检索结果-内蒙古大学图书馆

物理化学学报 2017年第11期33卷 2253-2260页

作者：何亚鹏陈荣玲王超男李红东黄卫民林海波吉林大学化学学院长春130012 吉林大学超硬材料国家重点实验室长春130012

本文主要以当前水环境中存在酚类有机污染物为研究对象,探讨酚类有机污染物在掺硼金刚石(BDD)电极上的取代基效应,具体研究具有不同位置及种类官能团的取代酚类有机污染物在BDD电极上的电催化氧化过程,通过化学需氧量和浓度变化考察有... 详细信息

本文主要以当前水环境中存在酚类有机污染物为研究对象,探讨酚类有机污染物在掺硼金刚石(BDD)电极上的取代基效应,具体研究具有不同位置及种类官能团的取代酚类有机污染物在BDD电极上的电催化氧化过程,通过化学需氧量和浓度变化考察有机污染物在电催化降解过程中的降解趋势,深入分析电极种类、官能团位置与种类与电催化氧化活性之间的联系的同时,研究阳极材料电催化氧化有机污染物的机理及动力学。结果表明,有机物在电极表面的电催化过程以电产生羟基自由基为媒介,对苯二酚在不同电极上的电催化活性与电极析氧电位及表面产生羟基自由基量有着重要的联系,BDD电极拥有最强的电催化氧化活性;不同取代基团的对位取代酚在BDD电极上的电化学降解实验显示电催化反应速率受取代官能团自身的电子效应制约,有机物矿化过程中羟基自由基首先进攻苯环的对位发生取代反应,同时取代基脱离苯环过程成为整个取代酚类电化学降解过程的决速步骤,且有机物的电催化反应速率与取代基特征Hammett常数σ呈近似线性关系。

关键词：掺硼金刚石电极电化学氧化酚类污染物取代基效应

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掺硼金刚石电极处理榨菜废水试验研究

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环境科学学报 2014年第6期34卷 1473-1479页

作者：盛贵尚蒋绍阶刘静向平陈莽重庆大学城市建设与环境工程学院重庆400045 三峡库区生态环境教育部重点实验室重庆400045

掺硼金刚石(BDD)电极在电化学氧化难生物降解性废水时具有电化学性能良好、处理效果好等特点,因而受到广泛关注.本试验采用BDD电极电化学氧化榨菜废水,并考察了稀释比、初始pH值、电流密度、极板间距等参数对COD、氨氮(NH3-N)去除率的影... 详细信息

掺硼金刚石(BDD)电极在电化学氧化难生物降解性废水时具有电化学性能良好、处理效果好等特点,因而受到广泛关注.本试验采用BDD电极电化学氧化榨菜废水,并考察了稀释比、初始pH值、电流密度、极板间距等参数对COD、氨氮(NH3-N)去除率的影响.试验结果表明:在稀释比为1∶2、电流密度50 mA·cm-2、未调节pH值、极板间距为15 mm的最优工况下,COD、NH3-N去除率分别为96.9%、100%.COD去除率满足线性方程y=0.435t(R2=0.9899),NH3-N去除率满足多项式拟合方程y=0.53+0.936t+0.031t2-3.46×10-4t3(R2=0.9956).研究表明,BDD电极电化学氧化榨菜废水是一种有效的高级氧化工艺.

关键词：榨菜废水电化学氧化掺硼金刚石电极羟基自由基(·OH)

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两电子水氧化反应抑制掺硼金刚石电极氧化有机物过程中氯酸盐和高氯酸盐的生成

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化工进展 2024年第4期43卷 2183-2190页

作者：丁嘉吴文琦李鹏程上海市政工程设计研究总院(集团)有限公司上海200082 浙江大学环境与资源学院浙江杭州310012 国家电网杭州供电公司浙江杭州310000

掺硼金刚石(BDD)具有羟基自由基(·OH)产率高、稳定性好的优点,作为电极材料被广泛应用于难降解有机物的处理。但BDD电极在处理含氯介质时产生的高毒性副产物——氯酸盐(ClO_(3)^(-))和高氯酸盐(ClO_(4)^(-))是限制其广泛应用的关... 详细信息

