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钠离子电池铁基聚阴离子型正极材料的研究

钠离子电池铁基聚阴离子型正极材料的研究

引用

中国化学会第三届中国能源材料化学研讨会

作者：蒲想军汪慧明袁天赐曹顺安曹余良陈重学武汉大学动力与机械学院武汉大学化学与分子科学学院

钠离子电池是低速电动汽车和大规模储能电池的理想选择之一,但高性能核心材料尤其是正极材料的缺失是其发展的主要瓶颈。鉴于LiFePO正极在动力锂电池中的成功应用,研究者对铁基聚阴离子型化合物在钠离子电池中的潜在应用充满了期待。近... 详细信息

钠离子电池是低速电动汽车和大规模储能电池的理想选择之一,但高性能核心材料尤其是正极材料的缺失是其发展的主要瓶颈。鉴于LiFePO正极在动力锂电池中的成功应用,研究者对铁基聚阴离子型化合物在钠离子电池中的潜在应用充满了期待。近期,针对该类正极,我们开展了一些研究工作。

关键词：钠离子电池正极材料阴离子型

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二氧化碳电催化还原研究

二氧化碳电催化还原研究

引用

中国化学会第三届中国能源材料化学研讨会

作者：汪国雄包信和中国科学院大连化学物理研究所

二氧化碳电催化还原在比较温和的反应条件下将CO2直接转化为CO、碳氢化合物和甲醇等高值化学品和液体燃料。同时,该过程与可再生电能或富余核电利用相结合,实现大规模电能存储,表现出极具潜力的应用前景,当前已成为相关领域一个重要的... 详细信息

二氧化碳电催化还原在比较温和的反应条件下将CO2直接转化为CO、碳氢化合物和甲醇等高值化学品和液体燃料。同时,该过程与可再生电能或富余核电利用相结合,实现大规模电能存储,表现出极具潜力的应用前景,当前已成为相关领域一个重要的研究热点。

关键词：电催化还原法拉第效率二氧化碳

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过渡金属基析氧反应催化剂的设计、合成及其结构与性能研究

过渡金属基析氧反应催化剂的设计、合成及其结构与性能研究

引用

作者：袁承宗中国科学技术大学

学位级别：博士

电催化水分解大规模生产高纯度的氢气（H2）,是现如今缓解能源危机和环境污染问题的重要途径之一。该技术中的析氧反应（OER）和析氢反应（HER）是两个重要反应,都决定着电催化水分解制取H2的效率和速率。相比于HER,涉及四电子转移过程... 详细信息

