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主题

28 篇 超临界二氧化碳
26 篇 超临界co2
9 篇 超临界流体
7 篇 超临界
6 篇 溶解度
4 篇 超临界co2萃取
4 篇 离子液体
4 篇 超临界干燥
3 篇 表面活性剂
3 篇 高压超临界co2萃取...
3 篇 吸附
3 篇 微乳液
2 篇 二氧化碳
2 篇 α-松油醇
2 篇 化学反应
2 篇 木糖
2 篇 NOT FOUND
2 篇 光热治疗
2 篇 硅气凝胶
2 篇 包合物

机构

13 篇 大连理工大学
11 篇 贵州航天乌江机电...
11 篇 超临界流体技术及...
10 篇 浙江大学
9 篇 中山大学
6 篇 广东省中药超临界...
6 篇 天津大学
6 篇 内蒙古工业大学
5 篇 中国科学院化学研...
4 篇 天津化学化工协同...
4 篇 郑州大学
4 篇 浙江工业大学
4 篇 广东药科大学
3 篇 福建省生物化工技...
3 篇 应用表面与胶体化...
3 篇 华侨大学
3 篇 厦门大学
3 篇 西北大学
2 篇 太原师范学院
2 篇 陕西延长石油有限...

作者

12 篇 银建中
9 篇 葛发欢
7 篇 周丹
5 篇 王玉琪
5 篇 史庆龙
5 篇 徐琴琴
5 篇 张敏华
4 篇 韩利民
4 篇 田冠宇
4 篇 洪海龙
4 篇 许群
4 篇 竺宁
3 篇 李军
3 篇 刘忠文
3 篇 吕秀阳
3 篇 周雪
3 篇 易勇刚
3 篇 姚臻
3 篇 韩小龙
3 篇 段明慧

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126 篇 中文

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超/亚临界二氧化碳中若干精细化学品的合成

超/亚临界二氧化碳中若干精细化学品的合成

引用

第十二届全国超临界流体技术学术及应用研讨会暨第五届海峡两岸超临界流体技术研讨会

作者：李军厦门大学化学化工学院化学工程与生物工程系

超临界二氧化碳作为绿色溶剂和/或反应物介入的反应,如超临界二氧化碳介入的加氢、聚合、氧化、羰基合成、Diels-Alder反应等,在超临界流体领域己经有大量的前期系统研究、报导。在前期研究的基础上,进行工业化应用体系的探索,开发高附... 详细信息

超临界二氧化碳作为绿色溶剂和/或反应物介入的反应,如超临界二氧化碳介入的加氢、聚合、氧化、羰基合成、Diels-Alder反应等,在超临界流体领域己经有大量的前期系统研究、报导。在前期研究的基础上,进行工业化应用体系的探索,开发高附加值的精细化学品,不仅是绿色化工发展的需要,也是超临界流体技术发展的重要方向之一。本工作主要总结课题组近年在以超/亚临界二氧化碳介入的具有工业化价值的若干精细化学品方面的研究和开发,包括无机精细化学品,如消泡剂、消光剂、补强剂、无机吸附剂/载体等,也包括有机精细化学品,如重要有机溶剂咪挫烷酮,高分子吸附剂/载体,系列香精香料罗勒烯、1,8-桉叶素等,并将重点介绍罗勒烯和1,8-桉叶素的合成。罗勒烯可用于多种日化香精配方中,也可用于进一步合成某些名贵的香料,目前工业生产收率极低。本研究创新性提出以亚临界二氧化碳为反应介质的微反应器中进行过程强化的反应。当原料流率10 mL/min、预热温度298℃、裂解温度504℃、反应器压力6.9MPa、产品罐压力6.3 MPa、二氧化碳流量约0.99 L/s时,罗勒烯收率高达36.7%。二氧化可以封闭循环。相对目前工厂低收率和大型反应器,本工作所提出的方法具有明显的工业应用优势。1,8-桉叶素作为一种重要的精细化工产品被广泛应用于医药、香精香料等领域。针对目前天然提取法存在杂质组分多,得率低,难以获得高纯度产品的问题,本工作提出以超临界二氧化碳为反应介质,对固体酸催化α-松油醇异构生成1,8-桉叶素的反应进行了研究。考察了反应条件对α-松油醇转化率和1,8-桉叶素选择性的影响。结果表明:当反应温度为45℃、反应压力为19 MPa、反应时间为8 h,可获得较好的效果。在该条件下α-松油醇的转化率可达到98.7%,1,8-桉叶素的选择性可达到59.6%。

