检索结果-内蒙古大学图书馆

作者：曾鑫重庆师范大学

学位级别：硕士

随着信息技术的发展,微纳半导体激光光源是微纳光电子器件领域的研究焦点之一,是面向未来光子芯片集成系统、全光通信、光计算和光学存储器件研究的核心和基础,而半导体材料的选择直接影响了激光器性能的优劣。作为近几年快速发展的热... 详细信息

随着信息技术的发展,微纳半导体激光光源是微纳光电子器件领域的研究焦点之一,是面向未来光子芯片集成系统、全光通信、光计算和光学存储器件研究的核心和基础,而半导体材料的选择直接影响了激光器性能的优劣。作为近几年快速发展的热门半导体材料,有机-无机杂化钙钛矿因其诸多优异的光电性质如宽的可调带隙,大吸收系数等,是作为低阈值、高增益半导体激光的理想增益介质,在微纳半导体激光领域引起了广泛的关注。然而目前有机-无机杂化钙钛矿的发展依旧存在一些阻碍,例如较差的稳定性和较高的放大自发辐射阈值等。此外,高质量的有机-无机杂化卤化铅钙钛矿薄膜制备通常需要以γ-butyrolactone（GBL）、N,N′-dimethylformamide（DMF）、dimethyl sulfoxide（DMSO）,和N-methyl-2-pyrrolidone（NMP）等为溶剂并以甲苯或氯苯等为抗溶剂在手套箱（惰性气氛）中进行。除了毒性问题和溶剂处理问题外,具有繁琐过程的反溶剂工程对操作技术和环境要求苛刻,这严重阻碍了钙钛矿光电器件的商业化发展。为了解决这些问题,本论文引入新型环保型离子液体溶剂替代传统高配位有毒性溶剂,提高了钙钛矿薄膜的质量和稳定性并降低了放大自发辐射阈值及生产成本。本论文主要描述了有机-无机铅碘钙钛矿薄膜的合成方法及其物相表征、光学表征和稳定性测试实验,并且着重介绍了有机-无机铅碘钙钛矿薄膜在激光领域的发展和前景。主要内容包括以下方面:一、FAPbI3钙钛矿薄膜近红外放大自发辐射的增强及其稳定性改善。本工作引入一种环保型的离子液体甲酸甲胺（MAFa）作为溶剂在高湿环境下制备出无针孔、均匀、稳定的α-FAPb I3钙钛矿薄膜（FAPI-MF）。相较于传统溶剂N,N’-dimethylformamide（DMF）制备的FAPI-DMF薄膜,FAPI-MF在纳秒脉冲激光的激发下获得较低的阈值和较高增益的放大自发辐射（ASE）。同时,FAPI-MF展现更大的激子结合能与更小的声子散射,这有利于FAPI-MF的放大自发辐射。此外,未封装的FAPI-MF薄膜表现出更强的稳定性。在空气环境中放置380 h后,FAPI-MF薄膜仍保持稳定,并且在脉冲激光激发时间超过3 h后,FAPI-MF薄膜的ASE强度仍保持在初始强度的85%。二、MAPbI3钙钛矿薄膜放大自发辐射的增强及其稳定性改善。采用离子液体（MAAc）在空气中制备了相稳定性更好的MAPb I3钙钛矿薄膜,并且通过引入聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）构建了一种对称性波导（SWG）结构。与原始的MAPb I3薄膜相比,形成的SWG结构实现了更低的ASE阈值、更高的光学增益和更好的光稳定性、热稳定性和湿度稳定性。利用飞秒瞬态吸收光谱和电场分布计算,阐明了材料的载流子动力学和载流子-声子效应以及所观察到对称性波导结构的功能化效应。该研究为实现高效率的ASE和激光提供了简单有效的方法。

