检索结果-内蒙古大学图书馆

作者：詹嘉懿杭州师范大学

学位级别：硕士

超分子化学是研究两种及以上的化学成分通过分子间弱的相互作用自组装形成具有某些特定结果和功能性体系的化学学科。而基于小分子逐步自组装所形成的超分子聚合物,由于其不仅具有传统共价高分子的粘弹性,还具有新型超分子的动态响应性... 详细信息

超分子化学是研究两种及以上的化学成分通过分子间弱的相互作用自组装形成具有某些特定结果和功能性体系的化学学科。而基于小分子逐步自组装所形成的超分子聚合物,由于其不仅具有传统共价高分子的粘弹性,还具有新型超分子的动态响应性,最近几年已逐渐成为化学界和材料界的研究热点之一。基于超分子聚合物体系的智能材料已被广泛的应用在药物输送、纳米技术、智能材料等各个领域。金属配位作用,由于其具有的高强度、高方向性以及络合常数可调节的特性,最近几年被广泛应用在一些超分子聚合物体系的构筑中。故本论文在基于吡啶类金属超分子聚合物体系的研究基础上,再向其中引入第二重或者多重非共价键作用,期望得到一类聚合度可控、拓扑结构可控的超分子聚合物。本论文主要分为以下两个部分:在第一部分研究工作中,我们设计合成了一个中间为冠醚,两端为三联吡啶的主体分子。该分子两端三联吡啶基团可与过渡金属离子(如Zn2+,Fe2+等)发生配位作用,形成线型超分子金属聚合物;而中间的冠醚基团可以与二季铵盐分子发生主客体作用,进一步形成主客体交联聚合物。而通过加入竞争配体(cyclen)或者调节p H值可调控金属配位或主客体相互作用的开与关,从而实现该单体的自组装过程在单体、线型超分子金属聚合物和交联超分子聚合物三个不同状态之间的可逆转化,进而达到轻易地控制超分子聚合物性能的目的。第二部分研究工作我们构建了一个由多个正交非共价键相互作用形成的,具有多重刺激响应性交联网状超分子聚合物自修复凝胶。在这个体系中包含有三重非共价相互作用:基于24-冠-8与DBA之间的主客体相互作用、基于三联吡啶基团与过渡金属离子(如Zn2+,Fe2+等)之间的金属配位相互作用以及基于三氮唑基团与Pd2+之间的金属配位相互作用。我们可对该体系所处环境条件进行针对性的调节,使其中的超分子聚合物的拓扑结构在小分子、线型超分子聚合物以及交联网状超分子聚合物之间进行可逆的转变。此外,我们发现该交联网状超分子聚合物,当单体浓度高于120mg/ml时,就能得到一块基于主客体相互作用和金属配位相互作用的超分子聚合物有机凝胶。由于该凝胶是完全基于可逆的非共价相互作用形成的,所以其可对环境中的多重刺激(如温度,pH值和竞争配体等)发生可逆的响应性。同时此超分子有机凝胶还具有良好的、可多次重复的自修复性能。多重刺激响应性的自修复超分子凝胶的研究对我们进一步开展将超分子聚合物引入到智能材料中的研究工作有着十分重要的意义。

关键词：金属配位相互作用主客体相互作用超分子聚合物超分子凝胶自修复

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基于葫芦脲主客体相互作用的水溶性可调多色发光材料的构筑及应用

基于葫芦脲主客体相互作用的水溶性可调多色发光材料的构筑及应用

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作者：杨俊丽武汉科技大学

学位级别：博士

可调多色发光材料因其在加密材料、荧光传感器、生物成像、发光二极管和电子设备等领域具有潜在的应用而受到了广泛的关注。但由于大多数有机荧光分子均存在动态可逆调节性差和水溶性差等缺陷,导致此类发光材料在水相和薄膜态中的应用... 详细信息