掺硼金刚石(BDD)具有羟基自由基(·OH)产率高、稳定性好的优点,作为电极材料被广泛应用于难降解有机物的处理。但BDD电极在处理含氯介质时产生的高毒性副产物——氯酸盐(ClO_(3)^(-))和高氯酸盐(ClO_(4)^(-))是限制其广泛应用的关键障碍之一。本文通过两电子水氧化反应(2e^(-)WOR)来控制BDD电极氧化过程中ClO_(3)^(-)和ClO_(4)^(-)的产生。同时,以一种广泛使用的除草剂——阿特拉津(ATZ)为模型污染物,探究2e^(-)WOR对有机物降解效果的影响。研究表明,NaHCO_(3)作为电解质可以有效催化BDD电极上的2e^(-)WOR,进而降低电解过程中活性氯、ClO_(3)^(-)和ClO_(4)^(-)的浓度。添加10mmol/L NaHCO_(3)后,活性氯浓度下降了60.3%,ClO_(3)^(-)和ClO_(4)^(-)的生成速率常数分别下降10.2%和39.2%。当添加50mmol/L和100mmol/L NaHCO_(3)时,活性氯的生成被完全抑制,ClO_(3)^(-)的生成速率常数分别降低了60.0%和72.5%,ClO_(4)^(-)的生成速率常数分别降低了66.2%和72.6%。2e^(-)WOR对ClO_(3)^(-)和ClO_(4)^(-)抑制作用的机理有两个方面:①2e^(-)WOR产生的H2O2与活性氯反应,降低了关键中间物的浓度,进而控制了ClO_(3)^(-)和ClO_(4)^(-)的生成;②HCO_(3)^(-)与ClO_(3)^(-)竞争·OH反应,降低了ClO_(3)^(-)向ClO_(4)^(-)的转化速率。研究发现,适量添加NaHCO_(3)有利于ATZ的降解。添加10mmol/L和50mmol/L NaHCO_(3)后,ATZ的降解动力学常数分别提高了27.2%和53.8%。甲醇猝灭实验表明,NaHCO_(3)的添加促进了溶液本体中ATZ的降解。

关键词：电化学电解废水降解掺硼金刚石电极氯酸盐高氯酸盐

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基于掺硼金刚石电极的磷酸盐电化学传感器

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分析化学 2022年第6期50卷 889-898页

作者：徐钰豪卫胜男王月坤熊晨雨谢勇韩明杰王日边超夏善红中国科学院空天信息创新研究院传感技术联合国家重点实验室中国科学院大学电子电气与通信工程学院

磷污染是导致水体富营养化的主要因素之一，磷酸盐已成为我国地表水质标准中的一个重要指标。针对磷酸盐检测需求，本研究研制了一种基于掺硼金刚石电极的磷酸盐电化学传感器，通过检测磷酸盐与钼酸盐络合物的电化学还原反应，实现了对... 详细信息

磷污染是导致水体富营养化的主要因素之一，磷酸盐已成为我国地表水质标准中的一个重要指标。针对磷酸盐检测需求，本研究研制了一种基于掺硼金刚石电极的磷酸盐电化学传感器，通过检测磷酸盐与钼酸盐络合物的电化学还原反应，实现了对水中磷酸盐的检测。本传感器采用方波脉冲伏安法，可在较宽的浓度范围内实现对磷酸盐的检测，在0.4～5.0μmol/L和5.0～80.0μmol/L范围内呈分段线性关系，灵敏度分别为301和97 nA·L/μmol，具有较低的检出限（0.1μmol/L）。本电化学传感器对磷酸盐检测表现出较好的抗干扰性，检测实际水样的回收率为93.8%～104.5%。研制的掺硼金刚石电极无需修饰和还原试剂即可对磷钼酸盐络合物表现出较强的催化还原性能，与现有磷酸盐检测方法相比减少了反应试剂使用量，检测过程更绿色环保，具有长期在线监测的应用潜力。

关键词：磷酸盐检测掺硼金刚石电极电化学传感器

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掺硼金刚石电极电化学再生粉末活性炭

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应用化工 2016年第6期45卷 1073-1077页

作者：王春荣马可可陈金龙中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

使用200目粉末活性炭吸附苯酚模拟废水至饱和,用BDD电极作为阳极再生饱和炭,以再生效率为评价指标,研究不同因素对活性炭再生效果的影响。在电解质为0.05 mol/L的Na_2SO_4溶液,pH为7,电流密度为50 mA/cm^2,再生时间为2 h条件下,活性炭... 详细信息

使用200目粉末活性炭吸附苯酚模拟废水至饱和,用BDD电极作为阳极再生饱和炭,以再生效率为评价指标,研究不同因素对活性炭再生效果的影响。在电解质为0.05 mol/L的Na_2SO_4溶液,pH为7,电流密度为50 mA/cm^2,再生时间为2 h条件下,活性炭再生率达74.8%。同时不同电解质对再生效果也有不同影响,硫酸钠优于氯化钠,再生效率随着pH的增加而增加。采用正交实验方法对影响再生效果的各因素进行评价,其影响的主次顺序是:电解质浓度、pH、电解时间。

