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发光学报 2018年第1期39卷 1-26页

作者：徐文陈旭宋宏伟吉林大学电子科学与工程学院集成光电子学国家重点实验室

稀土上转换发光材料在太阳能电池、近红外防伪、生物应用等领域展示了广泛的应用前景,但还存在发光效率低、吸收截面小等亟待解决的瓶颈问题。上转换纳米晶的局域电磁场调制是提高其发光强度/效率的最有效的方法之一。本文系统地总结与... 详细信息

稀土上转换发光材料在太阳能电池、近红外防伪、生物应用等领域展示了广泛的应用前景,但还存在发光效率低、吸收截面小等亟待解决的瓶颈问题。上转换纳米晶的局域电磁场调制是提高其发光强度/效率的最有效的方法之一。本文系统地总结与阐述了近年来国内外在利用贵金属/半导体纳米材料的表面等离子体效应和光子晶体效应诱导上转换增强方面的研究进展。首先介绍了局域场增强上转换发光的基本原理;在此基础上介绍了关于局域场调制增强上转换发光的主要研究工作;总结了采用局域场调控获取高效上转换发光的基本规律。

关键词：上转换纳米晶局部场调制上转换增强金属/半导体光子晶体

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氧族半导体纳米片的点缺陷及其在光化学转换中的作用

氧族半导体纳米片的点缺陷及其在光化学转换中的作用

引用

作者：李潇中国科学院大学

学位级别：博士

半导体材料介导的光化学转换可以将地球上含量丰富的太阳能转换成可再生清洁能源中稳定的化学能，同时解决能源危机和环境污染问题。近几十年，光化学转换如分解水产氢、二氧化碳还原和固氮等太阳能转换技术受到了广泛关注。尽管目前已... 详细信息

半导体材料介导的光化学转换可以将地球上含量丰富的太阳能转换成可再生清洁能源中稳定的化学能，同时解决能源危机和环境污染问题。近几十年，光化学转换如分解水产氢、二氧化碳还原和固氮等太阳能转换技术受到了广泛关注。尽管目前已经开发了大量应用于光化学转换的过渡金属的氧族化合物半导体材料（如TiO2、CdS和WO3等），然而，其有限的光吸收能力、低的电荷分离效率以及表面活性位点的缺失仍然严重制约其性能的提高。调控半导体材料的点缺陷（如空位、掺杂等）可以优化其能带结构和局域电子结构，从而增加光吸收、促进电荷分离以及构筑表面化学反应的活性位点，是一种优化光化学转换性能的有效途径。然而，点缺陷在光化学转换过程中的作用还不清楚，需要深入研究。　　本论文主要研究过渡金属氧族化合物半导体纳米片介导的光化学转换对点缺陷的依赖关系，进而通过多种谱学手段阐明点缺陷在光化学转换过程中的作用。另外，本论文还拓展研究了重掺杂半导体在上转换荧光增强方面的应用。开展的研究工作主要包括:　　1.提出了一种通过带相反电荷的本征缺陷间的协同作用显著提高光催化性能的新策略。通过简单的溶剂热法合成了缺陷态Zn2In2S5半导体纳米片，其中重排的硫空位和硫间隙明显增加光生电荷的分离效率（约2倍），进而显著促进光催化分解水产氢性能的提高。光催化分解水产氢性能的提高表现为，第四次光催化循环测试结束时，产氢速率较第一次循环测试的起始时发生了13倍增加。然而，光生电荷分离效率的2倍增加不能解释催化活性的13倍增加。我们认为，催化活性的13倍增加可以归结于一种协同效应:缺陷缔合结构提供内建电场有效分离光生载流子，以及表面硫空位作为活性位点连续俘获氧原子和OH-促进质子的释放，使得光生电子容易将其还原产生氢气。这项工作为利用半导体本征缺陷间的协同作用提高光催化性能提供了新的思路。　　2.考虑到低浓度本征缺陷对光催化性能的限制以及传统带间跃迁的劣势，我们试图探究具有高浓度缺陷的非化学计量比化合物半导体通过等离激元激发（带内跃迁）产生热电子驱动光化学转换的可能性。通过深入理解还原性氧化物半导体中氧空位及其伴生低价金属缺陷结构与光激发热电子产生与传输、反应物分子的吸附与活化过程的关系，设计并阐释了半导体MoO3-x纳米片通过等离激元激发驱动光化学固氮的可能性。丰富的氧空位和五价钼金属中心共存使得MoO3-x半导体纳米片具有丰富的活性位点和宽带等离激元激发产生高还原势热电子的特性。实验上，实现了可见到近红外光的激发下，常温常压下纯水中光化学固氮，并达到了高的近红外表观量子效率。进一步通过UV-Vis-NIR吸收谱、XPS谱、电化学谱(Mott-Schottky谱和光电流谱)和超快瞬态吸收谱等多种谱学手段对MoO3-x半导体纳米片的能带结构及其热电子驱动氮气还原的动力学过程和机理进行了详细的探讨，阐明了点缺陷在光化学固氮中的作用。本工作为等离激元半导体材料的设计及其在利用低能光子驱动高键能分子的光化学转换方面提供了新的视角。　　3.此外，作为课题拓展，还研究了等离激元增强上转换荧光的可能性。我们选取在可见和近红外光区具有合适的双局域表面等离激元共振频率的Au-CuS异质二聚体纳米晶为研究对象，实验观察到了其对Yb/Er共掺NaGdF4纳米晶上转换荧光发射的增强，在520、540和654nm的上转换荧光增强倍数分别达到17.5、6.4和7.4倍，超过Au和CuS。进一步分析上转换荧光衰减动力学表明同时增加激发和发射的双增强效应是上转换荧光增强的原因。本工作为精确控制组分、尺寸和形状的金属-半导体双等离激元共振纳米结构应用于上转换荧光增强提供了可能性。

关键词：氧族半导体点缺陷光化学转换上转换增强

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