关键词：有机-无机杂化钙钛矿离子液体放大自发辐射稳定性

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“卤代效应”在有机-无机杂化相变材料中的作用

“卤代效应”在有机-无机杂化相变材料中的作用

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作者：魏静南昌大学

学位级别：硕士

近年来,有机-无机杂化相变材料在非线性光学开关、可穿戴电子设备和存储器等领域大放光彩,因其性能优异,机械强度较高以及易加工、易成膜和柔性好等特性而成为研究者们的热门课题之一。在探索多功能有机-无机杂化钙钛矿材料的历程中,引... 详细信息

近年来,有机-无机杂化相变材料在非线性光学开关、可穿戴电子设备和存储器等领域大放光彩,因其性能优异,机械强度较高以及易加工、易成膜和柔性好等特性而成为研究者们的热门课题之一。在探索多功能有机-无机杂化钙钛矿材料的历程中,引入了“对称性破缺”、“准球形理论”、“氟代效应”等分子设计策略,对其相变温度进行调控,从而进行更深层次的研究。因此,本论文在“氟代效应”的基础上利用“卤代效应”,如期地设计合成了十五种高温相变的有机-无机杂化钙钛矿材料。以苯乙胺为有机母体,用卤素原子(F、Cl、Br)取代其苯环上任意位点的氢原子,即“卤代效应”获得了九种卤代苯乙胺,分别为2-氟苯乙胺(2-FPEA)、2-氯苯乙胺(2-CPEA)、2-溴苯乙胺(2-BPEA)、3-氟苯乙胺(3-FPEA)、3-氯苯乙胺(3-CPEA)、3-溴苯乙胺(3-BPEA)、4-氟苯乙胺(4-FPEA)、4-氯苯乙胺(4-CPEA)和4-溴苯乙胺(4-BPEA),分别与Pb Cl、Pb Br、Sb Cl、Bi I和Cd Cl以2:1的比例反应,得到化合物1～16。其中,化合物1～7是有机-无机杂化卤化铅钙钛矿:[(2-FPEA)Pb Cl](1)、[(2-CPEA)Pb Cl](2)、[(2-BPEA)Pb Cl](3)、[(3-FPEA)Pb Cl](4)、[(4-FPEA)Pb Br](5)、[(4-CPEA)Pb Cl](6)、[(4-BPEA)Pb Cl](7),并运用IR和P-XRD测试确定它们的纯度,再通过单晶衍射、DSC测试和紫外可见吸收光谱测试等一系列表征,发现化合物2～7的单晶结构展示出二维层状结构,为典型的ABX型结构;确定化合物1、2、3、6的相变点分别为440 K、517 K、510 K和522 K,化合物5有两个相变点,分别为451 K和515 K,而化合物7虽然也有两个相变点,分别为509 K和531 K,但在509 K处的相变点不可逆。化合物2～7如此高的相变温度在现有的铅基有机-无机杂化钙钛矿中是很少的,说明“卤代效应”的引入可以提高化合物的相变温度。化合物1～7的光学带隙值分别为3.52 e V、3.50 e V、3.52 e V、3.37 e V、2.84 e V、3.43 e V和3.41 e V,可以发现有机胺的改变并未改变该化合物的光学性质,说明化合物的光学性质与有机胺无关。化合物8～11是有机-无机杂化卤化锑钙钛矿:[(2-FPEA)Sb Cl](8)、[(3-FPEA)SbCl](9)、[(3-CPEA)SbCl](10)、[(3-BPEA)SbCl](11),运用IR和P-XRD测试确定它们的纯度,再通过单晶衍射、DSC测试和紫外可见吸收光谱测试等一系列表征,发现化合物8的晶体结构是一维ABX型结构,而化合物9～11的晶体结构均是零维ABX型结构,说明苯环上卤素原子位点的改变可能影响化合物的维度;确定化合物8未发生可逆的相变,而化合物9和10的相变点分别为350 K、369 K,化合物11为多相变物质,有三个相变点,分别为331 K、348 K和366 K,说明在苯环的同一位点上卤素原子的改变对其性质有影响;利用紫外可见吸收光谱得到化合物8～11的光学带隙值分别为3.21 e V、3.53e V、3.53 e V和3.49 e V,均为宽带隙化合物。化合物12～14是有机-无机杂化卤化铋钙钛矿:[(3-FPEA)Bi I](12)、[(3-CPEA)Bi I](13)、[(3-BPEA)Bi I](14),通过单晶测试发现化合物12是零维ABX型结构;利用DSC测试确定化合物12～14的相变点分别为335 K、411 K和401 K;化合物12～14的光学带隙值分别为2.14 e V、2.09 e V和2.09 e V,均为窄带隙化合物,说明化合物的光学性质与无机配体的选择有关。化合物15和16是有机-无机杂化卤化镉钙钛矿:[(3-FPEA)Cd Cl](15)和[(4-FPEA)Cd Cl](16),通过单晶测试发现化合物15和16都是典型的二维ABX型层状结构;利用DSC测试确定其相变点分别为383 K和384 K,二者的相变温度相差不大,初步说明苯环上卤素取代的位点对相变温度的影响在有机-无机杂化卤化镉钙钛矿上表现得不是很明显,而在有机-无机杂化卤化铅钙钛矿上表现得比较明显。综上所述,本论文以“卤代效应”基本理论为出发点,设计合成了十六种不同维度的铅、锑、铋、镉基有机-无机杂化钙钛矿,除化合物8没有发生相变以外,其余的化合物均发生了可逆的相变,同时还发现同一卤素原子取代苯环上不同位点的氢原子可以提高化合物的相变温度,以及不同卤素原子取代苯环上同一位点的氢原子也可以提高化合物的相变温度,这开拓了有机-无机杂化相变材料的