电催化水分解大规模生产高纯度的氢气（H2）,是现如今缓解能源危机和环境污染问题的重要途径之一。该技术中的析氧反应（OER）和析氢反应（HER）是两个重要反应,都决定着电催化水分解制取H2的效率和速率。相比于HER,涉及四电子转移过程的OER,其反应速率更低,反应能垒更大。因此,加快水分解反应的速率和提高能量转换的效率,更加依赖于高效、稳定的OER催化剂。过渡金属基材料,由于其独特且可调的电子结构特性,已被研究工作者视为可替代传统贵金属OER催化剂的潜力材料。但目前众多的过渡金属基材料在导电性和活性位点方面存在一些不足,限制了其在电催化方向的应用。本论文针对过渡金属基材料的缺点或不足,目的性地设计了几种简单的合成策略,成功地制备了三种新颖的过渡金属基OER催化剂,并且对其结构与性能进行了研究。本论文的具体内容如下:针对传统磷酸钴材料导电性不好,尺寸较大且暴露的活性位点有限的缺点,我们合理地选取了磷酸丝氨酸作为一种多功能的原材料,添加钴源之后,经过溶剂热和高温热处理,即得到了氮掺杂碳层修饰的磷酸钴纳米颗粒,记作Co3（PO4）2@N-C。在1M KOH电解液中,Co3（PO4）2@N-C催化OER反应的起始电位低至1.47 V,并且塔菲尔斜率小至62 mV dec-1,其活性和稳定性均优于标准贵金属IrO2催化剂。磷酸丝氨酸同时作为磷源、碳源和氮源,在合成过程中会转变成氮掺杂碳层并包袱在磷酸钴纳米颗粒表面,增加其导电性。而且,制备的Co3（PO4）2@N-C颗粒尺寸小至约80 nm,从而导致该目标催化剂表面的活性位点丰富,故合成的Co3（PO4）2@N-C催化剂呈现出了良好的OER性能。这项工作可以为合成过渡金属材料/氮掺杂碳复合型催化剂提供方法指导。基于纳米催化剂负载于导电载体上测试性能时,需要添加的聚合物等粘结剂会影响催化剂性能的问题,我们巧妙地设计了一种原位合成一体化OER电极的策略,通过一步磷化预氧化的钴金属（Co）片,成功将钴富集的磷化钴纳米颗粒直接生长在Co片表面,便得到了可直接应用的自支撑电极,记为Co2P/Co-foil。在碱性环境中,Co2P/Co-foil自支撑一体化电极催化OER,过电压仅为319 mV时体系可以实现10mA cm-2,此性能优异且稳定。此外,合成的Co2P/Co-foil自支撑电极同时作为电解水装置的阴极和阳极,也展示了优良的水分解性质。Co片在制备过程中不仅作为Co源,同时还作为高导电性的集流体,Co2P纳米颗粒原位生长在其表面,形成自支撑电极,使得活性物质和载体之间具有强相互作用,且测试过程中不再需要添加任何粘结剂,因此,合成的自支撑电极展现了突出的催化活性和稳定性。该方法为大规模制备高活性的自支撑电极开辟了新方案。适当的掺杂也是提高电催化剂性能的重要方法之一。基于上述原位合成方法,我们恰当地采用了铁镍合金（FeNi）金属片同时作为Fe源、Ni源和导电载体,经过一步溶剂热处理,成功将Fe掺杂的Ni3S2纳米片原位生长在了FeNi金属片表面,从而获得了一种掺杂型的自支撑一体化OER电极,记作Fe-Ni3S2/FeNi。在碱性条件下,合成的Fe-Ni3S2/FeNi集成电极表现出了卓越的OER活性和循环稳定性,过电势在283 mV时可达到10 mA cm-2的电流密度。实验方法结合理论计算表明,适当的Fe掺杂可以调节Ni3S2的电子结构,增加其活性位点,优化02生成能垒和速率。Fe掺杂以及Fe-Ni3S2纳米片与FeNi金属片之间的强相互作用共同促成了Fe-Ni3S2/FeNi自支撑电极突出的OER性能。

关键词：过渡金属基析氧反应催化剂自支撑电极导电性活性位点

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2D Materials for Electro/Photocatalysis

2D Materials for Electro/Photocatalysis

引用

中国化学会2019电催化与电合成国际研讨会

作者：周震南开大学材料科学与工程学院

近年来二维材料,包括石墨烯及其无机同类物,因为独特的化学和物理特性吸引了广泛的研究兴趣。与三维体相材料相比,二维材料由于其独特的结构特征而表现出了优异的电催化和光催化特性。本报告将总结本课题组近年来通过高性能计算、高通... 详细信息

近年来二维材料,包括石墨烯及其无机同类物,因为独特的化学和物理特性吸引了广泛的研究兴趣。与三维体相材料相比,二维材料由于其独特的结构特征而表现出了优异的电催化和光催化特性。本报告将总结本课题组近年来通过高性能计算、高通量筛选与实验相结合研究与设计二维材料的最新进展及其在电催化和光催化等领域中的应用探索。

关键词：二维材料 Materials for Electro/Photocatalysis 电催化

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宽带固态量子存储器及其在量子通信和基本物理检验方面的应用

宽带固态量子存储器及其在量子通信和基本物理检验方面的应用

引用

作者：刘肖中国科学技术大学

学位级别：博士

量子存储器作为构建量子网络的核心器件,近十几年来发展迅速。在量子计算中,它可用作不同信息处理过程间的同步装置。在量子通信中,可结合纠缠交换技术实现量子中继,使远距离量子通信成为可能。其中固态量子存储器具有存储寿命长,带宽大... 详细信息