可调多色发光材料因其在加密材料、荧光传感器、生物成像、发光二极管和电子设备等领域具有潜在的应用而受到了广泛的关注。但由于大多数有机荧光分子均存在动态可逆调节性差和水溶性差等缺陷,导致此类发光材料在水相和薄膜态中的应用受到了极大的限制。近年来,超分子非共价策略由于其在水溶液中具有可逆调制和适用性,成为了可调发光材料中最受欢迎的构筑策略之一。本论文以葫芦[10]脲（CB[10]）作为大环主体,具有光响应性的蒽衍生物作为客体分子,通过主客体相互作用成功的构筑了一系列可调多色超分子发光体系和新型水溶性共价荧光超分子有机框架材料,并探究了其在防伪、加密和细胞成像领域中的潜在应用。具体研究内容如下:1.设计并合成了九种阳离子型蒽衍生物客体分子（G1～G9）,并通过核磁氢谱、碳谱、高分辨质谱对客体分子进行了表征。结果表明,成功制备了多种水溶性的蒽衍生物客体分子。2.以CB[10]作为主体,三种蒽衍生物（G1、G2、G3）作为电子给体,氮杂蒽（G4）作为电子受体,基于CB[10]增强客体分子间（同二聚体或异二聚体）电荷转移作用,成功构建了一系列可调多色发光超分子组件。首先,研究了G1～G3与CB[10]的主客体包合行为以及包合物的光物理性质。随后将电子受体G4引入到了G1～G3的溶液中,随着CB[10]当量的增加,由于主体增强了异二聚体分子间电荷转移作用,异二聚体比同二聚体表现出了更宽的波长可调性（从蓝色到绿色、黄色和红色）。在三种异二聚组装体系中,CB[10]2n?G2_n?G4_n组装体系比同二聚组装体CB[10]_n?G2_n表现出更高的量子产率和更长的荧光寿命。当向等当量的G2和G4溶液中加入0.8当量的CB[10]时,溶液呈现白光发射,而当白光发射组件被涂覆在薄膜上时还表现出光和湿度响应特性。此结果为今后构建多刺激响应型可调发光材料提供了一种方便可行的策略。3.以共价修饰了蒽单元的三苯胺（TPA）衍生物作为客体分子（G5）,通过与CB[10]主客体包合成功制备了形貌规整的二维（2D）水溶性超分子有机框架（SOF）材料,并通过动态光散射（DLS）、扫描电镜（SEM）、高分辨透射电镜（HR-TEM）和X-射线衍射（XRD）对其形貌进行了表征。与此同时,基于CB[10]空腔控制蒽单元[4+4]光促环加成反应,在水溶液中实现了SOF到共价有机框架（COF）的转变。结果表明,COF材料不仅表现出比SOF材料更好的稳定性,还保留了SOF的周期性和结晶性。进一步将COF材料作为发光平台,通过负载不同的荧光供体（化合物:1、2、3）和受体（化合物:4）,在溶液相和固相中实现了多色的发光调控,并初步探究了COF在加密材料和NIR细胞成像中的应用。此项研究结果为构建功能性的COF材料提供了一种简便可行的路径,同时也进一步拓宽了COF材料在防伪发光材料和NIR细胞成像领域中的应用。

关键词：主客体相互作用葫芦脲蒽衍生物可调多色发光材料超分子有机框架

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吩嗪与半瓜环的主客体相互作用研究

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化学研究与应用 2016年第4期28卷 437-441页

作者：向丁玎黔南民族师范学院化学与化工系贵州都匀558000

瓜环的主客体作用是瓜环化学研究中的一个基础问题。近年来,半瓜环因其独特的性质受到越来越多的关注,但是关于它的主客体作用的研究却鲜有报道。本文利用(核磁共振谱)1H NMR、紫外吸收光谱等现代仪器分析方法、结合量子化学计算研究了... 详细信息