关键词：有机-无机杂化钙钛矿卤代效应相变材料

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FA1-xCsxPbI3薄膜与CsPb2Br5微米片的溶液法制备及光电探测性能研究

FA1-xCsxPbI3薄膜与CsPb2Br5微米片的溶液法制备及光电探测性能研...

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作者：王芬云云南师范大学

学位级别：硕士

有机-无机杂化钙钛矿材料光吸收系数高、带隙可调、载流子迁移率高,已被广泛用于太阳能电池、发光二极管、光电探测器等领域。与甲胺基钙钛矿（MAPb I3）相比,甲脒基钙钛矿（FAPb I3）具有更适合的带隙和更高的热稳定性,更适于光电光伏... 详细信息

有机-无机杂化钙钛矿材料光吸收系数高、带隙可调、载流子迁移率高,已被广泛用于太阳能电池、发光二极管、光电探测器等领域。与甲胺基钙钛矿（MAPb I3）相比,甲脒基钙钛矿（FAPb I3）具有更适合的带隙和更高的热稳定性,更适于光电光伏器件。但FAPb I3相稳定性差,限制了其实际应用。通过无机阳离子（如Cs+）部分替代晶格中的甲脒离子（FA+）,可增强FA+与I-之间的相互作用,调节晶体的容忍因子,利于具有高的光吸收活性的黑相FA1-xCsxPb I3的生成。此外,FA1-xCsxPb I3薄膜对环境中的水、氧气、温度等较为敏感,易于分解/降解,当前其制备过程主要在惰性气氛（如手套箱）中进行,成本较高、不利于大规模制备。探索FA1-xCsxPb I3薄膜在大气环境中的常规溶液法制备,对于降低成本,探究薄膜的稳定性和降解动力学及机理具有较高的科学意义。与FA1-xCsxPb I3薄膜相比,全无机钙钛矿材料更宜于在大气环境中合成,稳定性更高,特别是全无机钙钛矿单晶中的缺陷和晶界更少,载流子迁移率更高,在光电器件应用中具有较大潜力。因此,在成功实现FA1-xCsxPb I3薄膜制备及器件研究的基础上,我们进一步研究了同样气氛中全无机钙钛矿（以Cs Pb2Br5单晶微米片为例）的制备及光电探测性能。本论文的主要研究内容和结果总结如下:1.在大气环境中采用溶液法快速制备了有机-无机杂化FA1-xCsxPb I3薄膜,并对其进行表征和光电探测性能研究。结果表明随着Cs+掺杂浓度的不同所获得的FA1-xCsxPb I3薄膜受环境因素影响会发生不同程度的降解及相变。通过优化实验条件得到了Cs+掺杂浓度较优的样品FA0.85Cs0.15Pb I3薄膜,并将其进一步制备成光电器件,发现具有较高的光电探测性能。其中器件的开关比为1.58×10～3,探测率高达2.2×10～9 Jones,以及0.42 A/W的响应度和66.5%的外量子效率。最后对可能影响FA1-xCsxPb I3薄膜器件稳定性的因素进行了分析,探讨了环境中水分、光照、氧气等外在因素和钙钛矿薄膜中卤素离子迁移、相不稳定性、金属-钙钛矿界面反应、残余应变等对器件性能的影响。2.在大气气氛中采用溶液法合成了全无机钙钛矿Cs Pb2Br5单晶微米片（Cs Pb2Br5MSs）,并进一步将其制备成光电器件。结构表征发现所制备的Cs Pb2Br5MSs具有高的晶体质量和大的晶体尺寸（横向尺寸高达132μm）,表面光滑且边缘锐利。Cs、Pb和Br三种元素在Cs Pb2Br5MSs中呈现均匀分布。光学表征揭示Cs Pb2Br5MSs具有一定的光学选择性和较长的载流子寿命及较少的表面复合。Cs Pb2Br5MSs光电探测器显示出良好的开关比（2.32×10～3）,显著的响应度（33.93 A/W）,高探测率（5.98×10～9 Jones）,以及7716.79%的优异外量子效率。这些结果表明Cs Pb2Br5 MSs在光电器件方面具有较高的应用潜力。

