基上的氢被不同的杂环取代,形成不同种类的磺胺药物,主要包括磺胺嘧啶、磺胺甲噁唑、磺胺... 详细信息

磺胺类抗生素（Sulfonamides,SAs）是一类具有对氨基苯磺酰胺结构药物的总称,有广谱抗菌性,目前广泛应用于人类医疗、畜牧水产养殖等行业。磺酰胺基上的氢被不同的杂环取代,形成不同种类的磺胺药物,主要包括磺胺嘧啶、磺胺甲噁唑、磺胺吡啶、磺胺噻唑、磺胺二甲基嘧啶等。高级氧化技术（AOPs）依靠产生强氧化性的羟基自由基（·OH）来降解污染物,与传统方法相比,具备环境友好性而受到越来越多的关注。AOPs包括臭氧氧化法、湿式空气氧化法、光催化氧化法、Fenton法、电催化氧化法。其中,电催化氧化技术因其具有用途广泛、操作简单、降解高效和环境友好等优点被认为是最有发展前途的AOPs之一,尤其适用于废水中具有生物毒性和抗生物降解的农药、抗生素、芳香烃类等持久性有机污染物的处理。本文选用磺胺类抗生素的母体物质磺胺（Sulfonamide,SA）作为目标污染物,研究磺胺废水的电催化降解动力学,考察电流强度、电极间距、阳极材料、SA初始浓度、溶液p H、电解质种类及浓度等因素对SA降解的影响,运用循环伏安法和水杨酸自由基捕获法研究电催化降解SA的作用机制,并利用HPLC-MS分析SA电化学降解产物与降解途径。主要研究结果如下:研究了磺胺的电化学降解动力学。结果表明,SA初始浓度20 mg/L,电流强度500 m A,钛镀铂作阳极,石墨作阴极,电极间距6 cm,溶液p H 3.0,电解质Na2SO4浓度50 mmol/L时,电催化氧化3 h时SA降解率为89.2%。SA的电催化降解过程符合Langmuir-Hinshelwood模型,拟合的假一级动力学方程为y=0.08452+0.01198x,降解速率常数为0.01198 min。研究了电化学反应条件对SA降解率的影响。结果显示,电流强度、电解质浓度越高,电极间距越大,越有利于SA的降解;阳极材料为钛镀铂时降解效率最好,钛镀铱钽其次,石墨电极效果最差;底物初始浓度增加,SA降解率有所下降;酸性条件下,SA降解效果较好;电解质种类对SA降解率有一定影响,Na NO3效果最好,Na Cl次之,Na2SO4、Na2CO3效果相差不大。运用循环伏安法（CV）研究了SA在电极上的降解行为,表明电化学降解SA是直接氧化和间接氧化共同作用的过程;以水杨酸作为羟基自由基（·OH）的捕获剂,证实电极反应中羟基自由基等中介体的间接氧化作用;通过HPLC-MS分析SA的电化学降解产物,直接氧化和间接氧化的中间产物不一致,阳极直接氧化是将SA苯环上连接的氨基氧化为硝基,·OH的间接氧化是先与苯环相连形成酚类物质,然后再进行接下来的氧化降解。

关键词：电化学降解磺胺阳极氧化羟基自由基

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电催化氧化降解抗生素磺胺研究

电催化氧化降解抗生素磺胺研究

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中国土壤学会土壤环境专业委员会第十九次会议暨农田土壤污染与修复研讨会、第二届山东省土壤污染防控与修复技术研讨会

作者：王慧晴李燕吴康 Yousaf Amina 司友斌安徽农业大学资源与环境学院合肥 230036

磺胺类抗生素(Sulfonamides,SAs)是一类具有对氨基苯磺酰胺结构药物的总称,有广谱抗菌性,目前广泛应用于人类医疗、畜牧水产养殖等行业.磺酰胺基上的氢被不同的杂环取代,形成不同种类的磺胺药物,主要包括磺胺嘧啶、磺胺甲噁唑、磺胺吡... 详细信息