瓜环的主客体作用是瓜环化学研究中的一个基础问题。近年来,半瓜环因其独特的性质受到越来越多的关注,但是关于它的主客体作用的研究却鲜有报道。本文利用(核磁共振谱)1H NMR、紫外吸收光谱等现代仪器分析方法、结合量子化学计算研究了吩嗪与半瓜环(n=6 or 12,Hemi Q[n])的主客体相互作用。研究发现,吩嗪与Hemi Q[6]以1∶1的比例结合,而Hemi Q[12]有着更大的空腔和更柔软的结构,能同时接收两个客体分子,客体与Hemi Q[12]的作用比例为2∶1。

关键词：瓜环吩嗪主客体相互作用核磁共振谱紫外吸收光谱

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主客体相互作用增强的聚集诱导发射效应用于细胞成像研究

主客体相互作用增强的聚集诱导发射效应用于细胞成像研究

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中国化学会第30届学术年会-第二十四分会：超分子组装与软物质材料

作者：周炯喻国灿黄飞鹤化学工程联合国家重点实验室高新材料化学研究中心浙江大学化学系

荧光成像由于其高灵敏度和非侵入性,已逐渐成为可视化不同种类生物目标的重要技术。由于高的发射效率和在生物体内良好的生物相容性,通过超分子方法来修饰聚集诱导发射荧光团已变得越发重要。主客体相互作用由于良好的选择性和环境响应... 详细信息

荧光成像由于其高灵敏度和非侵入性,已逐渐成为可视化不同种类生物目标的重要技术。由于高的发射效率和在生物体内良好的生物相容性,通过超分子方法来修饰聚集诱导发射荧光团已变得越发重要。主客体相互作用由于良好的选择性和环境响应性,在发展超分子材料方面扮演重要角色。柱芳烃,作为新一代大环主体,已经被广泛地研究。本文基于单官能团化柱[5]芳烃和四苯基乙烯衍生物构筑了一个主客体包合物,利用主客体相互作用限制四苯基乙烯的旋转,导致其荧光增强,进一步应用于细胞成像研究。

关键词：主客体相互作用聚集诱导发射柱芳烃细胞成像

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新型大环化合物multifarenes的主客体相互作用及改性研究

新型大环化合物multifarenes的主客体相互作用及改性研究

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作者：黄银慧贵州大学

学位级别：硕士

新型大环化合物的出现推动了超分子化学的发展,multifarene作为一种新型的大环化合物,目前,对其研究仍处于起步阶段,有待对其超分子化学性质进行深入考察和功能性开发。本论文从该类新型大环化合物的超分子化学性质入手,考察了三种multi... 详细信息

新型大环化合物的出现推动了超分子化学的发展,multifarene作为一种新型的大环化合物,目前,对其研究仍处于起步阶段,有待对其超分子化学性质进行深入考察和功能性开发。本论文从该类新型大环化合物的超分子化学性质入手,考察了三种multifarenes与有机小分子的主客体相互作用以及multifarene[2,2]的功能化及其分子识别性能。运用荧光光谱、核磁波谱和计算化学技术分别考察了三种multifarenes 1-3与萘胺萘酚4-7的主客体相互作用,荧光光谱表明,随着主体multifarenes的增加,客体溶液的荧光强度减弱,主体与客体之间形成1:1的配合物,其稳定常数在(5.2±0.7)×10到(2.3±0.6)×10 L/mol之间,稳定性取决于multifarenes的空腔大小及客体的结构。核磁波谱表明,氢键的形成是其相互作用的重要驱动力,并通过分子模拟提供了配合物的微观结构。成功合成了两个基于蒽或芘功能化的三唑连接的multifarene[2,2]荧光化学传感器11-12,并通过荧光光谱,核磁波谱和红外光谱考察了其对金属离子的识别性能。荧光光谱表明,与其他金属离子相比,该传感器对Zn和Cd表现出选择性荧光增强结合行为,量子化学计算描述了该传感器的静态结构及其与Zn和Cd的配位情况。前线分子轨道分布和能量变化揭示了Zn和Cd的加入使受体荧光增强的可能机制。采用multifarene[2,2]为结构模板,合成了两个对Ag具有高亲和力和高选择性的蒽或芘双取代的multifarene[2,2]荧光化学传感器13-14。荧光滴定表明,其荧光发射的比率或增强响应取决于取代基的种类,并发现了对金属离子浓度阈值的意外响应。荧光光谱、核磁波谱、红外光谱和高分辨质谱表明,Ag与大环上的硫原子发生配位形成1:1的配合物,其结合常数约为10 L/mol。量子化学计算描述了传感器的静态结构及其与Ag的配位情况。前线分子轨道分布和能量变化揭示了大环受体与Ag配位后大环表现出比率和增强荧光响应的可能机制。通过荧光光谱、紫外吸收光谱以及核磁波谱考察了取代multifarene[2,2]11-14对硝基酚的识别情况。荧光光谱表明,11和13可在其它竞争性酚类化合物存在下有效且快速地检测2,4,6-三硝基苯酚(TNP),检出限约为10 mol/L,其对TNP的高选择性归因于能量和电荷转移机制。核磁滴定揭示了传感器与TNP的实际结合位点。