关键词：有机-无机杂化钙钛矿全无机钙钛矿光电性能光电探测器

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低维铅/锡基钙钛矿材料的结构设计及其X射线探测性能研究

低维铅/锡基钙钛矿材料的结构设计及其X射线探测性能研究

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作者：王芳福建师范大学

学位级别：硕士

基于闪烁材料发展的X射线探测成像技术,已经被广泛应用于医学成像、无损检测、工业勘探和高能物理等应用领域。目前,基于该技术的X射线探测器主要包括间接型和直接型两种类型,其中直接型探测可以将X光一步转换为电信号,在能量转化效率... 详细信息

基于闪烁材料发展的X射线探测成像技术,已经被广泛应用于医学成像、无损检测、工业勘探和高能物理等应用领域。目前,基于该技术的X射线探测器主要包括间接型和直接型两种类型,其中直接型探测可以将X光一步转换为电信号,在能量转化效率方面具备着一定优势,但受限于探测材料的低吸收系数、低灵敏度和高成本等缺点,仍未得到大规模应用。近年来,有机-无机杂化钙钛矿材料因具有较大的吸收系数、高探测灵敏度、低制造成本等特点,已经在X射线直接探测成像方面表现出极大的应用潜力;其中,经典的三维杂化钙钛矿材料已经展现出了优异的X射线灵敏度,而其结构的不稳定性阻碍了实际应用推广。研究发现,通过有机配体合理设计、引入,可以实现对有机-无机杂化材料结构稳定性和光电性能的有效调控。因此,本文以铅/锡基有机-无机杂化钙钛矿材料为主要研究对象,围绕有机配体引入、结构设计、晶体生长及性能,开展系统的应用基础研究,探索具有良好稳定性和探测灵敏度的新型有机-无机杂化钙钛矿闪烁晶体。主要内容如下: (1)二维铅基钙钛矿材料CHA2PbBr4与BDAPbBr4(CHA为丁二胺,BDA为丁二胺)的设计制备与性能研究。采用大体积有机胺阳离子环己胺和丁二胺,获得了两种二维铅基杂化钙钛矿晶体CHA2PbBr4和BDAPbBr4。CHA2PbBr4晶体为典型的Ruddlesden-Popper结构,其中有机阳离子CHA+双层结构有效间隔在无机层之间。性能表现方面,表征发现其晶体具有较大的电阻率,可以有效避免高外加电场下大暗电流的产生。CHA2PbBr4晶体的X射线灵敏度可达到3313 μC Gy-1 cm-2,远高于商用α-Se探测器;探测极限为93.26 nGy s-1,满足医学成像应用需求(<5.5 μGy s-1)。BDAPbBr4晶体为Dion-Jacobson结构,有机阳离子单层结构镶嵌在无机层之间,缩短了无机层间距,有助于层间的电荷传输。测试表明,BDAPbBr4单晶具有良好的电荷收集效率,其载流子迁移率寿命乘积(μτ)可达1.55 × 10-4 cm2 V-1,X射线探测灵敏度可以达到1522 μC Gy-1 cm-2。 (2)准二维铅基钙钛矿材料(BDA)(MA)2Pb3Br10(MA为甲胺)的设计制备与性能研究。本文进一步采用丁二胺有机阳离子配体,成功制备出了(BDA)(MA)2Pb3Br10晶体。