关键词：超临界二氧化碳罗勒烯 α-松油醇 1,8-桉叶素精细化学品

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木质纤维生物质水热预处理研究

木质纤维生物质水热预处理研究

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第十二届全国超临界流体技术学术及应用研讨会暨第五届海峡两岸超临界流体技术研讨会

作者：余强庄新妹王忠铭袁振宏中国科学院广州能源研究所中国科学院可再生能源重点实验室广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室

传统燃料乙醇以木薯、甜高粱、玉米芯、秸秆等单一原料为主,该模式下原料收储运成本较高、乙醇炼制工艺因料而异,阻碍了燃料乙醇的大规模商业推广应用。相比而言,混合生物质使用更灵活、供应更稳定、且储量大、易于收集,有利于燃料乙醇... 详细信息

传统燃料乙醇以木薯、甜高粱、玉米芯、秸秆等单一原料为主,该模式下原料收储运成本较高、乙醇炼制工艺因料而异,阻碍了燃料乙醇的大规模商业推广应用。相比而言,混合生物质使用更灵活、供应更稳定、且储量大、易于收集,有利于燃料乙醇产业可持续发展。本研究选取散尾葵枝叶(LSD和LD)、短穗鱼尾葵枝叶(LSC和LC)、大王椰子枝叶(LSR和LR)、小毛竹枝叶(SB和LB)八种华南常见园林废弃物为原料,系统研究了物料混合对其水热预处理及乙醇发酵的影响。结果表明,相对于秸秆生物质,单一园林生物质水热解聚更困难。而多种原料混合后有助于提高水热过程中半纤维素的水解及其总木糖收率,其中控制混合原料中半纤维素和木质素含量比例为0.5,可以得到最大总木糖收率。未处理的混合园林生物质组成结构不均一,不利于其纤维素共酶解,但经过水热预处理后,多物料混合可以改善酶解发酵系统的流变性,进而提高反应底物固含量。以三种园林生物质混合为例,底物浓度为15%时,其酶解率可以达到100%,乙醇发酵浓度为16.9 g/l。相关研究为园林废弃物综合利用及混合物料纤维乙醇炼制提供了前期研究基础。

关键词：木质纤维生物质水热预处理纤维素乙醇

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scCO2及CO2膨胀液体中3-硝基苯乙烯催化加氢的研究

scCO2及CO2膨胀液体中3-硝基苯乙烯催化加氢的研究

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第十二届全国超临界流体技术学术及应用研讨会暨第五届海峡两岸超临界流体技术研讨会

作者：徐刚魏海生任煜京银建中王爱琴张涛福建师范大学化学与材料学院中国科学院大连化学物理研究所大连理工大学化工机械与安全学院

含有两个还原取代基的芳香硝基化合物选择加氢制备相应的芳胺是精细化工领域最重要的反应之一。为了让该过程环境友好,在scCO及膨胀液体中研究了3-硝基苯乙烯选择加氢制3-乙烯基苯胺。以scCO为反应介质考察了3-硝基苯乙烯选择加氢反应,... 详细信息