关键词： Multifarenes 主客体相互作用超分子化学分子识别

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基于主客体相互作用的聚集诱导发光超分子聚合物的构筑及其应用研究

基于主客体相互作用的聚集诱导发光超分子聚合物的构筑及其应用研...

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作者：乔飞山东理工大学

学位级别：硕士

超分子聚合物起源于高分子科学与超分子化学的结合,利用非共价键之间的动态可逆过程,不仅具有传统聚合物的性质,而且还展现出一些新的结构和功能,在制备生物医用材料、智能功能材料和环境友好材料等新型功能材料方面具有广泛的应用前景... 详细信息

超分子聚合物起源于高分子科学与超分子化学的结合,利用非共价键之间的动态可逆过程,不仅具有传统聚合物的性质,而且还展现出一些新的结构和功能,在制备生物医用材料、智能功能材料和环境友好材料等新型功能材料方面具有广泛的应用前景。具有聚集诱导发光效应的超分子聚合物可以从根本上克服聚集导致荧光猝灭的难题,而且超分子聚合物的形成可使分子紧密排列,分子间的紧密排列可以提供较高的供受体比例,在能量传递过程中可表现出比较高的能量传递效率。本文以聚集诱导发光单元为基本骨架,通过主客体相互作用构筑具有聚集诱导发光效应的超分子聚合物,分别对其光控可逆性响应和光捕获性能进行研究。本论文主要发展了以下三部分工作:1、基于四苯乙烯-香豆素骨架的超分子聚合物的构筑在本部分工作中以聚集诱导发光单元(四苯乙烯)为分子骨架,通过合理的分子设计,将7-(4-溴己氧基)-香豆素基团连接到分子骨架上,通过主客体相互作用(γ-环糊精与香豆素基团)构筑具有聚集诱导发光的超分子聚合物。由于香豆素基团和γ-环糊精之间的主客体相互作用有效地限制了分子内的转动和非辐射弛豫而产生了聚集诱导发光现象,该超分子聚合物的水溶液表现出了较强的发光。同时,我们利用香豆素基团在紫外光的照射下实现的光二聚和解聚反应,实现了非共价键超分子聚合物和共价键超分子聚合物之间的可逆转化。此外,两种超分子聚合物均可以在水溶液中组装形成球形聚集体结构,为进一步探索新型聚集诱导发光超分子聚合物的构筑提供了新方法。2、基于四苯乙烯-萘骨架的超分子聚合物构筑及其光捕获性能研究在本部分工作中,我们通过将萘基取代的四苯乙烯衍生物(TPE)和葫芦[8]脲(CB[8])在水溶液中混合,利用CB[8]和TPE之间的主客体相互作用,构建超分子超支化聚合物。CB[8]与TPE之间的主客体相互作用有效地限制了分子内旋转和非辐射弛豫通道,从而导致聚合物在稀溶液中发出强烈的荧光。此外,通过主客体相互作用构筑的超分子超支化聚合物在水溶液中可以自组装成直径约为60 nm的球形结构。以该球形超分子聚合物为能量给体,曙红二钠盐(EY)为能量受体,在水溶液中构建了供受体比例为200 000:1的高效光捕获体系。这种能量传递效率高和制备方法简单的光捕获体系使其在光催化、发光器件和光学传感器中具有潜在的应用价值。3、基于9,10-二((E)-2-(吡啶-4-基)乙烯基)蒽-萘骨架的超分子聚合物构筑及其光捕获性能研究在这部分工作中,我们将萘基侧链取代的9,10-二((E)-2-(吡啶-4-基)乙烯基)蒽(BP2VA)和CB[8]在水溶液中混合,通过CB[8]和BVA之间的主客体相互作用构筑直线型超分子聚合物。CB[8]与萘基之间的主客体相互作用有效地限制了分子内旋转和非辐射弛豫通道,从而在稀溶液中产生很强的发光。该超分子聚合物在水溶液中的聚集形态为纳米棒结构,其尺寸分布范围为6000 nm。以超分子聚合物为能量给体,硫氰基-5-羧酸(Cy5)为能量受体构筑了供受体比例可为1250:1的水相光捕获体系。高效的能量传递效率和简便化的光捕获体系的构筑为其在光催化、发光器件和光学传感器等方面提供了潜在的应用,为进一步探索基于超分子聚合物的光捕获体系的构筑提供了思路。