关键词：粉末活性炭电化学再生掺硼金刚石电极

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掺硼金刚石电极电沉积改性技术的研究进展

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化工新型材料 2024年第S2期52卷 130-137,144页

作者：孙海铭李鹏廖结安杨丙辉塔里木大学机械电气化工程学院阿拉尔843300 自治区教育厅普通高等学校现代农业工程重点实验室阿拉尔843300 南疆特色农林产物利用与装备兵团重点实验室阿拉尔843300

掺硼金刚石(BDD)电极因其优异的化学稳定性、电化学惰性和宽的电化学势窗而成为电化学领域中备受关注的材料。为得到更好的性能,各种电极改性方法层出不穷。由于电沉积改性技术操作简便,成本低,不依赖特定设备而应用广泛。通过系统的描... 详细信息

掺硼金刚石(BDD)电极因其优异的化学稳定性、电化学惰性和宽的电化学势窗而成为电化学领域中备受关注的材料。为得到更好的性能,各种电极改性方法层出不穷。由于电沉积改性技术操作简便,成本低,不依赖特定设备而应用广泛。通过系统的描述,将碳材料、金属纳米颗粒与金属氧化物纳米颗粒通过电沉积技术沉积到BDD电极表面,总结了这3种材料对BDD电极改性后的性能与实际应用。最后,分析了BDD电极电沉积改性技术在制备与实际应用时存在的问题,并提出了未来的重点发展方向,以期为BDD电极的电沉积改性的实际应用提供新思路。

关键词：掺硼金刚石电极电沉积改性技术纳米颗粒电极制备

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掺硼金刚石电极降解模拟焦化废水中的喹啉

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化工环保 2014年第5期34卷 415-418页

作者：王春荣任欣任钦毅唐小雨周蓉周毅刚中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

采用掺硼金刚石(BDD)电极电化学氧化法降解模拟焦化废水中的喹啉,并通过GC-MS技术分析了喹啉的降解机理及途径。实验结果表明:在常温、初始喹啉质量浓度为50.0 mg/L、电解质Na2SO4浓度为0.05 mol/L、模拟废水pH为7、电解时间为2.5 h、... 详细信息

采用掺硼金刚石(BDD)电极电化学氧化法降解模拟焦化废水中的喹啉,并通过GC-MS技术分析了喹啉的降解机理及途径。实验结果表明:在常温、初始喹啉质量浓度为50.0 mg/L、电解质Na2SO4浓度为0.05 mol/L、模拟废水pH为7、电解时间为2.5 h、电流密度为30 mA/cm2、极板总面积与模拟废水体积的比为160 cm2/cm3的条件下,喹啉降解率接近100%;TOC由初始时的29.43 mg/L降至5.76 mg/L,TOC去除率达80%;COD由初始时的95.25 mg/L降至20.65 mg/L,COD去除率达78%;在降解过程中,首先在喹啉苯环的5位和8位发生羟基化反应,然后苯环发生断裂,形成带有吡啶环的中间产物及羧酸类产物,最后氮杂环开环,生成二氧化碳和水。

关键词：掺硼金刚石电极焦化废水喹啉降解气相色谱-质谱联用分析

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掺硼金刚石电极的制备及其电化学合成臭氧性能研究

掺硼金刚石电极的制备及其电化学合成臭氧性能研究

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作者：刘芳牡中南大学

学位级别：硕士

臭氧作为一种环境友好型的强氧化剂,被广泛用于食品处理、废水处理等。掺硼金刚石（BDD）具有极高的析氧电位、极强的耐腐蚀性及优异的电化学稳定性,被认为是电化学合成臭氧的理想阳极材料。BDD电化学合成臭氧性能与掺硼浓度及其表面状... 详细信息