含有两个还原取代基的芳香硝基化合物选择加氢制备相应的芳胺是精细化工领域最重要的反应之一。为了让该过程环境友好,在scCO及膨胀液体中研究了3-硝基苯乙烯选择加氢制3-乙烯基苯胺。以scCO为反应介质考察了3-硝基苯乙烯选择加氢反应,发现3-硝基苯乙烯转化率随CO压力增大而增大,而目标产物3-氨基苯乙烯转化率选择性始终维持在98%左右。而3-硝基苯乙烯在scCO中溶解度测试结果表明:相同温度下,压力越高,溶解度越大。相同压力下,温度越低,溶解度也越大。当系统总压为11.6 MPa、H2压力为2 MPa、反应温度50 oC、反应时间60 min时,转化率和3-氨:基苯乙烯选择性分别为61.9%和98.2%;以CO2膨胀液体为反应介质研究了3-硝基苯乙烯选择加氢反应,发现CO2膨胀甲苯为最佳反应介质。在系统总压10 MPa,H2压力3 MPa、反应温度50 oC、时间60 min的优化反应条件下,可获得97.8%的转化率和96.0%的选择性,而有机溶剂用量可减少90%;以PR-BM方程为热力学模型计算反应条件下的热力学性质,表明CO2膨胀液体体系能有效降低粘度,增大H2溶解度,这些独特的热力学特性结合Pt/FeOx优异的化学选择性使得该反应能在极少有机溶剂的情况下顺利进行。

关键词：超临界CO2 CO2膨胀液体 3-硝基苯乙烯体积膨胀度

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超临界二氧化碳及离子液体微乳液实验研究

超临界二氧化碳及离子液体微乳液实验研究

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第十二届全国超临界流体技术学术及应用研讨会暨第五届海峡两岸超临界流体技术研讨会

作者：祁建磊徐琴琴银建中大连理工大学化工机械与安全学院

微乳液是指粒径10-100nm的两种不混溶液的透明的分散体系,即在两亲性表面活性剂作用下将一种介质分散到与此介质不相溶的另外一种介质中的光学透明体系,其中占主体量的介质称为连续相,含量较少的介质称为分散相。最初的微乳液由水和油... 详细信息

微乳液是指粒径10-100nm的两种不混溶液的透明的分散体系,即在两亲性表面活性剂作用下将一种介质分散到与此介质不相溶的另外一种介质中的光学透明体系,其中占主体量的介质称为连续相,含量较少的介质称为分散相。最初的微乳液由水和油在表面活性剂的作用下得到,形成了W/O、O/W及双连续型三种不同的微乳液体系,表面活性剂具有两亲性,能够通过在溶剂中的自组装形成独特的结构形式(例如:胶束、反胶束等),对于表面活性剂形成的微观结构进行调节是非常重要的研究,因为这能够决定微乳液的功能、性质和应用。随着研究的不断进步,溶剂向着绿色无污染的方向发展,人们发现超临界二氧化碳是一种良好的绿色溶剂,其具有无毒、易得、不易燃、性质可调、温和的临界温度与临界压力(31.1℃及7.38MPa)等特性,与油相类似,二氧化碳也是一种非极性溶剂,对极性分子来说它是一种很差的溶剂,由此可以利用超临界二氧化碳形成微乳液体系以拓展其应用范围,但是在这个过程中必须要有前提,就是必须找到能溶解于超临界二氧化碳的表面活性剂,并且溶解度能够达到临界胶束浓度之上,才能够形成微乳液(W/C型)。找到相关的表面活性剂之后,由于不同的表面活性剂超临界二氧化碳相结合可以形成很多结构形式以及不同形状的微乳液液滴,并且在不同的条件下,所形成的微乳液形状会发生转变,这可能会对微乳液的稳定性以及以后的材料合成、聚合和化学反应等应用方面产生一定的影响,所以有必要针对这一方面进行相关的研究。离子液体也作为一种新型绿色溶剂出现在人们事业当中,离子液体是室温下的熔融盐,结构具有可设计性,对很多极性物与非极性物都有较强的溶解性,使很多化学反应都能在其均相中完成,人们在思考利用超临界二氧化碳能否与极性的离子液体形成IL/C或者C/IL型的微乳液以促进两种绿色溶剂的共同发展。近年来,超临界二氧化碳微乳液在萃取分离、化学反应和纳米材料制备等方面的应用引起了学者们的广泛研究兴趣,随着研究的不断深入,产生了很多潜力很大的应用,未来可能应用到对石墨烯的剥离。

关键词：超临界二氧化碳微乳液离子液体热力学相行为聚集体

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超临界乙醇醇解:一种新型研究油页岩结构的方法

超临界乙醇醇解:一种新型研究油页岩结构的方法

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第十二届全国超临界流体技术学术及应用研讨会暨第五届海峡两岸超临界流体技术研讨会