关键词：四苯乙烯主客体相互作用聚集诱导发光超分子聚合物光捕获

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基于主客体相互作用的胶体微胶囊的制备及其性能研究

基于主客体相互作用的胶体微胶囊的制备及其性能研究

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作者：李光煜浙江大学

学位级别：硕士

胶体微胶囊是一种囊壁由胶体粒子构成的中空微胶囊。这种微胶囊可以在实现传统微胶囊功能的同时集成各种不同胶体粒子的性能，因此在各个领域，尤其是生物医用领域有着广泛的应用。在制备胶体微胶囊的过程中非常重要的一环是如何将作为... 详细信息

胶体微胶囊是一种囊壁由胶体粒子构成的中空微胶囊。这种微胶囊可以在实现传统微胶囊功能的同时集成各种不同胶体粒子的性能，因此在各个领域，尤其是生物医用领域有着广泛的应用。在制备胶体微胶囊的过程中非常重要的一环是如何将作为囊壁的胶体粒子固定在一起，传统的热处理、共价交联等方法虽然能够将囊壁粒子稳定固定，却由于过于牢固的结合容易使胶体微胶囊丧失动态响应性。主客体相互作用既具有足够的稳定性又具有可逆结合能力，因此可用于制备具有刺激响应性的胶体微胶囊。\n 胶体微胶囊在生物医用领域一个重要的潜在应用是作为药物载体，实现药物的可控释放。但是由于其胶体粒子构成的囊壁孔洞较大，其内部空腔很难实现对小分子物质的有效包埋，这限制了胶体微胶囊在药物载体方面的应用。为了解决这一问题，可以选用胶体微胶囊的囊壁胶体粒子来实现其对小分子物质的包埋与释放，而微胶囊内部则有望包埋大分子物质。\n 本文首先采用主体分子环糊精(CD)修饰的聚苯乙烯纳米粒子(PS-CD)与客体分子二茂铁(Fc)接枝的聚乙烯亚胺(PEI-Fc)为组装单元，采用层层组装的方法在碳酸锰模板微粒表面利用PS-CD与PEI-Fc之间的主客体相互作用进行组装，将模板去除后得到基于主客体相互作用的尺寸均匀的胶体微胶囊。研究发现该胶体微胶囊具有多层粒子囊壁结构，且由于其囊壁组装单元之间主客体相互作用结合力与静电排斥力共存，在外加竞争性客体金刚烷(Ad)或pH低于4时，囊壁解离而使胶体微胶囊破裂。\n 其次，采用刻蚀的方法制备了在能够对小分子物质有较强吸附作用的多孔二氧化硅纳米粒子(HSNPs)，将其表面修饰CD后与PEI-Fc，通过上面的方法制备得到胶体微胶囊(HSNPs MCs)。制备得到的胶体微胶囊能够在外加Ad或pH低于4的情况下破碎，并采用甲基橙(MO)为小分子药物模型，发现HSNPs MCs能够实现对MO的有效包埋，且包埋有MO的HSNPs MCs能够在囊壁破碎后大量释放MO，具有药物控释的潜力。