磺胺类抗生素(Sulfonamides,SAs)是一类具有对氨基苯磺酰胺结构药物的总称,有广谱抗菌性,目前广泛应用于人类医疗、畜牧水产养殖等行业.磺酰胺基上的氢被不同的杂环取代,形成不同种类的磺胺药物,主要包括磺胺嘧啶、磺胺甲噁唑、磺胺吡啶、磺胺噻唑、磺胺二甲基嘧啶等.高级氧化技术(AOPs)依靠产生强氧化性的羟基自由基(·OH)来降解污染物,与传统方法相比,具备环境友好性而受到越来越多的关注.AOPs 包括臭氧氧化法、湿式空气氧化法、光催化氧化法、Fenton 法、电催化氧化法.其中,电催化氧化技术因其具有用途广泛、操作简单、降解高效和环境友好等优点被认为是最有发展前途的AOPs 之一,尤其适用于废水中具有生物毒性和抗生物降解的农药、抗生素、芳香烃类等持久性有机污染物的处理.本文选用磺胺类抗生素的母体物质磺胺(Sulfonamide,SA)作为目标污染物,研究磺胺废水的电催化降解动力学,考察电流强度、电极间距、阳极材料、SA初始浓度、溶液pH、电解质种类及浓度等因素对SA 降解的影响,运用循环伏安法和水杨酸自由基捕获法研究电催化降解SA 的作用机制,并利用HPLC-MS分析SA 电化学降解产物与降解途径.主要研究结果如下：研究了磺胺的电化学降解动力学.结果表明,SA 初始浓度20 mg/L,电流强度500 mA,钛镀铂作阳极,石墨作阴极,电极间距6 cm,溶液pH 3.0,电解质Na2SO4 浓度50 mmol/L 时,电催化氧化3 h 时SA 降解率为89.2％.SA 的电催化降解过程符合Langmuir-Hinshelwood 模型,拟合的假一级动力学方程为y=0.08452+0.01198x,降解速率常数为0.01198 min-1.研究了电化学反应条件对SA 降解率的影响.结果显示,电流强度、电解质浓度越高,电极间距越大,越有利于SA 的降解;阳极材料为钛镀铂时降解效率最好,钛镀铱钽其次,石墨电极效果最差;底物初始浓度增加,SA 降解率有所下降;酸性条件下,SA 降解效果较好;电解质种类对SA 降解率有一定影响,NaNO3 效果最好,NaCl 次之,Na2SO4、Na2CO3 效果相差不大.运用循环伏安法(CV)研究了SA 在电极上的降解行为,表明电化学降解SA 是直接氧化和间接氧化共同作用的过程;以水杨酸作为羟基自由基(·OH)的捕获剂,证实电极反应中羟基自由基等中介体的间接氧化作用;通过HPLC-MS 分析SA 的电化学降解产物,直接氧化和间接氧化的中间产物不一致,阳极直接氧化是将SA 苯环上连接的氨基氧化为硝基,·OH 的间接氧化是先与苯环相连形成酚类物质,然后再进行接下来的氧化降解.

关键词：电化学降解磺胺阳极氧化羟基自由基

来源：评论

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不同钝化材料对重金属钝化稳定性机理研究

不同钝化材料对重金属钝化稳定性机理研究

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中国土壤学会土壤环境专业委员会第十九次会议暨“农田土壤污染与修复研讨会”第二届山东省土壤污染防控与修复技术研讨会

作者：于亚琴成杰民山东师范大学地理与环境学院

工业化发展迅速的今天,我国土壤重金属污染问题日益严重,随着―土十条‖的颁布,如何修复重金属土壤污染受到广泛关注。与已有的传统修复方法相比,原位钝化修复技术操作简便、价格经济,也更加适合我国土壤重金属污染以中、低污染为主的... 详细信息

