检索结果-内蒙古大学图书馆

石油学报(石油加工) 2025年第03期 585-593页

作者：郭少霞郜亮李苏爽高永杰邢恩会罗一斌舒兴田石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室中石化石油化工科学研究院有限公司炼油工艺与催化剂国家工程研究中心

乙烯烷氧羰基化反应原料主要是纯乙烯，采用低成本的乙烯-乙烷混合气替代高成本的纯乙烯，对C2混合气烷氧羰基化制丙酸甲酯均相反应体系进行了系统性的工艺条件优化，主要考察均相催化剂膦配体、Pd前体、酸剂的类型及三者的最优配比、... 详细信息

乙烯烷氧羰基化反应原料主要是纯乙烯，采用低成本的乙烯-乙烷混合气替代高成本的纯乙烯，对C2混合气烷氧羰基化制丙酸甲酯均相反应体系进行了系统性的工艺条件优化，主要考察均相催化剂膦配体、Pd前体、酸剂的类型及三者的最优配比、原料气配比，均相催化反应器转速、均相催化剂循环使用次数及热稳定性等对C2混合气烷氧羰基化制丙酸甲酯反应性能的影响。结果表明：在反应温度80℃、反应时间3 h、反应器转速600 r/min、乙烯/CO摩尔比1/1时，二（乙酰丙酮）钯(Pd（acac）2)、1,2-双（二叔丁基亚膦酸甲基）苯（d~tbpx）和甲基磺酸（MSA）摩尔比为1/4/15的均相催化剂展现出最优的催化性能，乙烯转化率达98.30%,丙酸甲酯选择性达100%;研究结果实现了C2混合气中浓乙烯的高值利用与乙烯-乙烷的高效分离，为C2混合气烷氧羰基化反应能够工业化应用提供有利的基础依据和指导方向。

关键词：均相催化烷氧羰基化反应 C2混合气丙酸甲酯 Pd基催化剂工艺优化

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均相催化合成2-吡咯甲酸甲酯

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石油化工 2008年第11期37卷 1166-1171页

作者：范素兵李军平赵宁肖福魁魏伟孙予罕中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化重点实验室山西太原030001 中国科学院研究生院北京100049

以碳酸二甲酯(DMC)为甲氧基羰基化试剂,考察了不同碱金属卤化物对吡咯直接甲氧基羰基化反应合成2-吡咯甲酸甲酯(2-MPC)的影响。实验结果表明,只有 KI 催化吡咯进行甲氧基羰基化反应时合成了2-MPC。用荧光光谱对催化剂与反应物的相互作... 详细信息

以碳酸二甲酯(DMC)为甲氧基羰基化试剂,考察了不同碱金属卤化物对吡咯直接甲氧基羰基化反应合成2-吡咯甲酸甲酯(2-MPC)的影响。实验结果表明,只有 KI 催化吡咯进行甲氧基羰基化反应时合成了2-MPC。用荧光光谱对催化剂与反应物的相互作用进行表征,结果发现,碱金属卤化物以离子对的方式与反应物相互作用,卤素阴离子和金属阳离子同时起催化作用,它们与吡咯的作用影响吡咯的转化率,与 DMC 的作用则影响吡咯甲氧基羰基化产物的选择性。以 KI 为催化剂的适宜反应条件为:反应温度200℃、反应时间3 h、n(DMC):n(吡咯)=4、KI 用量(相对于吡咯的摩尔分数)为5.68%。在此条件下,吡咯的转化率为42.80%,2-MPC 的选择性和收率分别为46.08%和19.72%。

关键词：吡咯碳酸二甲酯甲氧基羰基化 2-吡咯甲酸甲酯荧光光谱离子对均相催化

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均相催化多相化新进展——氟两相体系

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化学进展 2001年第3期13卷 192-197页

作者：鲁福身晁建平杨春育北京石油化工学院化工系北京102600

氟两相体系实现了均相催化多相化 ,可以方便地分离溶解在 PFC中的催化剂。本文综述了氟两相体系及氟合成领域 ,包括氟溶配体、催化剂和反应物等方面的最新进展。对氟两相体系在烯烃的氢甲酰化反应、硼氢化反应以及其它有机反应中的广泛... 详细信息

氟两相体系实现了均相催化多相化 ,可以方便地分离溶解在 PFC中的催化剂。本文综述了氟两相体系及氟合成领域 ,包括氟溶配体、催化剂和反应物等方面的最新进展。对氟两相体系在烯烃的氢甲酰化反应、硼氢化反应以及其它有机反应中的广泛应用作了讨论。

关键词：氟两相体系全氟碳化合物氟溶配体氟溶催化剂烯烃氢甲酰化硼氢化均相催化

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均相催化CO_(2)/H_(2)还原羰基化合成高值化学品研究进展

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物理化学学报 2021年第5期37卷 81-94页

作者：张雪华曹彦伟陈琼遥沈超仁何林盐城师范学院化学与环境工程学院江苏盐城224007 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择性氧化重点实验室兰州730000 中国科学院洁净能源创新研究院辽宁大连116023