单晶结构解析发现,(BDA)(MA)2Pb3Br10的无机骨架由PbBr6共角八面体组成,有机阳离子BDA2+沿(010)晶面分离该无机骨架,形成独特的准二维结构,有机间隔层之间的无机层层数为3,这样的三层结构有助于增强载流子在层内和层间的传输能力。BDA2+有机阳离子层通过氢键与上下无机层相连接,这样的有机阳离子层可以抑制离子的迁移,提高钙钛矿材料结构的稳定性。实验表明,(BDA)(MA)2Pb3Br10晶体的离子活化能Ea为 1.11 eV,大的Ea表明晶体具有抑制的离子迁移;X射线灵敏度可达1984 μC Gy-1 cm-2,是商用材料α-Se的几百倍;可探测到剂量率低至28.12 nGys-1的X射线,可满足医学成像的要求;此外,设计了基于(BDA)(MA)2Pb3Br10晶体的单像素成像系统,成像空间分辨率高达2.01pmm-1。 (3)准二维锡基钙钛矿材料(BDA)(MA)2Sn3Br10的设计制备与性能研究。采用锡为B位阳离子,设计合成了无铅锡基钙钛矿材料(BDA)(MA)2Sn3Br10。(BDA)(MA)2Sn3Br10为典型的准二维结构,SnBr6共角八面体三层结构被夹在有机阳离子层之间,这样的结构有助于晶体具有良好的电荷传输能力。实验表明,(BDA)(MA)2Sn3Br10理论带隙值为1.25 eV,其带隙小于大部分铅基钙钛矿材料。晶体具有良好的半导体性能,其电阻率为8.76 × 1012 Ω cm,μτ可达1.54 × 10-5 cm2 V-1。(BDA)(MA)2Sn3Br10晶体 X 射线灵敏度可以达到 3698 μC Gy-1 cm-2,远远优于商用α-Se探测器。 (4)零维锡基钙钛矿材料BDASnBr6和PMA2SnBr6的设计制备与性能研究。采用苯甲胺(PMA)和丁二胺为有机配体,设计合成了两种锡基钙钛矿晶体BDASnBr6和PMA2SnBr6。BDASnBr6和PMA2SnBr6均为零维结构,基本结构单元均为SnBr6八面体和一个质子化的有机基团,SnBr6无机八面体之间是相互独立的,无机部分与有机部分之间通过氢键连接。性能方面,BDASnBr6具有良好的X射线光子衰减效率,其X射线灵敏度可以达到1843 μC Gy-1cm-2,PMA2SnBr6晶体的X射线灵敏度可达276.7 μC Gy-1 cm-2,均高于商用材料α-Se射线

关键词：有机-无机杂化钙钛矿 X射线探测闪烁材料

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钙钛矿MAPbI3电子结构与非绝热动力学的理论研究

钙钛矿MAPbI3电子结构与非绝热动力学的理论研究

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作者：王嘉正河北大学

学位级别：硕士

有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的光电转换效率从2009年的3.8%上升到2022年的25.7%,已经接近商业化晶体硅太阳能电池的效率。然而,这一效率仍然低于单个p-n结太阳能电池效率的理论极限。因此,本论文利用第一性原理计算研究了有机-无机... 详细信息