量子存储器作为构建量子网络的核心器件,近十几年来发展迅速。在量子计算中,它可用作不同信息处理过程间的同步装置。在量子通信中,可结合纠缠交换技术实现量子中继,使远距离量子通信成为可能。其中固态量子存储器具有存储寿命长,带宽大,保真度高,多模式存储能力强等优点,是最有希望实现量子中继的量子存储系统之一。除此之外,作为光与物质的相互作用系统,量子存储器及其对应量子光源还可进行有关基本量子物理问题的研究,如光子反常轨迹的观测和宏观实在性的检验等。本人博士期间主要进行基于掺Nd晶体的宽带固态量子存储器的研究,包括一些其在量子通信以及量子基本问题检验方面的应用。本文所取得的主要研究成果如下:1.对143Nd:YVO4晶体的光谱及存储性质的应用研究。基于Nd-143的稀土掺杂晶体由于其内部存在的核自旋能级,使其有望在未来实现长寿命量子存储。我们首次在同位素提纯143Nd:YV04晶体中实现了初步的光谱学研究,并进一步实现了原子频率梳的制备和二能级原子频率梳存储。这些研究为下一步光子在该体系中进入核自旋能级实现自旋波量子存储提供可行性。2.提出基于中等寿命量子存储器的半分层型量子中继理论方案。大尺度量子网络的构建依赖于实用化量子存储器的实现。目前,已经存在很多量子中继方案,其基本目标是要超越光纤直接传输单光子。然而其中绝大多数方案都存在光子分配效率不高以及利用现有技术难以实现等不足。我们提出一种半分层型的量子中继结构,它能在优化分配速率的同时将存储器的寿命需求降至数十毫秒量级。同时该方案还能固定节点的距离,此时中继器对存储器的寿命需求也就固定,几乎与分配距离无关,这种配置适用于大规模量子网络中需要可拓展应用的场景。3.实验观察到单光子的反常历史轨迹。当我们考虑一个光子的运动轨迹的时候,量子力学给出的解释与经典世界的现象之间的矛盾变得异常突出。从经典的角度来看,轨迹只有对粒子才有意义,对波来说并不适用。而波粒二象性的发现使得这种二分法的概念逐渐被人们所抛弃,取而代之的是量子力学给出的出色解决办法:轨迹可以被严格定义,但是它与经典的轨迹概念全然不同。通过利用单光子的频谱组成来标记其路径的技术,我们给出了单光子轨迹的一种操作性定义,该定义显示利用光的频率自由度可以构建一种真正的量子测量设备。利用这种方法,我们分析了一系列装置,发现了反常不连续的光子轨迹,从光子产生的地方到其探测的地方之间并不连接。利用级联的干涉仪,我们在实验上展示了这些不连续的光子轨迹,并进一步演示了如何利用二态波矢法对实验结果进行简单解释。4.在光与物质相互作用的系统中实现了对宏观实在性的严格实验检验。宏观实在性是一种经典的世界观,它认为一个宏观系统总是会确定地处于一系列宏观可区分的状态中的一个,因而不可能处于这些状态的叠加之中。在宏观尺度上的量子现象是否存在物理基本原理的限制,这个问题至今仍然不清楚。实验上,我们利用量子存储器在光与物质相互作用界面实现了一个严格而简单的宏观实在性检验。我们首先产生一个包含两个宏观可区分固态系统激发态的微观-宏观纠缠态。通过实验检验,我们证明了在该体系中由1010个离子共享的涉及76个原子激发的相干叠加态依然违背宏观实在性。这些结果为利用量子存储技术提高原子叠加态的尺度以及进一步推进划分微观与宏观的界限提供了一种通用的方法。

关键词：固态量子存储量子中继稀土掺杂晶体量子光源自发参量下转换反常历史轨迹宏观实在性

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钛基光催化材料的可控合成、微结构调控及表面化学

钛基光催化材料的可控合成、微结构调控及表面化学

引用

第十届全国催化剂制备科学与技术研讨会（成都）

作者：王传义陕西科技大学环境科学与工程学院

光催化技术被认为是解决环境污染以及能源短缺的最为理想的方法之一,但其大规模工业化应用仍然受两个瓶颈因素制约,即材料的光响应范围和光子利用率,而这两个因素与材料的结构和表界面过程紧密相关。为此,我们以钛基光催化材料为代表,... 详细信息