高效利用温室气体CO_(2)资源作为催化合成的C1原料既能有效减少它向大气的排放,又同时创造经济价值。其中基于CO_(2)还原性转化的化学品合成新路线是拓展其资源化利用的热点。如能以清洁、高原子经济性的H_(2)作为还原剂实现惰性CO_(2)... 详细信息

高效利用温室气体CO_(2)资源作为催化合成的C1原料既能有效减少它向大气的排放,又同时创造经济价值。其中基于CO_(2)还原性转化的化学品合成新路线是拓展其资源化利用的热点。如能以清洁、高原子经济性的H_(2)作为还原剂实现惰性CO_(2)还原性转化,通过羰基化构筑C―O、C―N和C―C键,合成醛/醇、羧酸、酯、酰胺等化学品,将极大扩展由CO_(2)高值化利用的范围与种类。近年来,均相催化CO_(2)/H_(2)还原羰基化制备化学品取得长足的进展,但该反应目前仍存在常用贵金属催化剂反应条件苛刻、目标产物选择性低以及底物适用性差等问题,制约了其的发展和应用。因此,设计开发更加高效的催化体系使反应能在相对温和的条件下得以实现仍然是一较大挑战。本文综述近年来均相催化CO_(2)、H_(2)参与的烯烃羰基化、胺羰基化、醇/醚羰基化以及其它羰基化反应研究及发展现状,重点探讨了不同种类的金属催化剂对反应过程的影响。最后对未来可能的发展方向进行了探讨和展望。

关键词：二氧化碳氢气还原均相催化羰基化

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酯的均相催化氢化研究进展

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化学学报 2019年第7期77卷 598-612页

作者：顾雪松李校根谢建华周其林南开大学化学学院元素有机化学研究所

酯的均相催化氢化是合成醇的重要方法,在精细化学品生产中有重要用途.用氢气还原酯是绿色、原子经济和可持续的化学转化方法.尽管仍然存在巨大的挑战,酯的均相催化氢化研究在过去十年里取得了令人瞩目的进展,出现了许多过渡金属催化剂,... 详细信息

酯的均相催化氢化是合成醇的重要方法,在精细化学品生产中有重要用途.用氢气还原酯是绿色、原子经济和可持续的化学转化方法.尽管仍然存在巨大的挑战,酯的均相催化氢化研究在过去十年里取得了令人瞩目的进展,出现了许多过渡金属催化剂,其中包括钌、锇、铱等贵金属催化剂,以及铁、钴和锰等丰产金属催化剂.金属催化剂中的配体也得到了极大的拓展,出现了包括二乙胺和吡啶等为骨架的系列三齿钳形配体,具有联吡啶和吡啶骨架的四齿配体,以及双胺、胺基膦、吡啶胺和胺卡宾等类型的双齿配体.酯均相催化氢化的效率也得到了显著的提高,催化氢化乙酸乙酯和苯甲酸乙酯等标准底物的转化数最高可达到90000.酯的不对称催化氢化合成手性伯醇也取得了突破,酮酸酯、消旋δ-羟基酯和α-芳基/烷基取代内酯的不对称催化氢化为光学活性手性二醇的合成提供了高效新方法.本论文主要从酯氢化中配体和催化剂的发展以及酯的不对称催化氢化两个方面综述酯的均相催化氢化近年来所取得的研究进展.

关键词：酯氢化醇均相催化催化剂

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以甲醇为碳源的胺类化合物N-甲基化均相催化反应研究进展

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科学通报 2021年第25期66卷 3272-3285页

作者：王茜秦雷郑智平哈尔滨工业大学化工与化学学院哈尔滨150001 南方科技大学理学院化学系深圳518055

胺类化合物的甲基化反应是一类非常重要的有机反应,被广泛应用于医药、染料、农药和高分子等分子的合成中.传统的甲基化试剂如碘甲烷、硫酸二甲酯、重氮甲烷等毒性较大,而且反应会产生大量的有害废弃物,存在一定弊端.近年来,以金属络合... 详细信息

胺类化合物的甲基化反应是一类非常重要的有机反应,被广泛应用于医药、染料、农药和高分子等分子的合成中.传统的甲基化试剂如碘甲烷、硫酸二甲酯、重氮甲烷等毒性较大,而且反应会产生大量的有害废弃物,存在一定弊端.近年来,以金属络合物作为均相催化剂并以甲醇为C1来源的N-甲基化催化反应受到了极大的关注.该反应采用环境友好、价格低廉的甲醇作为甲基化试剂,利用"借氢"机理高效率地实现了芳胺类、脂肪族胺类及磺酰胺类底物的N-甲基化反应.整个过程的副产物只有水,很好地解决了传统方法的缺陷和不足.本文将根据不同金属活性中心(包括钌、铱、铼、铁、锰、钴等)对均相催化剂进行分类,介绍了以甲醇为C1源的伯胺、仲胺及磺酰胺类底物的N-甲基化反应的研究进展.