关键词：医用材料胶体微胶囊制备工艺主客体相互作用药物控释

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基于主客体相互作用构建生物材料功能表面

基于主客体相互作用构建生物材料功能表面

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作者：胡昌明苏州大学

学位级别：硕士

材料表面生物功能化是指在材料表面引入特定的化学物质或者生物分子,从而使表面能够实现或者促进某种特定生物功能。许多生物功能材料,如生物传感器、生物检测微流道芯片、组织工程材料以及体内植入材料等都需要经历表面功能化这一环节... 详细信息

材料表面生物功能化是指在材料表面引入特定的化学物质或者生物分子,从而使表面能够实现或者促进某种特定生物功能。许多生物功能材料,如生物传感器、生物检测微流道芯片、组织工程材料以及体内植入材料等都需要经历表面功能化这一环节。传统的生物材料的表面功能化多数是基于化学共价方法。利用不同化学基团和生物分子特定位点间的共价结合,将生物分子通过共价键固定在表面,赋予基材表面不同的生物功能。但是共价功能化往往局限于特定的反应条件和类型,并且改性后的表面通常很难再生以及循环使用。随着超分子化学的发展,非共价主客体相互作用由于反应条件温和,分子间能够自组装,以及对外界环境产生响应等特点,使其在材料表面生物功能化的研究中受到关注。本论文的主要工作是提出了一种基于主客体相互作用实现材料表面生物功能化的方法,即利用修饰了多个生物配体的主体分子β-环糊精(β-CD-X7,CD-X(X为生物功能配体))与客体分子金刚烷(Ada)之间的主客体相互作用,将特定的生物配体引入到材料表面从而赋予表面特定的生物功能。具体研究内容包括以下两个方面:(1)结合层层组装技术与主客体相互作用制备具有特异性生物分子识别功能的材料表面这项工作结合两种非共价相互作用,实现了硅基材的表面生物功能化。首先,利用静电相互作用,将两种带有相反电荷的聚合物,聚阴离子聚(丙烯酸-co-丙烯酸金刚烷-1-丙烯酸酯)(P(AA-co-Ada))和聚阳离子聚烯丙胺(PAH),在硅表面进行交替组装得到具有一定厚度的多层膜。然后以多层膜中的Ada基团为锚点,通过主客体相互作用,引入生物素七取代β-环糊精(β-CD-(biotin)7,CD-B)。利用生物素与亲和素之间的亲和作用,赋予表面特异性结合avidin的能力。实验结果表明:该表面在识别目标蛋白质avidin的同时,能够排斥非特异性蛋白质的吸附。当改性后的表面置于复杂的生理溶液环境时,材料表面仍能保持对avidin的选择性结合能力。此外,结合avidin后的表面利用十二烷基磺酸钠(SDS)溶液处理,能够解离Ada和CD-B之间的主客体相互作用,从而使表面结合的CD-B连同avidin一同释放,以实现表面再生。“再生”后表面再次结合新的CD-B,并保持与之前表面相同程度识别avidin的能力。因此,这种生物材料表面功能化策略,有望用于生物传感器、生物芯片以及各类生物检测相关材料的表面改性中。(2)利用主客体相互作用制备生物功能化磁性纳米粒子这项工作利用主客体相互作用实现磁性纳米粒子的表面生物功能化。首先通过水热法合成了具有多孔结构的磁性四氧化三铁纳米粒子(MNP),然后利用溶胶-凝胶法(sol-gel)在MNP表面包裹一层二氧化硅(MNP@Si O2),在此基础上通过硅烷偶联剂的水解反应,在粒子表面引入了Ada基团(MNP@Si O2-Ada),最后通过主客体相互作用在粒子表面分别引入三种不同功能化的β-环糊精分子(CD-X),赋予粒子相应的生物功能。实验结果表明:引入了生物素七取代β-环糊精(β-CD-(biotin)7,CD-B)的纳米粒子能够特异性结合溶液中的avidin,同时具有在干扰环境中选择性识别目标蛋白质的能力;引入了甘露糖七取代β-环糊精(β-CD-(mannose)7,CD-M)的纳米粒子能够特异性结合凝集素刀豆蛋白A,同时可以通过其与细菌表面Fim H蛋白的特异性结合,实现对目标细菌大肠杆菌的捕获;引入了季铵盐七取代β-环糊精(β-CD-(QAS)7,CD-Q)的纳米粒子则具有了高效的杀菌能力。这种基于主客体相互作用的表面改性策略,在简化MNP表面改性过程的同时,高效赋予MNP相应的生物功能,有利于MNP在生物医学以及生物技术方面的应用。总之,本课题基于β-环糊精与金刚烷之间的主客体相互作用,构建了具有特定生物功能的材料表面。通过改变β-环糊精上修饰配体的种类,分别赋予了表面对应的生物功能。本研究成果为构建生物功能材料表面提供了新的策略,有望应用于生物检测设备以及纳米材料的表面生物功能化。