工业化发展迅速的今天,我国土壤重金属污染问题日益严重,随着―土十条‖的颁布,如何修复重金属土壤污染受到广泛关注。与已有的传统修复方法相比,原位钝化修复技术操作简便、价格经济,也更加适合我国土壤重金属污染以中、低污染为主的特点。而原位钝化修复技术成功的关键是,选择一种性能良好、高效、经济、环境友好型的钝化材料。原位钝化修复技术是通过改变重金属的富存形态,进而将其固定在钝化剂上。土壤环境的变化将导致重金属存在再次释放到土壤中的风险,因此追求土壤重金属钝化去除效率的同时,钝化材料与重金属离子的钝化稳定性不容忽视。本文以黑碳、膨润土、二氧化钛对原材料,分别通过氧化、接枝、包覆三种方法进行改性修饰,依次制备改性黑碳、有机膨润土和FeO@TiO-GO复合材料;通过吸附等温线和吸附动力学实验,比较不同钝化材料对重金属离子的钝化效果;通过吸附热力学、吸附-解吸实验,探究不同钝化材料对重金属离子的钝化稳定性机理;通过钝化剂包施土培实验,验证改性黑碳在土壤-植物系统中对土壤重金属离子的钝化去除效果及钝化稳定性,为钝化剂的实际应用提供了理论依据。本文的主要研究结果如下:（1）通过氧化、接枝、包覆三种方式分别制备改性黑碳、有机膨润土、FeO@TiO-GO有机无机复合材料,通过SEM、TEM、EDS、FTIR等表征手段发现,改性黑碳表面粗糙,内部形成多孔隙结构,表面氧化修饰有-NO2等含氧官能团;有机膨润土表面粗糙、凹凸不平,且接枝上了有机官能团;FeO@TiO-GO有机无机复合材料,以FeO为内核TiO为外壳的核壳结构,外侧包覆一层GO,TiO外壳厚度可通过FeO/TiO前驱体的摩尔比进行有效调控。（2）改性黑碳对重金属的饱和吸附量最大,可作为重金属吸附的最佳钝化剂;有机膨润土对重金属的吸附速率提高较快,适用于对吸附速率要求较高的含重金属废水处理;FTG复合材料具有磁性和光催化作用,更适于含难降解有机物的废水处理。改性黑碳对重金属离子Cu~()和Cd的最大吸附量分别为23.42和35.59 mg·g-1,其吸附动力学曲线符合拟二级动力学模型;有机膨润土对重金属离子Cu~()和Cd的最大吸附量分别为11.21和10.30 mg·g-1,其吸附动力学曲线符合拟二级动力学模型;FTG复合材料对重金属As（III）的吸附等温线符合Langmuir模型,最大吸附量为8.57 mg·g-1,FTG对恩诺沙星的最大吸附量为5.3mg·g-1,且在可见光下90 min即可将其完全催化降解。（3）有机无机复合材料对重金属离子的吸附以化学吸附为主,而无机材料对重金属离子的吸附以物理吸附为主,有机无机复合材料对重金属的钝化稳定性更好。Cu~()在改性黑碳表面的吸附形态呈现,离子交换作用>螯合作用>物理作用;Cd在改性黑碳表面的吸附形态呈现,螯合作用>离子交换作用>物理作用。改性黑碳对重金属的钝化机理主要分为静电吸附、螯合作用和微孔捕获三种。Cu~()在有机膨润土上的结合形态呈现,螯合作用>物理作用>离子交换作用;Cd在有机膨润土上的结合形态呈现,螯合作用>离子交换作用>物理作用。有机膨润土对重金属的钝化机理主要分为离子交换作用、螯合作用和微孔捕获三种。（4）施加MBC后,土壤中有效态重金属的含量均有降低,并均达到显著水平,比较发现MBC在Cu（或Cd）-MBC-Indian mustard土壤-植物系统中钝化效果最好。MBC对土壤中重金属Cu~()和Cd的吸附发生在21天后,且随着暴露时间延长,累积吸附量增多,到56天后仍未到达饱和吸附。在不同植物-土壤系统中,Cu~()的Ca Cl2解析态占总解吸量的百分比集中在50%左右,Cd的Ca Cl2解析态占总解吸量的百分比均集中在20%以下,MBC对土壤中Cd的钝化稳定性更好。（5）通过植物根尖SEM和超薄切片TEM分析,植物根部受到重金属Cu~()和Cd污染后,植物根尖表面粗糙、皱缩且发生部分断裂,根尖细胞收缩、形状不规则、排列杂乱,细胞壁变厚、细胞器空泡化、发生质壁分离,且重金属对印度芥菜根部的损坏程度远大于黑麦草,表明不同类型植物的解毒机制不同;施加MBC炭包后植物根部表面光滑平坦,没有明显的结构损伤,细胞壁变薄、原生质体和细胞器基本正常,表明MBC可有效改善重金属对植物的毒性效应。

