纳滤具有选择性高、节省能耗、设备简单、操作方便等优点,被认为是处理有机溶剂最具有发展前途的高新技术之一。该技术的核心内容是通过对膜材料的筛选及膜结构的调控制备出同时具有高通量、高选择性及高稳定性的分离膜。氧化石墨烯（GO）是一种由单层碳原子构成的呈蜂窝状的二维纳米材料,其片层边缘及缺陷处具有丰富的含氧官能团,为GO片层的功能化改性提供了可能。通过改性可以实现GO片层间距的有效调控,达到优化膜分离性能的目的。本研究采用多孔的ZIF-8及其衍生物ZnS对GO片进行功能化改性,通过多孔纳米颗粒和GO片层的协同作用实现分子传质通道的调控,提高膜的有机溶剂纳滤性能。首先,以GO片层上含氧官能团为结合位点,与ZIF-8中Zn2+进行配位,将ZIF-8晶体原位生长到GO片层表面,形成具有二维层状结构的ZIF-8@GO复合物。并通过扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、红外光谱（FTIR）、X射线衍射（XRD）及热重分析（TGA）对其微观形貌、晶型结构及热稳定性进行了表征。将ZIF-8@GO复合物与聚乙烯亚胺（PEI）进行共混,采用真空辅助法将二者共沉积在管式Al2O3基底表面,用戊二醛（GA）分子对其进行化学交联,制备ZIF-8@GO/PEI复合膜。通过扫描电子显微镜（SEM）、原子力显微镜（AFM）、红外光谱（FTIR）及X射线光电子能谱（XPS）对复合膜的微观形貌及表面性质进行了表征。将ZIF-8@GO/PEI复合膜用于有机溶剂中染料分子的脱除,通过对成膜条件的优化,得到最佳的有机溶剂纳滤性能。当分离甲醇溶液中的甲基蓝分子时,复合膜的通量6.1 L m-2 h-1 bar-1,截留率达到99%,其性能优于只加入单一粒子的复合膜。这是由于GO增加了ZIF-8晶体在膜中的分散性,同时ZIF-8晶体也对GO片层的层间通道进行了调控,二者的协同作用提高了复合膜的分离性能。其次,在上述研究的基础上,以硫代乙酰胺（TAA）为硫化剂,ZIF-8中Zn2+为锌源,将ZIF-8@GO复合物在陶瓷管基底上原位硫化,制备ZnS@GO复合膜。为进一步增加膜的稳定性,再浸渍一层GA交联的PEI溶液形成ZnS@GO/PEI复合膜。采用SEM、TEM、XRD及FTIR等手段对复合粒子及复合膜的结构和性质进行了表征。通过对硫化时间、硫化剂浓度、硫化剂分解速率及ZIF-8模板的粒径等硫化条件的优化,实现对复合膜结构的调控。将其用于截留甲醇溶液中的甲基蓝分子,得到最佳分离性能为通量15.8 L m-11 h-1 bar-1,截留率96.8%。该复合膜降低了溶剂分子在膜中的传质阻力,实现了对传质通道的优化,提高了复合膜的分离性能。
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