关键词：生物材料表面功能化主客体相互作用 β-环糊精层层组装磁性纳米粒子

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功能聚离子液体纳米凝胶的制备及其主客体相互作用

功能聚离子液体纳米凝胶的制备及其主客体相互作用

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作者：左勇西北师范大学

学位级别：硕士

超分子化学是研究多个分子间通过非共价键的相互作用(次级键)组装形成有序聚集体的一门科学。主客体相互作用是超分子化学中的重要形式之一,是组装过程中重要的驱动力之一。作为第二代主体分子环糊精和第四代主体分子葫芦脲,由于它们自... 详细信息

超分子化学是研究多个分子间通过非共价键的相互作用(次级键)组装形成有序聚集体的一门科学。主客体相互作用是超分子化学中的重要形式之一,是组装过程中重要的驱动力之一。作为第二代主体分子环糊精和第四代主体分子葫芦脲,由于它们自身独特的性质而备受科学工作者们的广泛关注。在水溶液中,环糊精和葫芦脲可以通过非共价相互作用选择性地与有机、无机分子形成包结络合物。由于环糊精和葫芦脲与客体分子的包结络合与两者匹配度、构象、价态等密切相关,因此可以通过化学诱导、光控或者电化学等手段来调控包结络合物的形成与解离。这些主客体体系在设计、制备刺激响应性功能材料及超分子纳米器件等方面具有巨大的发展前景。离子液体是一类完全由有机阳离子和无机或有机阴离子组成的,在室温或接近于室温下呈液态的有机盐,具有优良的稳定性、不可燃、挥发度低、离子导电率高、电化学窗口宽等特点,在绿色化学中获得了广泛的应用,主要作为绿色溶剂和优良的电解质。本课题组前期研究发现,通过季鏻盐离子液体单体和交联剂在选择性溶剂中交联共聚可以一步制备稳定的基于聚离子液体的纳米凝胶,无需外加任何稳定剂。基于此,本文设计制备了含偶氮苯的离子液体单体和含萘环的功能性化合物,通过与季鏻盐离子液体单体、交联剂的三元共聚一步制备了功能化的聚离子液体纳米凝胶,进一步探究以β-环糊精或葫芦[8]脲作为主体分子时,聚离子液体纳米凝胶的组装与解离,实现了以聚离子液体纳米凝胶为构筑单元的超分子自组装。本论文主要包括以下三个部分:1.制备了具有不同结构的离子液体单体和功能化合物,包括:溴化1-乙烯基-3-[6-(4-苯基偶氮苯氧基)己基]咪唑离子液体([VAzo HIm]Br)、4-(2-萘氧基)-1-丁醇甲基丙烯酸酯(Np BMAc)、氯化4-乙烯基苄基三苯基鏻离子液体(VBP-Ph)和氯化4-乙烯基苄基三丁基鏻离子液体(VBP-Bu)、β-环糊精(β-CD)二聚物、葫芦[8]脲(CB[8])和双联吡啶盐,并用1H NMR、13C NMR和MS等对它们的结构和纯度进行了确定,用DSC测定离子液体单体的熔点。2.