关键词：钝化材料重金属原位钝化修复稳定性

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粪污厌氧残余物化学性质及其施用土壤N2O排放特征

粪污厌氧残余物化学性质及其施用土壤N2O排放特征

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中国土壤学会土壤环境专业委员会第十九次会议暨农田土壤污染与修复研讨会、第二届山东省土壤污染防控与修复技术研讨会

作者：杨厚花张克强闫雷王风东北农业大学资源与环境学院哈尔滨 150030 农业部环境保护科研监测所天津 300191 农业部环境保护科研监测所天津 300191 农业部大理农业环境科学观测实验站大理 671004 东北农业大学资源与环境学院哈尔滨 150030

干燥作为粪污最为简单和普遍的资源化处理方式,可显著影响粪污的化学性质,进而影响其施用对土壤N2O 的排放特征.为揭示不同干燥方式对粪污厌氧残余物化学性质作用特征,并探究粪污厌氧残余物施用后土壤N2O 排放特征及影响机制.设置了两... 详细信息

干燥作为粪污最为简单和普遍的资源化处理方式,可显著影响粪污的化学性质,进而影响其施用对土壤N2O 的排放特征.为揭示不同干燥方式对粪污厌氧残余物化学性质作用特征,并探究粪污厌氧残余物施用后土壤N2O 排放特征及影响机制.设置了两个试验：(1)比较了真空冷冻干燥(VFD)、风干干燥(AD)和热风干燥(HAD)对粪污厌氧残余物铵态氮(NH4+-N)、总氮(TN)、总有机碳(TOC)和溶解性有机碳(DOC)含量的影响;(2)设置3 种粪污厌氧残余物含量水平(0、10、25g/kg 干土壤)和3 个含水量梯度(50％、75％、100％WFPS),连续培养并监测28 天土壤N2O 排放通量及土壤化学性质变化特征.研究结果表明VFD处理各化学指标相比于AD 和HAD 处理数值较大,其中TN 含量分别比AD 和HAD 处理高出27％和69％,且与HAD 处理差异极显著;VFD 的NH4+-N 含量分别是AD 和HAD 的1.5 倍和4 倍,差异均达到显著水平;3 个处理的TOC 含量虽然无显著性差异,但HAD 处理的DOC 含量较鲜样7.43 g·kg-1 的含量降低了50％,与VFD 和AD 处理相比也显著降低.表明VFD 处理能维持粪污厌氧残余物本身的化学形态和含量特性.进一步比较发现不同预冻时长(预冻3 小时和6小时)对各化学指标含量的影响差异不显著.粪污厌氧残余物土壤施用的试验结果表明培养周期内土壤N2O 排放通量总体呈现先升高后降低的趋势,28 天时各处理N2O 排放通量基本降低到相同的水平;随厌氧残余物含量的增加N2O 排放通量增大,不添加厌氧残余物处理N2O 排放通量维持较低的水平;不同含水量条件下土壤N2O 排放通量总体呈现75％WFPS>50％WFPS>100％WFPS,各处理N2O 排放通量峰值分别出现在培养第5 天、第3 天和第9 天,与土壤CO2 排放通量变化特征趋势相同,总体体现了微生物活性特征.相关性分析表明N2O 排放通量与土壤NH4+-N、CO2-C、DOC 极显著正相关.粪污厌氧残余物的施用土壤NH4+-N 含量和NO3--N 含量最大值分别可达170.41μg·g-1、234.83μg·g-1,分别是未添加处理的4.7 和4.1 倍.粪污厌氧残余物的施用显著提高了土壤中DOC含量,不同处理土壤DOC 含量变化特征呈现25g·kg-1>10g·kg-1>0g·kg-1 的趋势.研究建议真空冷冻干燥并且预定时长为3 小时作为粪污厌氧残余物适宜的干燥方式,不仅能够较少地破坏粪污化学性质,同时具有操作简便、节省时间等优点.粪污厌氧残余物的施用显著影响土壤N2O 的排放特征,排放通量随添加量的增加而增大.在不同含水量条件下土壤N2O 排放通量差异显著.根据相关性分析及土壤NH4+-N 含量与NO3--N 含量变化规律可推测出土壤N2O 的排放过程中硝化作用处于主导地位.