光催化技术被认为是解决环境污染以及能源短缺的最为理想的方法之一,但其大规模工业化应用仍然受两个瓶颈因素制约,即材料的光响应范围和光子利用率,而这两个因素与材料的结构和表界面过程紧密相关。为此,我们以钛基光催化材料为代表,在其可控合成、微结构调控及分子水平上理解其表面界面化学过程方面开展了一系列工作。

关键词：光催化可控合成微结构调控表界面过程

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基于数据驱动的OK1993模型参数计算方法研究

基于数据驱动的OK1993模型参数计算方法研究

引用

2018年中国地球科学联合学术年会

作者：司政亚蒋长胜中国地震局地球物理研究所

地震活动参数计算规则设置的人为主观性,是制约计算结果科学性以及在包括地震工程、地震危险性评价、地球动力学等多领域充分应用的重要因素。借鉴基于数据驱动(data-driven)的地震活动参数计算思路,本文对广泛应用的、采用连续函数形式... 详细信息

地震活动参数计算规则设置的人为主观性,是制约计算结果科学性以及在包括地震工程、地震危险性评价、地球动力学等多领域充分应用的重要因素。借鉴基于数据驱动(data-driven)的地震活动参数计算思路,本文对广泛应用的、采用连续函数形式的OK1993模型,进行了无参数计算方法研究。为验证上述方法的可行性并进行模型选择规则研究,按照设定的3种不同的OK1993模型参数生成理论地震目录,进行大规模计算和方法测试。计算中采用2～100个随机节点、各自1000次的Voronoi网格剖分,并根据贝叶斯准则(BIC)构建惩罚函数、进行最佳模型选择。对OK1993模型的β、μ和σ三个参数的中位数(Q2)与绝对中位差(MAD)计算结果表明,在Voronoi网格的有效节点数NV=20～100和1000个BIC值最佳模型条件下,可较好地还原理论地震目录的模型参数。此外,利用总结的基于数据驱动方法的OK1993模型计算方法,对石棉-冕宁-西昌地区的实际地震目录进行了应用研究。结果表明,由模型参数β值折算的b值与其他传统方法获得的结果存在较大差异,安宁河北段和大凉山断裂带的β值较低,可能反应了该地区较高的应力累积水平。这种对OK1993模型的无参数新型计算方法,未来可对地震活动参数在地震工程和地球动力学等多领域的科学应用,提供重要的技术支持。

关键词：数据驱动地震活动 OK1993模型 Voronoi网格剖分

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MOF衍生纳米碳基高效氧还原电催化剂

MOF衍生纳米碳基高效氧还原电催化剂

引用

2018电催化与电合成国际研讨会（ISEE 2018）

作者：来庆学梁彦瑜南京航空航天大学材料科学与技术学院江苏省能量转换材料与技术重点实验室

燃料电池和金属空气电池等作为清洁可持续电化学储能与转换技术均涉及多电子参与的、动力学缓慢的氧还原反应(ORR),导致器件过电位过高、稳定性差以及贵金属催化剂使用带来的生产成本高昂等问题。因此,迫切需要开发廉价高效的ORR电催化... 详细信息

燃料电池和金属空气电池等作为清洁可持续电化学储能与转换技术均涉及多电子参与的、动力学缓慢的氧还原反应(ORR),导致器件过电位过高、稳定性差以及贵金属催化剂使用带来的生产成本高昂等问题。因此,迫切需要开发廉价高效的ORR电催化剂材料,降低其生产成本,提高整体器件性能,从而加速其大规模商业化应用历程。

关键词：氧还原电催化剂 MOF 金属掺杂纳米碳

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1D/2D TiO2/ZnIn2S4S型异质结光催化剂及其高效制氢性能

1D/2D TiO2/ZnIn2S4S型异质结光催化剂及其高效制氢性能

引用

第三届华人光催化材料学术研讨会

作者：李金懋吴聪聪李矜董兵海赵丽王世敏湖北大学材料科学与工程学院有机化工新材料省部共建协同创新中心功能材料绿色制备与应用教育部重点实验室湖北武汉430062 湖北师范大学化学化工学院污染物分析与资源化技术湖北省重点实验室湖北黄石湖北大学材料科学与工程学院有机化工新材料省部共建协同创新中心功能材料绿色制备与应用教育部重点实验室湖北武汉430062