臭氧作为一种环境友好型的强氧化剂,被广泛用于食品处理、废水处理等。掺硼金刚石（BDD）具有极高的析氧电位、极强的耐腐蚀性及优异的电化学稳定性,被认为是电化学合成臭氧的理想阳极材料。BDD电化学合成臭氧性能与掺硼浓度及其表面状态（表面形貌与组成成分）密切相关。因此,本文从掺硼浓度与表面状态两个方面,系统研究各个因素对BDD电极电化学合成臭氧性能的影响。（1）采用热丝气相沉积法制备不同掺硼浓度的BDD电极,系统研究掺硼浓度对BDD电极电化学产臭氧性能的影响。结果表明,随着掺硼浓度的增大,BDD晶粒尺寸变小,析氧电位（均大于2.2 V *** Cl）呈现减小的趋势,电化学活性面积先增加后减小。当掺硼浓度为2.03×1021atoms cm-3时,BDD电极具有最大的电化学活性面积（ECSA）,最优的电化学合成臭氧性能。（2）采用氧等离子刻蚀技术对BDD表面状态进行改性,系统研究表面状态对BDD电化学产臭氧性能的影响。通过调控刻蚀温度和时间,得到不同表面状态的多孔BDD电极（析氧电位在2.3～2.4V ***/Ag Cl左右）。结果表明,轻微刻蚀时,BDD表面呈现典型的金刚石结构,ECSA提高到4.72 cm2;中度刻蚀时,BDD表面呈现微纳多孔的金刚石表面结构,ECSA提高到7.07 cm2;重度刻蚀时,晶粒结构被完全破坏,ECSA与原样BDD基本一致（仅为2.92 cm2）。（3）电化学合成臭氧性能测试结果表明,中度刻蚀的BDD(刻蚀温度为700°C,刻蚀时间为2 min,编号为p-BDD2min)产臭氧浓度最高为9.48 mg L-1。在相同单位能耗下,p-BDD2min产臭氧能力是原样BDD的3.76倍。在长达40 h的测试过程中,p-BDD2min电流密度仅衰减了4.2%。与常规电极相比,p-BDD2min表现出了优异的长期稳定性与较为突出的电化学产臭氧能力,具有一定的应用潜力。图28幅,表9个,参考文献119篇

关键词：掺硼金刚石电极掺硼浓度氧等离子体刻蚀电化学产臭氧

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掺硼金刚石电极电催化氧化水体中PPCPs的效能与机理

掺硼金刚石电极电催化氧化水体中PPCPs的效能与机理

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作者：白孟琦陕西师范大学

学位级别：硕士

随着全球经济发展与人类活动影响,大量新兴环境污染物(Contaminants of Emerging Concerns,CECs)经多种途径进入污水处理系统,其中药物与个人护理品(Pharmaceuticals and Personal Care Products,PPCPs)是最典型的 CECs 代表物,由于其... 详细信息

