随着近几年机动车保有量的增长,柴油车因其动力强劲、使用寿命长的特点被广泛使用。由此伴随而来的炭烟颗粒物的过度排放,已经对环境和人类健康造成了严重的危害。[1]柴油车炭烟颗粒物补集器(DFT)和高活性氧化催化剂辅助结合是目前被认为最有效的炭烟颗粒燃烧净化后处理技术,其中炭烟颗粒净化效率与催化剂本征高催化活性密切相关联。[2]炭烟颗粒的燃烧净化本质是气(O)—固(炭烟颗粒)—固(催化剂)三相深度氧化反应。针对于此类结构敏感的催化过程,调控催化剂的形貌结构已成为重点。然而,催化活性的高低取决于催化剂自身性能,具有可变化合价的过渡金属元素和贵金属纳米颗粒表现出高氧化性能,是理想的炭烟燃烧催化剂活性组分。[3,4]基于本课题组的前期工作[5],以硝酸镁、硝酸铁、硝酸镍、硝酸铝、硝酸钴的乙二醇-甲醇溶液为前躯体溶液,以PMMA微球为模板、以氢氧化钠水溶液为沉淀剂,选用连续浸渍法结合焙烧复原法成功制备出Mg AL-LDH、 Mg Co Al-LDH、Mg Ni Al-LDH,Mg Fe Al-LDH、Co Al-LDH,Ni Al-LDH。从扫描电镜中可以看到片状水滑石交织成花状。样品的XRD图谱中均出现水滑石的特征衍射峰。选用在组内自制的常压微型固定床反应装置上考察合成的催化剂催化消除柴油炭烟颗粒物的性能。结果表明Mg Co Al-LDO催化炭烟燃烧的活性高于其他水滑石样品,含有过渡金属元素的水滑石的催化活性也均高于Mg Al-LDO,这说明过渡金属元素改性的类水滑石具有一定的催化活性。研究还发现Mg Co Al-LDO催化活性强于Co Al-LDO,Ni Al-LDO催化活性强于Mg Ni Al-LDO。采用组内自制气膜辅助还原装置将贵金属Au负载在含有过渡金属元素的水滑石上,利用拉曼光谱、傅里叶红外吸收光谱、X射线光电子能谱等表征方法探讨贵金属Au与含有过渡金属元素水滑石基载体之间协同催化炭烟燃烧机理,为催化柴油炭烟燃烧研究提供一定的理论指导意义。
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