作者：吴卫泽梁石生刘青侯玉翠北京化工大学化学工程学院化工资源有效利用国家重点实验室太原师范学院化学系

超临界乙醇能够通过破坏有机质中的弱共价键,从而定向解聚复杂有机物,是一种有效研究复杂有机质结构的方法。油页岩是一种良好的替代能源。油页岩有机质的化学结构是其应用的基础。本文研究发现:超临界乙醇是一种有效的研究油页岩有机... 详细信息

超临界乙醇能够通过破坏有机质中的弱共价键,从而定向解聚复杂有机物,是一种有效研究复杂有机质结构的方法。油页岩是一种良好的替代能源。油页岩有机质的化学结构是其应用的基础。本文研究发现:超临界乙醇是一种有效的研究油页岩有机质结构和有机质与无机矿物质赋存关系的方法。本文主要采用超临界乙醇醇解的方法,研究了桦甸油页岩有机质弱键合结构及有机质与无机物赋存关系。主要取得的结果和结论如下:(1)首先研究了不同条件下桦甸油页岩超临界乙醇醇解的效果,利用GC/MS分析醇解产物;利用FTIR和C NMR对醇解残渣进行表征,得出油页岩有机质中含氧官能团以及碳骨架结构在醇解过程中的变化,进一步说明了醇解反应中弱键的断裂规律。结果表明,随着醇解温度的升高,油页岩的转化率增大,残渣中C-O和O-C=O的含量降低;当醇解温度为375℃时,油页岩的转化率高达81.3%。经过醇解,油页岩有机质中的弱键(包括含氧、含氮、含硫的弱键)发生断裂,生成溶于乙醇的小分子化合物,主要包括脂肪羧酸、链烷烃、芳香族物质、脂肪醇、含硫化合物和含氮化合物。这些小分子化合物反映了油页岩在热解初期弱键断裂后所生成的一次反应产物的特征,而这种一次反应产物是很难用常规的仪器和方法检测到。(2)由于油页岩是一种沉积式页岩,含有大量的无机物,而这些无机物对油页岩有机质的热解产油率和油品都有直接的影响,因而对于两者之间相互作用的研究具有重大意义。本文采用超临界乙醇醇解和酸处理的方法来研究桦甸油页岩中有机质与无机物的赋存关系。首先利用HCl、HNO和HF酸逐级溶解出碳酸盐、黄铁矿和硅酸盐,并对每步得到的残渣进行、超临界乙醇醇解,萃取出与无机物相互作用的有机质。随着有机质的溶出,残渣的孔隙结构(平均孔径、平均孔容)发生变化,这说明油页岩中部分有机质被包裹在无机物的孔隙中。除此之外,无机物与有机质之间也通过化学键合的方式进行赋存,并且不同无机物与有机质之间的作用方式具有差异性。脱除碳酸盐后的油页岩超临界乙醇醇解表明,碳酸盐与脂肪羧酸之间形成羧酸盐(Ca、Mg. Fe)存在于油页岩当中,除此之外,碳酸盐与极性较强、呈碱性的含N化合物之间也存在相互作用。脱除黄铁矿后的油页岩超临界乙醇醇解表明,黄铁矿主要与脂肪羧酸之间存在较强的相互作用。HF脱除硅酸盐后的油页岩超临界乙醇醇解表明,除了脂肪酸外,醇解产物中有大量的醇、醚,并且在各级产物中都检测到含Si化合物,这些有机分子主要以Si-O醚的形式存在,说明硅酸盐与有机质是通过形成Si-O醚键而连接在一起。

关键词：超临界乙醇醇解油页岩有机质结构无机矿物质有机质和无机矿物质的赋存关系含氧官能团

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近临界水中NaVO3催化O2氧化褐煤制备含氧化学品的研究

近临界水中NaVO3催化O2氧化褐煤制备含氧化学品的研究

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第十二届全国超临界流体技术学术及应用研讨会暨第五届海峡两岸超临界流体技术研讨会