通过半导体催化剂利用太阳能分解水制氢被认为是解决人类面临的环境问题和能源危机的有效途径.在众多的半导体光催化剂中,TiO2由于其良好的光化学稳定性、无毒性、丰富的形貌以及低廉的价格,在光催化制氢领域备受关注.然而TiO2的内在缺... 详细信息

通过半导体催化剂利用太阳能分解水制氢被认为是解决人类面临的环境问题和能源危机的有效途径.在众多的半导体光催化剂中,TiO2由于其良好的光化学稳定性、无毒性、丰富的形貌以及低廉的价格,在光催化制氢领域备受关注.然而TiO2的内在缺陷,如较宽的带隙、较窄的光响应范围,光生电子空穴对的快速复合,极大限制了其太阳能制氢效率.构建异质结结构被认为是解决以上问题的一个有效方法,通过将TiO2与另一个半导体复合可以提升催化剂对太阳光的吸收范围,也可降低光生电子空穴对的复合速率.但构建一个成功的异质结结构不仅要满足上述的要求,还需要保留异质结催化剂体系中光生电子和空穴的氧化还原能力.研究表明,S型异质结是将两个具有合适能带结构的半导体进行耦合,由于费米能级的差异,两个半导体间将发生电子转移,从而引起能带弯曲并形成内建电场.光照条件下,具有较弱还原能力的光生电子在内建电场和能带弯曲的作用下与较弱氧化能力的光生空穴复合,实现异质结催化剂体系中各个半导体内部光生载流子有效分离的目标,同时保留了异质结催化剂体系中较强氧化能力和较强还原能力的光生电子和空穴,进而实现光催化活性的提高.本文采用水热合成方法,将具有更强还原能力和可见光响应特性的半导体(ZnIn2S4)原位生长在TiO2纳米纤维表面,构建了1D/2D TiO2/ZnIn2S4 S型异质结光催化剂.最优比例的TiO2/ZnIn2S4复合材料表现出优越的光催化制氢活性(6.03mmol/h/g),分别是纯TiO2和纯ZnIn2S4制氢活性的3.7倍和2倍.TiO2/ZnIn2S4复合材料光催化活性的提高可以归因于紧密的异质结界面、光生载流子的有效分离、丰富的反应活性位点以及增强的光吸收能力.通过原位XPS和DFT计算研究了异质结内部光生电子的转移机制.结果表明,在光照条件下电子由TiO2向ZnIn2S4迁移,遵循了S型异质结内部电子的转移机制,实现了TiO2和ZnIn2S4内部光生载流子的有效分离,同时保留了具有较强还原能力的ZnIn2S4价带电子和较强氧化能力的TiO2导带空穴,从而显著提升光催化制氢效率.综上,本文制备的TiO2/ZnIn2S4 S型异质结光催化剂很好地克服了TiO2在光催化制氢领域所面临的诸多障碍,为设计和制备高效异质结光催化剂提供了新的思路.

关键词： S型异质结 TiO2 ZnIn2S4 1D/2D 光催化产氢

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纳米多孔金属及复合物在锂-氧电池中的应用

纳米多孔金属及复合物在锂-氧电池中的应用

引用

中国化学会第三届中国能源材料化学研讨会

作者：郭现伟韩久慧刘攀陈明伟尉海军北京工业大学材料科学与工程学院日本東北大学AIMR 上海交通大学材料科学与工程学院

能源短缺与环境污染是当前国际社会面临的两大难题,发展新能源技术是解决的关键。目前,风能和太阳能等都需要经过处理才能并入电网,同时,也需要大规模存储设备。目前,发展电动汽车已经成为国家战略,而电池是其中的关键。目前广泛采用的... 详细信息

能源短缺与环境污染是当前国际社会面临的两大难题,发展新能源技术是解决的关键。目前,风能和太阳能等都需要经过处理才能并入电网,同时,也需要大规模存储设备。目前,发展电动汽车已经成为国家战略,而电池是其中的关键。目前广泛采用的锂离子电池,具有比能量高和循环稳定性好等优点,

关键词：锂-氧电池纳米多孔金属空气电极复合物

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