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主题

1 篇 卤素离子
1 篇 锂离子电池
1 篇 原位液相二次离子...
1 篇 电催化机理
1 篇 溶剂化现象
1 篇 金电极

机构

1 篇 中国科学院大学

作者

1 篇 张燕燕

语言

1 篇 中文

检索条件"主题词=原位液相二次离子质谱"

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详细简洁

排序：

原位液相二次离子质谱研究离子溶剂化现象及电催化机理

原位液相二次离子质谱研究离子溶剂化现象及电催化机理

引用

作者：张燕燕中国科学院大学

学位级别：博士

近十年来，锂离子电池在电动汽车和能量存储应用上发展迅速。然而，从锂离子电池的初始发展以来，人们对于其背后的工作机理了解很少。锂离子溶剂化壳层结构会影响锂离子在本体电解质中的运输，另一方面它对固体-电解质界面(SEI)的形成... 详细信息

近十年来，锂离子电池在电动汽车和能量存储应用上发展迅速。然而，从锂离子电池的初始发展以来，人们对于其背后的工作机理了解很少。锂离子溶剂化壳层结构会影响锂离子在本体电解质中的运输，另一方面它对固体-电解质界面(SEI)的形成化学以及锂离子在形成的SEI层中的解溶剂化动力学有着重要作用，因此对于锂离子壳层结构的研究有着重要的科学意义。大量的研究工作包括实验手段和理论计算已被用于研究锂离子与电解质溶剂中的相互作用。然而，很多关键性问题如离子优先溶剂化现象以及溶剂配位个数的问题仍在争论中。　　卤素阴离子由于在环境、生物以及与健康相关的过程中的重要性，其和溶剂之间的分子相互作用也一直被受到广泛关注。对卤素离子在水溶液中的离子溶剂化现象的研究对于相关化学和生物过程的理解有重要意义。大量理论和实验研究致力于探索水溶液中卤素离子溶剂化的微观性质。然而不同方法得到卤素离子的溶剂化水分子的数目有很大的差异性。由于这些方法无法提供直接的分子信息，仍然迫切需要可提供溶液中溶剂化组分的分析手段。　　直接燃料电池已被认为是一种在有着很大发展前景的能源，然而低的催化剂效率是阻碍其商业化的主要原因。对于燃料电池中电催化分子机理的深入研究将有利于发展新型高效催化剂。直接燃料电池中金电极在碱性溶液中催化乙醇电氧化具有良好的性能，而在酸性溶液中催化性能较差。由于对假设的金电极表面的活性位点缺乏直接分子证据，金电极在碱性溶液中的催化机制仍不清楚。　　ToF-SIMS通过分析一次离子源溅射得到的二次离子来获取样品表面的质谱信息。ToF-SIMS对于样品表面的分析灵敏度很高，为ppm甚至ppb级。然而，ToF-SIMS是一种高真空技术，长期局限于固体样品的分析。近年来，美国太平洋西北国家实验室朱梓华和余晓英博士及中科院化学所汪福意研究员课题组合作发展了一种高真空兼容的微流控池，与ToF-SIMS联用，可以实现各种液体表面、固液界面的原位质谱分析。本论文充分利用液相SIMS技术的优势，开展了离子溶剂化现象和电催化机理的原位研究，并针对SIMS领域离子损伤重组效应以及离子产率问题对定性分析结果的影响展开了讨论，取得的研究成果如下:　　(1)应用原位液相SIMS技术考察了锂离子电池中三种代表性非水溶液电解质体系中的离子溶剂化现象。三种非水溶液电解质体系分别由1.0M六氟磷酸锂(LiPF6)溶解在碳酸乙烯酯(EC)和碳酸二甲酯(DMC)(1∶2，v/v)混合溶剂中，低浓度(1.0M)和高浓度(4.0M)双氟磺酰亚胺锂盐(LiFSI)溶解在乙二醇二甲醚(DME)溶剂中组成。正离子模式下，SIMS分析提供强有力的分子证据证实了Li+离子在EC-DMC混合溶剂中被EC优先溶剂化的现象。从负离子模式下的谱图中，我们还发现PF6-负离子的弱溶剂化作用，并且也存在被EC优先溶剂化的现象。但在两种不同浓度的LiFSI-DME电解质体系中，没有证据表明FSI-负离子与DME分子相结合。此外，我们在1.0M LiPF6-EC-DMC电解质溶液中观察到了信号较强的盐离子团簇峰，表明电解质中有大量的Li+离子与阴离子靠近。与之形成鲜明对比的是，在1.0M LiFSI-DME溶液中，检测到的离子簇信号较弱，表明在该电解质中大多数的离子被很好地分开，与我们的分子动力学(MD)模拟结果相一致。研究结果表明液相SIMS对正、负离子检测没有歧视，且能直接分析高浓度的电解质，是一种研究高浓度非水溶液电解质离子-溶剂相互作用的强有力工具，可为深入探索非水溶液电解质中的离子溶剂化现象提供关键分子证据。　　(2)应用液相SIMS和电喷雾质谱(ESI-MS)分析技术对卤化钾稀溶液中的离子溶剂化现象和离子团簇形成进行了比较研究。结果表明液相SIMS分析观察到很明显的溶剂化离子峰，而ESI-MS分析几乎没有检测到溶剂化离子峰，一系列盐团簇离子峰占据整个ESI-MS谱图。因此，相较于使用软电离技术的ESI-MS而言，液相SIMS技术更能保持水溶液样品中溶剂化组分信息，是一种研究水溶液中离子溶剂化现象更为合适的分析技术。本工作中应用液相SIMS技术时采用二次离子延迟提取模式，在较大程度上解决了液相SIMS分析质量分辨率不高的问题。　　(3)应用液相SIMS技术原位监测了不同电极电位下，多晶金电极表面化学形态的动态变化。液相SIMS分析观测到了直接的分子证据，揭示了碱性溶液中不同电极电位下金电极表面吸附中间态物种Au(OH)ads的形成及演变过程。通过原位监测碱性溶液中乙醇氧化产物乙酸根负离子的强度随电极电位的变化趋势，以及Au(OH)ads物种在电催化乙醇氧化过程中的变化，结果表明Au(OH)ads物种是碱性溶液中金电极表面的催化活性位点，是乙醇电催化氧化过程的速率决定因素之一。这些发现为在分子水平上阐明电催化氧化还原机理提供

关键词：锂离子电池卤素离子溶剂化现象金电极电催化机理原位液相二次离子质谱

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