作者：侯玉翠杨帆公丽娇吴卫泽太原师范学院化学系北京化工大学化学工程学院化工资源有效利用国家重点实验室

本文根据褐煤的特点,即氧含量高、水分含量高、热值低等、易自燃等特点,设计选择性氧化催化剂NaVO+HSO和抑制CO生成的催化体系,以氧气为氧化剂,将褐煤转化为甲酸、乙酸、草酸、丁二酸、甲酸甲酯、甲缩醛和苯竣酸等含氧化学品。首先考察... 详细信息

本文根据褐煤的特点,即氧含量高、水分含量高、热值低等、易自燃等特点,设计选择性氧化催化剂NaVO+HSO和抑制CO生成的催化体系,以氧气为氧化剂,将褐煤转化为甲酸、乙酸、草酸、丁二酸、甲酸甲酯、甲缩醛和苯竣酸等含氧化学品。首先考察了NaVO/煤比、HSO含量、反应温度、氧气浓度及氧化时间对反应的影响。结果显示,在所考察的条件下,均具有极大值出现。在NaVO/煤比0.27、HSO含量1.167%、氧化温度160℃、氧气压力3 MPa、氧化时间1 h条件下,含羧基化学品的总收率为54.33 wt%,其中28.66 wt%的甲酸、12.41 wt%乙酸、1.53 wt%草酸、1.16 wt%丁二酸、以及10.82 wt%苯羧酸(包括3.56wt%苯六甲酸、1.38wt%苯五甲酸、1.10 wt%连苯四甲酸、1.04wt%均苯四甲酸、0.85 wt%偏苯四甲酸等)。另外,采用有机溶剂萃取的方法,可将产物分离,催化体系可以重复使用。在反应过程中,褐煤首先转化为水可溶的中间物,然后再转化为小分子酸;第二步是速度控制步骤。在该催化反应体系中,硫酸能够促进褐煤的降解,也能改变钒催化剂的活性。在使用NaVO催化氧气氧化褐煤的过程中,VV氧化褐煤以及水溶性中间产物而自身被还原为VIV,然后O2将VIV氧化为VV完成催化剂的再生循环,使得氧化反应持续进行。在上述催化氧气氧化褐煤的过程中,虽然生成了大量的羧基化学品,但大量的碳转化为CO(C收率约为55%),降低了褐煤转化过程中碳原子的利用率。通过对催化氧气氧化褐煤制竣基化学品的分析可知,CO的生成主要是由于竣基的脱除引起的,而羧基官能团是由于醛基的进一步氧化生成的。在催化氧气氧化褐煤的过程中如果能够保护羧基以及醛基官能团,将能够抑制CO的生成。我们研究发现,通过向反应体系内引入甲醇,对羧基以及醛基官能团进行保护,抑制褐煤氧化过程中CO的生成。考察了甲醇对褐煤转化以及化学品生成的影响,探究了该体系下褐煤的氧化机理。结果表明,在甲醇-NaVO-HSO水溶液体系内,0.1 g褐煤、NaVO浓度为0.45 wt%、HSO浓度为1.2 wt%、甲醇HO体积比为30%、160℃、O初压3MPa、反应60min的条件下,CO的选择性降至33.1%(不使用甲醇时CO选择性为56.3%),化学品收率增加至42.5%(转化为质量收率可达到89.9%,不使用甲醇时化学品质量收率为54.3%),包括甲酸9.0%、乙酸3.5%、草酸0.4%、丁二酸0.3%、苯羧酸2.2%、甲缩醛10.7%(基于甲醛)和甲酸甲酯16.4%(基于甲酸)。机理研究表明,甲醇与醛基之间发生羟醛缩合反应,有效的避免了醛基进一步氧化为羧基;甲醇与羧基之间发生酯化反应,有效的避免羧基脱除生成CO;通过上述反应有效的抑制了褐煤氧化过程中CO的生成。提出了不同溶液条件下,催化氧气氧化褐煤制备化学品的反应路径。甲醇的引入有效抑制了CO的生成,提高了化学品的收率,进而提高了褐煤转化过程中碳原子的利用率。

关键词：近临界水褐煤催化氧化氧气 NaVO3 含氧化学品抑制CO2

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