有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的光电转换效率从2009年的3.8%上升到2022年的25.7%,已经接近商业化晶体硅太阳能电池的效率。然而,这一效率仍然低于单个p-n结太阳能电池效率的理论极限。因此,本论文利用第一性原理计算研究了有机-无机钙钛矿CH3NH3Pb I3（MAPbI3）的结构与性质,并探究了MAPbI3中本征缺陷的性质以及卤素掺杂钝化缺陷的策略,同时利用机器学习预测MAPbI3的非绝热耦合。研究发现,MAPbI3为直接带隙半导体,具有高光吸收系数、低载流子有效质量、高稳定性;在MAPbI3中,存在着不可避免的本征缺陷,然而在碘适中的化学势条件下,不存在浓度很大的深能级缺陷,证明了MAPbI3材料的优越性;溴、氯卤素掺杂可以有效钝化MAPbI3中的部分缺陷,从而改善太阳能电池器件的性能;机器学习有效地预测了非绝热动力学对MAPbI3非绝热耦合的长时间模拟,预测结果与密度泛函理论直接计算的结果相吻合,并且降低了计算成本。研究工作加深了对钙钛矿MAPbI3的理论认知,探究影响MAPbI3性能的主要缺陷类型并提出了缺陷钝化策略,验证了机器学习在MAPbI3非绝热动力学模拟中的加速作用,为设计高性能钙钛矿太阳能电池提供了理论指导。第一章介绍了钙钛矿MAPbI3的研究进展以及本文研究的主要内容与意义。第二章介绍理论计算方法,特别是密度泛函理论以及缺陷形成能的计算。第三章研究了MAPBI3的结构和性质,主要探讨MAPbI3的三种相变结构的电子结构、光学性质以及绝热分子动力学。第四章为MAPbI3本征缺陷形成能和缺陷转变能级的第一性原理模拟,集中讨论了空位、填隙和替位缺陷性质。第五章为卤素掺杂（Br,Cl）对MAPbI3本征缺陷的钝化,以缺陷形成能和电荷转变能级作为判断标准。第六章利用非绝热分子动力学结合机器学习对MAPbI3光生电荷动力学进行模拟,比较不同机器学习算法与结构描述符的组合对于非绝热耦合预测的影响。末章对研究工作进行总结,总结存在的不足并提出展望。

关键词：有机-无机杂化钙钛矿密度泛函理论缺陷形成能非绝热动力学机器学习

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钙钛矿CH3NH3PbBr3纳米线的超快激子复合机理研究

钙钛矿CH3NH3PbBr3纳米线的超快激子复合机理研究

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作者：武潇凡哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

有机-无机杂化钙钛矿是一种载流子扩散长度长、吸收系数高的直接带隙半导体材料,常用于光电探测以及发光二极管等器件的制造。材料的光电性质与其晶体结构有着密切关系,改变温度和压力条件可以改变原子间距和晶体结构,引起材料电子能带... 详细信息