关键词：均相催化 N-甲基化甲醇 “借氢”机理 C1化学

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均相催化合成碳酸甲乙酯(英文)

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催化学报 2004年第3期25卷 171-172页

作者：卓广澜沈振陆姜玄珍浙江大学化学系浙江杭州310027

利用碳酸二甲酯和碳酸二乙酯进行酯交换反应制备了碳酸甲乙酯 ,并考察了Ti(OBu) 4 ,Ti(OPh) 4 ,Bu2 SnO和BuSnCl3在这一反应中的催化性能 .结果表明 ,这些催化剂对该反应都有较好的催化性能 .其中 ,Bu2 SnO的催化性能最好 ,在 10 3℃下... 详细信息

利用碳酸二甲酯和碳酸二乙酯进行酯交换反应制备了碳酸甲乙酯 ,并考察了Ti(OBu) 4 ,Ti(OPh) 4 ,Bu2 SnO和BuSnCl3在这一反应中的催化性能 .结果表明 ,这些催化剂对该反应都有较好的催化性能 .其中 ,Bu2 SnO的催化性能最好 ,在 10 3℃下反应 3h时 ,碳酸甲乙酯的收率可达 4 5 6 % .提出了Bu2

关键词：碳酸二甲酯碳酸二乙酯酯交换碳酸甲乙酯二丁基氧化锡丁基氯化锡钛酸酯均相催化

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硝基化合物均相催化氢化研究进展

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有机化学 2024年第4期44卷 1094-1105页

作者：侯梦莹王爱娥黄培强厦门大学化学化工学院化学系、福建省化学生物学重点实验室福建厦门361005

胺类化合物,特别是伯胺,是一类重要的化工中间体,常用于药物、农药、染料以及各种精细和特殊化学品的合成.硝基化合物还原是工业中生产伯胺,特别是苯胺及其衍生物的重要方法.其中,催化氢化是工业上最高效、最原子经济又环境友好的还原... 详细信息

胺类化合物,特别是伯胺,是一类重要的化工中间体,常用于药物、农药、染料以及各种精细和特殊化学品的合成.硝基化合物还原是工业中生产伯胺,特别是苯胺及其衍生物的重要方法.其中,催化氢化是工业上最高效、最原子经济又环境友好的还原硝基化合物的方法.目前,硝基化合物的催化氢化主要依赖于非均相催化剂.研究者们也大多专注于非均相催化剂的发展与修饰,均相催化方法报道比较少.然而,在均相催化中,催化剂的结构很容易通过改变中心金属和配体进行调整和修饰,从而对催化过程进行调控,实现硝基化合物的高效、高选择性还原.重点从反应活性、选择性、官能团耐受性以及机理等方面,系统总结了硝基化合物均相催化氢化的发展和研究现状,探讨这一领域目前面临的挑战和未来发展方向.

关键词：均相催化氢化硝基化合物胺化学选择性

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镍N-杂环卡宾配合物在均相催化偶联反应中的应用(英文)

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催化学报 2010年第8期31卷 875-886页

作者：顾绍金倪鹏陈万芝浙江大学化学系浙江杭州310028

近十几年来,N-杂环卡宾的配位化学和金属有机化学发展迅速,已成为均相催化反应中研究最为广泛的配体之一.在许多过渡金属催化的有机合成反应中特别是偶联反应中,N-杂环卡宾与传统有机膦配体相比具有较高的反应性.镍价格低廉,在很多反应... 详细信息

近十几年来,N-杂环卡宾的配位化学和金属有机化学发展迅速,已成为均相催化反应中研究最为广泛的配体之一.在许多过渡金属催化的有机合成反应中特别是偶联反应中,N-杂环卡宾与传统有机膦配体相比具有较高的反应性.镍价格低廉,在很多反应中有望替代贵金属钯催化剂.本文总结了镍N-杂环卡宾化合物在催化交叉偶联反应和还原偶联反应中的最新应用进展.

关键词：镍 N-杂环卡宾交叉偶联反应还原偶联均相催化

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同核铁系双金属络合物及其在均相催化体系中的应用

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物理化学学报 2019年第7期35卷 697-708页

作者：王露孙威刘超中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州7300002 中国科学院大学北京100049

随着合成化学的不断发展,开发高活性催化剂来活化一些惰性化学键或者惰性分子受到越来越多的关注。双核金属络合物作为一类特殊的催化剂展现出了不同于单核金属催化剂的催化活性。在双核过渡金属催化体系中,因两个金属中心存在协同作用... 详细信息

随着合成化学的不断发展,开发高活性催化剂来活化一些惰性化学键或者惰性分子受到越来越多的关注。双核金属络合物作为一类特殊的催化剂展现出了不同于单核金属催化剂的催化活性。在双核过渡金属催化体系中,因两个金属中心存在协同作用而表现出了独特的催化活性。铁、钴、镍为第四周期第Ⅷ族元素,也称为铁系元素。该类金属廉价易得且参与的催化反应种类繁多,近年来引起了人们的广泛关注。本综述重点介绍了近年来同核双金属铁系络合物的合成及其表征。同时,对相关同核铁、钴以及镍催化剂在均相催化体系中的应用也进行了详细的介绍和总结。

关键词：同核双金属催化剂均相催化铁催化剂钴催化剂镍催化剂

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