随着全球经济发展与人类活动影响,大量新兴环境污染物(Contaminants of Emerging Concerns,CECs)经多种途径进入污水处理系统,其中药物与个人护理品(Pharmaceuticals and Personal Care Products,PPCPs)是最典型的 CECs 代表物,由于其较强的环境持久性和生物累积性,传统的污废水处理工艺很难将其去除,对自然环境和人类健康造成严重危害。因此,研发高效、绿色的水污染深度处理技术具有紧迫的现实意义。电化学高级氧化技术(Electrochemical Advanced Oxidation Process,EAOPs)作为一种环境友好型处理工艺,近年得到水处理领域工作者的广泛关注和研究。电化学氧化技术的核心在于电极板的氧化能力,不同电极材料之间的氧化效率相差甚远,因此选取一种合适的电极材料显得尤为关键。掺硼金刚石(Boron Doped Diamond,BDD)作为一种具有高析氧电位、宽化学电势窗和低吸附特性的混合材料,逐渐成为电化学处理污废水技术领域中的佼佼者。本文选用BDD为电极材料,研究BDD电化学工艺氧化降解水体中8种典型PPCPs的效能和机理,考察不同电解质条件下,不同水体基质对降解效能的影响;通过自由基猝灭剂、捕获剂等方法定性定量鉴定体系中的活性物种并阐明其对污染物降解的贡献;最终通过分析检测普里米酮(PMD)和咖啡因(CA)两种典型污染物降解的中间产物进行矿化途径和机理的推理。由于在电化学深度氧化水处理工艺应用过程中,水体所含的溶解性有机物(Dissolved Organic Matter,DOM)常严重抑制体系的降解效能,所以本文首先对实际污水(西安市第三污水处理厂)出水有机物(Effluent Organic Matter,EfOM)进行富集、分离及表征,重点评估EfOM存在下BDD电化学技术的降解效能。本论文研究结果可为BDD电化学技术处理新型污染物的理论研究及实际应用提供支撑和技术指导。论文主要研究结果如下:(1)通过树脂吸附法富集分离得到了西安市第三污水处理厂中两种EfOM组分(STXAD4和STXAD8),并对其进行了紫外-可见光扫描(UV-Vis)、总有机碳(TOC)检测、红外光谱扫描、有机元素分析及三维荧光分析,以此来获取两种EfOM的结构组成及元素种类等基本信息。UV-Vis扫描结果显示,XAD4的极性较强,但芳香性相对XAD8较弱,并且结合UV254和TOC结果得到各自的紫外吸光度值,确定了 XAD4和XAD8分别为亲水性和疏水性的EfOM。红外扫描光谱显示,二者所含官能团种类几乎一致,且含O官能团占据主要部分,但XAD4所含蛋白质类和小分子易溶类物质较多。有机元素分析结果显示,两种EfOM中所含N和S元素高于天然水体有机物,同样也说明XAD4中所含氨基酸、肽键和酰胺等物质比例高,且含O官能团较多。最后通过三维荧光光谱分析,发现腐殖酸是两种EfOM组成的主体部分,并在XAD8中含有少量疏水性的色氨酸类蛋白质。(2)实验考察了以NaCl为电解质时BDD电极对PPCPs的去除效果,分析了不同因素对体系降解效能的影响。研究结果表明,在中性pH和室温条件下,电流相同(0.08 A)时8种PPCPs在BDD电极氧化下均发生了不同程度的降解。除PMD、硝基苯(NB)和卡马西平(CBZ)三种物质外,其余污染物的降解速率均随NaCl浓度增大而增大,最终选用10 mMNaCl作为下阶段的实验条件。HCO3-的加入对NB的降解几乎没有影响,降解效能仅下降3.0%左右,而其他几种物质的抑制率可达到18.2%-97.2%不等。不同DOM影响结果显示,CBZ和磺胺甲恶唑(SMX)几乎不受影响,而PMD和CA两种物质所受抑制效果明显。在混合金属氧化物(MMO)和BDD电极对比实验中发现,相同Cl-浓度下MMO电极的产氯量是BDD电极的10倍左右,但在相同产氯量的情况下,CA、1,4-二甲基氧苯(DMOB)、吉非罗齐(GEM)、SMX和诺氟沙星(NOR)几种目标污染物在BDD电极上的降解效果更佳,其余3种物质在两电极上的降解速率相似。活性物种鉴定实验结果显示,PMD和CA受部分活性氯和少部分·OH的氧化,DMOB、GEM和SMX的降解受到大量羟基自由基(·OH)的作用,CBZ受电极板上吸附自由基贡献影响,NB和NOR分别只受到·OH和活性氯的氧化。(3)实验探究了 Na2SO4为电解质时BDD电极在不同影响因素下对PPCPs降解的去除效能,主要对电解质类型、水基质影响、自由基贡献及BDD-Fenton联用技术部分进行了分析。结果表明在相同实验条件下,CA、DMOB、CBZ、GEM、SMX和NOR在3种电解质类型下都遵循着降解速率kNaCl≥kNa2SO4>k

关键词：掺硼金刚石电极电化学氧化药物与个人护理品溶解性有机物自由基

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掺硼金刚石电极电化学研究

掺硼金刚石电极电化学研究

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作者：孙志远天津理工大学

学位级别：硕士

随着工业的发展，用于检测物质的传感器也越来越多。硼掺杂金刚石膜是一种极佳的电极材料，它具有良好的导电性，可用于制作传感器件。同时它表面的共价结构、很宽的带隙和掺杂等，使它作为电极材料的性质大大优于传统的玻璃碳、热解石... 详细信息

随着工业的发展，用于检测物质的传感器也越来越多。硼掺杂金刚石膜是一种极佳的电极材料，它具有良好的导电性，可用于制作传感器件。同时它表面的共价结构、很宽的带隙和掺杂等，使它作为电极材料的性质大大优于传统的玻璃碳、热解石墨及其他形式的电极。这些使得硼掺杂金刚石膜电极有极广阔的应用前景。目前对金刚石膜电极在检测领域的研究刚处于起步阶段，本文将对此做初步的研究。\n 本文设计完成了用掺硼金刚石膜电极在循环伏安法方法下检测不同浓度的铁氰化钾(K3Fe(CN)6)溶液的实验，并详细探讨了其检测机理，从而更深刻的认识了掺硼金刚石膜电极的电化学特性，为以后制作金刚石膜传感器件奠定了良好的基础。\n 文中具体讨论了金刚石膜电极的电势窗口，背景电流，在K3Fe(CN)6溶液中的循环伏安曲线，溶液pH值对曲线的影响，不同浓度的K3Fe(CN)6溶液其曲线之间的关系，电极的重复性，电极表面的吸附对其电化学性能的影响等。结果表明掺硼金刚石薄膜电极可检测出不同浓度的K3Fe(CN)6溶液，表明该电极灵敏度很高。电极的反应是一个准可逆反应，电极的反应动力学主要受扩散过程控制。电极具有宽度达3.

关键词：掺硼金刚石电极循环伏安法电化学修饰电极材料

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