当前能源危机与全球气候变化问题日益加剧,人类社会发展所赖以生存的能源结构正面临从高碳传统化石能源（如煤、石油、天然气）向低碳绿色清洁能源转换的关键时期。如何解决可再生能源（如太阳能、风能等）大规模利用面临的间歇性、波动性、不稳定的挑战,以及如何减少大气中温室气体CO2排放量成为亟待解决的能源环境关键问题。针对CO2捕集领域,现有技术主要包括变温吸收/吸附、变压吸附、变湿吸附与电化学吸收/吸附技术等。其中,电化学CO2捕集技术通过直接利用可再生能源转化的清洁电能,在常温条件下完成CO2分离纯化,不存在依赖高温热源与设备腐蚀问题,是探索高效、低能耗CO2分离的颠覆性技术。更重要的是,电化学CO2捕集可实现CO2捕集与规模化长时储能技术的耦合,具有高效、低能耗与灵活应用等技术优势,也是实现我国双碳目标的关键突破性技术。因此,本文聚焦于醌类电化学CO2吸收剂,从萘醌衍生物的化学性质及物理结构进行延拓与优化,开发基于萘醌衍生物的新型电解质材料,优化其电化学CO2捕集性能并探究其离子输运机制。主要研究内容概述如下:
（1）针对新型氧化还原电解质的开发,本文采用在萘醌氧化还原分子上接枝含氧侧链（二乙二醇单甲醚）来提高萘醌衍生物溶解度的分子调控方法,开发水溶性提高的萘醌衍生物新型电解质分子（LQ）,扩大在电解质溶剂中的溶解度并降低电化学氧化还原电位;通过循环伏安测试、全电池测试等电化学性能表征手段对电解液体系进行优化,以减少LQ|Na4[Fe（CN）]6液流电池充放电过程所需能耗,为验证其CO2捕集性能提供基础信息。
（2）针对优化连续流动的电化学CO2捕集系统问题,本文利用开发的萘醌衍生物新型电解质,通过循环伏安测试、H型电解池分析、全电池测试等电化学分析方法测试CO2捕集性能,并通过改进电池设计和电极形态,降低传输和反应速率限制以及欧姆电阻,优化连续流动的LQ|Na4[Fe（CN）]6捕集系统的CO2捕集效率与能耗。结果表明,连续流动的LQ-CO2捕集体系可实现电子-CO2利用效率达到100%,同时电化学CO2捕集能耗降至50-70 k J/mol CO2,利用核磁共振波谱表征材料发现水系电化学CO2捕集过程形成萘醌-CO2加合物的新机制。
（3）针对多物理场作用下的电化学反应与离子传输机制问题,本文采用数值模拟与动力学实验耦合方法,刻画了连续流动的水系电化学CO2捕集系统中包含CO2、H2O分子与OH-、HCO3-、CO32-离子的多相物质输运过程,构建了包含电场、浓度场等多物理场耦合的CO2多相输运与电化学反应的传质动力学模型,同时建立湿度频率响应（Moisture swing frequency response）吸收动力学实验,通过采用傅里叶变换与深度学习算法以拟合实验与数值模拟结果,计算出模型中离子、分子多相传输的关键本征参数,最终揭示了电化学CO2吸收过程中多元离子协同输运机制,为优化电化学CO2吸收过程提供方向。
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