关键词：粪污厌氧残余物干燥化学性质土壤 N2O 排放特征

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不同钝化材料对重金属钝化稳定性机理研究

不同钝化材料对重金属钝化稳定性机理研究

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中国土壤学会土壤环境专业委员会第十九次会议暨农田土壤污染与修复研讨会、第二届山东省土壤污染防控与修复技术研讨会

作者：于亚琴成杰民山东师范大学地理与环境学院济南250014

工业化发展迅速的今天,我国土壤重金属污染问题日益严重,随着"土十条"的颁布,如何修复重金属土壤污染受到广泛关注.与已有的传统修复方法相比,原位钝化修复技术操作简便、价格经济,也更加适合我国土壤重金属污染以中、低污染... 详细信息

工业化发展迅速的今天,我国土壤重金属污染问题日益严重,随着"土十条"的颁布,如何修复重金属土壤污染受到广泛关注.与已有的传统修复方法相比,原位钝化修复技术操作简便、价格经济,也更加适合我国土壤重金属污染以中、低污染为主的特点.而原位钝化修复技术成功的关键是,选择一种性能良好、高效、经济、环境友好型的钝化材料.原位钝化修复技术是通过改变重金属的富存形态,进而将其固定在钝化剂上.土壤环境的变化将导致重金属存在再次释放到土壤中的风险,因此追求土壤重金属钝化去除效率的同时,钝化材料与重金属离子的钝化稳定性不容忽视.本文以黑碳、膨润土、二氧化钛对原材料,分别通过氧化、接枝、包覆三种方法进行改性修饰,依次制备改性黑碳、有机膨润土和Fe3O4@TiO2-GO 复合材料;通过吸附等温线和吸附动力学实验,比较不同钝化材料对重金属离子的钝化效果;通过吸附热力学、吸附-解吸实验,探究不同钝化材料对重金属离子的钝化稳定性机理;通过钝化剂包施土培实验,验证改性黑碳在土壤-植物系统中对土壤重金属离子的钝化去除效果及钝化稳定性,为钝化剂的实际应用提供了理论依据.本文的主要研究结果如下：(1)通过氧化、接枝、包覆三种方式分别制备改性黑碳、有机膨润土、Fe3O4@TiO2-GO 有机无机复合材料,通过SEM、TEM、EDS、FTIR 等表征手段发现,改性黑碳表面粗糙,内部形成多孔隙结构,表面氧化修饰有-NO2 等含氧官能团;有机膨润土表面粗糙、凹凸不平,且接枝上了有机官能团;Fe3O4@TiO2-GO 有机无机复合材料,以Fe3O4 为内核TiO2 为外壳的核壳结构,外侧包覆一层GO,TiO2 外壳厚度可通过Fe3O4/TiO2 前驱体的摩尔比进行有效调控.(2)改性黑碳对重金属的饱和吸附量最大,可作为重金属吸附的最佳钝化剂;有机膨润土对重金属的吸附速率提高较快,适用于对吸附速率要求较高的含重金属废水处理;FTG 复合材料具有磁性和光催化作用,更适于含难降解有机物的废水处理.