一步制备基于聚离子液体的光响应性纳米凝胶,并探究光控纳米凝胶与β-环糊精二聚物的自组装与解组装。首先,将含偶氮苯的离子液体单体与季鏻盐离子液体单体、交联剂在选择性溶剂中交联共聚制备得到稳定的纳米凝胶,采用UV-vis、FT-IR、XPS、TG、DLS、SEM等方法对纳米凝胶的结构、形貌和性能进行表征,结果表明通过改变离子液体单体和交联剂的投料比可调控所制备的纳米凝胶的粒径,该新型纳米凝胶具有可逆的光响应性,光照也能改变其尺寸。此外,由于引入了含偶氮苯的离子液体单体,纳米凝胶与β-环糊精二聚物之间可以实现光控可逆的组装与解离,可用UV-vis、DLS、SEM、2D NOESY等方法进行验证。3.一步制备基于聚离子液体的含萘环的功能化纳米凝胶,并探究主体(CB[8])增强的电荷转移相互作用驱动下,纳米凝胶的组装与解离。首先,将含萘环的功能性化合物与季鏻盐离子液体单体、交联剂在选择性溶剂中交联共聚制备得到稳定的纳米凝胶,采用UV-vis、FT-IR、TG、DLS、SEM等方法对纳米凝胶的结构、形貌进行表征,结果表明制备的纳米凝胶的尺寸可通过改变萘环化合物和交联剂的投料比来调控。此外,还使用UV-vis、1H NMR、DLS、SEM等方法进一步证明了在主体增强的电荷转移相互作用驱动下,纳米凝胶可与CB[8]、双联吡啶盐形成三元组装体系,而加入金刚烷胺后,三元体系发生解离。

关键词：主客体相互作用聚离子液体纳米凝胶自组装

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高离子浓度溶液环境对修饰的β-环糊精主客体相互作用影响的研究

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山西大学学报(自然科学版) 2014年第2期37卷 268-272页

作者：弓韬梁文婷董川杨成山西医科大学基础医学院山西大学环境科学研究所四川大学化学学院

利用圆二色光谱法研究对比了有机溶剂-水混合溶液、纯水及两种高离子浓度溶液中,3种修饰的β-环糊精衍生物的构型及对环辛烯客体分子的包结现象及溶液环境对主客体相互作用的影响,探讨了β-环糊精衍生物在高离子浓度溶液环境中的分子识... 详细信息

利用圆二色光谱法研究对比了有机溶剂-水混合溶液、纯水及两种高离子浓度溶液中,3种修饰的β-环糊精衍生物的构型及对环辛烯客体分子的包结现象及溶液环境对主客体相互作用的影响,探讨了β-环糊精衍生物在高离子浓度溶液环境中的分子识别能力。结果表明,与有机溶剂-水混合溶液相比,β-环糊精衍生物与客体分子在高离子浓度溶液中仍保持了较高的包结稳定常数,为进一步拓展环糊精在高离子浓度溶液环境中的应用提供了基础。

关键词：圆二色光谱 β-环糊精衍生物溶液环境主客体相互作用

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