改性黑碳对重金属离子Cu2+和Cd2+的最大吸附量分别为23.42和 35.59 mg·g-1,其吸附动力学曲线符合拟二级动力学模型;有机膨润土对重金属离子Cu2+和Cd2+的最大吸附量分别为11.21 和10.30 mg·g-1,其吸附动力学曲线符合拟二级动力学模型;FTG 复合材料对重金属As(Ⅲ)的吸附等温线符合Langmuir 模型,最大吸附量为8.57 mg·g-1,FTG 对恩诺沙星的最大吸附量为5.3mg·g-1,且在可见光下90 min 即可将其完全催化降解.(3)有机无机复合材料对重金属离子的吸附以化学吸附为主,而无机材料对重金属离子的吸附以物理吸附为主,有机无机复合材料对重金属的钝化稳定性更好.Cu2+在改性黑碳表面的吸附形态呈现,离子交换作用>螯合作用>物理作用;Cd2+在改性黑碳表面的吸附形态呈现,螯合作用>离子交换作用>物理作用.改性黑碳对重金属的钝化机理主要分为静电吸附、螯合作用和微孔捕获三种.Cu2+在有机膨润土上的结合形态呈现,螯合作用>物理作用>离子交换作用;Cd2+在有机膨润土上的结合形态呈现,螯合作用>离子交换作用>物理作用.有机膨润土对重金属的钝化机理主要分为离子交换作用、螯合作用和微孔捕获三种.(4)施加MBC 后,土壤中有效态重金属的含量均有降低,并均达到显著水平,比较发现MBC 在Cu(或Cd)-MBC-Indian mustard 土壤-植物系统中钝化效果最好.MBC 对土壤中重金属Cu2+和Cd2+的吸附发生在21 天后,且随着暴露时间延长,累积吸附量增多,到56 天后仍未到达饱和吸附.在不同植物-土壤系统中,Cu2+的CaCl2 解析态占总解吸量的百分比集中在50％左右,Cd2+的CaCl2解析态占总解吸量的百分比均集中在20％以下,MBC 对土壤中Cd2+的钝化稳定性更好.(5)通过植物根尖SEM 和超薄切片TEM 分析,植物根部受到重金属Cu2+和Cd2+污染后,植物根尖表面粗糙、皱缩且发生部分断裂,根尖细胞收缩、形状不规则、排列杂乱,细胞壁变厚、细胞器空泡化、发生质壁分离,且重金属对印度芥菜根部的损坏程度远大于黑麦草,表明不同类型植物的解毒机制不同;施加MBC 炭包后植物根部表面光滑平坦,没有明显的结构损伤,细胞壁变薄、原生质体和细胞器基本正常,表明MBC 可有效改善重金属对植物的毒性效应.

关键词：钝化材料重金属原位钝化修复稳定性

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三价锑对小麦幼苗生长、代谢及典型金属转运基因的影响

三价锑对小麦幼苗生长、代谢及典型金属转运基因的影响

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中国土壤学会土壤环境专业委员会第十九次会议暨农田土壤污染与修复研讨会、第二届山东省土壤污染防控与修复技术研讨会

作者：马聪丽何孟常北京师范大学环境学院/水环境模拟国家重点实验室北京 100875

锑具有致癌性,已越来越被人们重视.为了研究三价锑对我国常见田间作物小麦的生态毒性效应,探索不同效应终点的剂量效应关系,本研究采用霍兰德营养液培养法,研究了不同浓度(1、10、50、100、200、300、400、500 mg/L)三价锑暴露下小麦不... 详细信息

锑具有致癌性,已越来越被人们重视.为了研究三价锑对我国常见田间作物小麦的生态毒性效应,探索不同效应终点的剂量效应关系,本研究采用霍兰德营养液培养法,研究了不同浓度(1、10、50、100、200、300、400、500 mg/L)三价锑暴露下小麦不同生物学尺度效应终点(根长、生物量;保护酶活性;基因)的响应特征.以根长为效应终点计算EC50 为71.43 mg/L.在1 mg/L 的暴露浓度下,小麦的根长高于空白对照组,但是小麦的茎叶长度低于空白对照组,同样的趋势还可以在以鲜重和干重为效应终点的结果中发现,即在低剂量暴露的情况下三价锑对小麦根部的生长有促进作用,但是对小麦茎叶的生长有抑制作用;而在暴露剂量为50 mg/L 时,小麦根部干重和鲜重均明显高于对照组,但是根长低于对照组;在高剂量暴露时(100 mg/L～500 mg/L),7 种效应指标的响应值均低于空白对照组的值,说明高剂量暴露时,小麦的生长受到抑制.初步推测造成这一现象的原因可能与三价锑从根部转移运输到茎叶部分的量相关.通过柠檬酸萃取、原子荧光分光光度法分析测试小麦幼苗不同组织中三价锑的浓度,结果表明相同暴露组小麦根部三价锑的浓度明显高于小麦茎叶部分的浓度,计算转运系数(茎叶中三价锑的浓度与根部三价锑的浓度比值),得出当暴露浓度为1～100 mg/L 时,小麦中三价锑的转运系数为0.1～0.2,当暴露浓度为200～500 mg/L 时,转运系数降低到0.02～0.05,结合上述锑对小麦根部及茎叶生长的影响结果发现,转运系数较高时小麦根部锑浓度富集相对较少,这可能是一定程度上促进了根部的生长而相对抑制茎叶生长的原因,具体转运机理有待于进一步深入研究.本研究分析测试了小麦根部及茎叶部分丙二醛(MDA)含量、涉及酶促防御功能的酶(SOD、CAT、POD)的活性以及具有防御功能的非酶促类别的谷胱甘肽(GSH)的含量,结果表明三种保护酶当中根部POD 的活性在不同浓度锑暴露时均明显低于对照组,对应的茎叶部分在大于50 mg/L 的暴露组中POD 的活性均高于对照组,进一步分析茎叶中POD 的活性与茎叶中三价锑的相关性R2可达0.85;根部SOD 的活性在锑胁迫的情况下略高于或者略低于对照组,根部CAT 的活性在高浓度胁迫锑时候均低于对照组的程度相对SOD 较大,因此初步推断小麦在根部锑含量较高的情况下SOD 起到了一定了保护作用,而POD 的减少表明三价锑一定程度上攻破了酶促防御系统,从而破坏的植物的正常生长.另外,根部和茎叶组织中MDA 含量的变化表明根部高浓度锑暴露组脂质过氧化作用增强使得膜系统受损,茎叶部分的MDA 含量无明显增高.根部GSH 含量在高浓度暴露时明显增高表明启动了通过谷胱甘肽调节物质代谢这以防御机制.通过实时荧光定量PCR,对茎叶组织中编码重金属转运蛋白的基因IRT1、NRAMP1、HMA2 的相对表达量进行分析,研究结果发现,在低剂量暴露组时NRAMP1 明显下调,HMA2 和IRT1 在高暴露时方明显上调,说明NRAMP1 是较敏感的效应指标.NRAMP1 基因与植物体内铁的稳态密切相关,初步推断锑胁迫可能影响小麦对铁的代谢,HMA2 和IRT1 均上调说明锑胁迫影响小麦体内锌和其它二价重金属的转运.

关键词：锑小麦萌芽率根长保护酶活性转运蛋白

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