有机-无机杂化钙钛矿是一种载流子扩散长度长、吸收系数高的直接带隙半导体材料,常用于光电探测以及发光二极管等器件的制造。材料的光电性质与其晶体结构有着密切关系,改变温度和压力条件可以改变原子间距和晶体结构,引起材料电子能带结构和光电特性的变化。本文利用超快荧光光谱手段研究有机-无机杂化钙钛矿中典型材料CH3NH3Pb Br3纳米线的超快激子复合过程,通过改变激发光功率密度、变温、高压的方式分析结构与光学性能之间的关系,探索CH3NH3Pb Br3纳米线的激子复合机理。主要内容如下: （1）研究了不同激发光功率密度下CH3NH3Pb Br3纳米线的稳态和时间分辨荧光光谱。发现激发光功率密度较低时样品荧光动力学只有一种衰减成分,而在激发光功率密度较高时存在两种衰减成分,提出长寿命归因于本征激子复合,短寿命归因于缺陷复合。在高激发光功率密度下缺陷俘获载流子几率增大导致缺陷复合过程体现出来,因此存在两种寿命成分。（2）研究了变温条件下CH3NH3Pb Br3纳米线的稳态和时间分辨荧光光谱。发现随着温度升高CH3NH3Pb Br3纳米线晶格膨胀,并发生正交相→四方相→立方相的结构相变,导致荧光峰位先蓝移再红移再蓝移,荧光光谱发生展宽。荧光峰位在150 K附近突变,是源于正交相到四方相的结构相变,正交相和四方相晶体荧光峰位随温度升高蓝移是源于晶格热膨胀,高温区谱线展宽源于激子-声子相互作用。时间分辨荧光光谱发现,低温正交相材料中的激子受本征激子复合和缺陷态复合共同影响,高温四方相和立方相中只有本征激子复合。（3）研究了高压条件下CH3NH3Pb Br3纳米线的稳态和时间分辨荧光光谱,发现CH3NH3Pb Br3纳米线在加压过程中发生立方相→四方相→正交相的结构相变。结构变化导致峰位发生先红移再蓝移再红移的变化,峰位的红移是由于加压使[Pb Br6]4-八面体收缩,Pb-Br键长变短;荧光峰位蓝移归因于加压导致八面体倾斜与旋转,晶体发生由立方相到四方相的相变。3.5 GPa之后光谱展宽为宽带白光是由于自陷激子发光,6.14 GPa以上晶体逐渐非晶化导致发光强度大大减弱直到荧光淬灭。分析时间分辨荧光光谱发现立方相和四方相只有本征激子复合通道,而在高压正交相中缺陷复合通道占据主导地位。

关键词：有机-无机杂化钙钛矿纳米线荧光光谱激子复合变温高压

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二维少层钙钛矿异质结的制备及应用研究进展

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材料研究与应用 2024年

作者：刘俊雄谢伟广暨南大学物理与光电工程学院

二维少层钙钛矿材料以高光吸收系数、长载流子寿命和高载流子迁移率等优异的性质，在光电领域中展现出广阔的应用前景，尤其适用于高效能量转换、存储及光电探测等光电子器件的开发。通过化学组分和晶格结构的调控及表面修饰，二维钙钛... 详细信息

二维少层钙钛矿材料以高光吸收系数、长载流子寿命和高载流子迁移率等优异的性质，在光电领域中展现出广阔的应用前景，尤其适用于高效能量转换、存储及光电探测等光电子器件的开发。通过化学组分和晶格结构的调控及表面修饰，二维钙钛矿异质结可获得多样化的能带结构，以满足不同的光电需求。然而，在二维钙钛矿在制备过程中，存在如何理解并控制其离子在面内和面外方向上的各向异性扩散行为，此类扩散行为的影响因素尚未充分研究，严重制约了高质量大面积二维钙钛矿异质结构的制备可控性。为此，综述了二维钙钛矿材料的基本特性及其高质量制备方法，介绍了近几年二维钙钛矿异质结的迅速发展的趋势，重点探讨了组装法、溶液生长法和气相交换法3种主要的制备方法。对于组装法，分析了机械转移堆叠形成的异质结构在抑制阴离子迁移、扩大应用范围和提高异质结结构质量方面的优势与局限；对于溶液生长法，重点介绍了二维钙钛矿异质结生长形态的调控，探讨了垂直和横向异质结的制备方法，以及在组成、形态和界面稳定性方面的调控机制；对于气相交换法，重点介绍了气相离子交换在钙钛矿基底上形成异质结的方法，探讨了生长时间控制、前驱体源选择、分子交换及扩散的原理及其调控机制，揭示了量子阱厚度、间隔阳离子和A位阳离子对阴离子交换行为的影响。最后，总结了上述3种方法的优缺点，并对未来二维钙钛矿异质结制备机制及工艺优化方向提出了展望。相信通过进一步研究，有望实现更高质量的异质结构的制备，从而推动相关光电器件的实际应用。

关键词：范德华异质结构有机-无机杂化钙钛矿二维钙钛矿少层材料阴离子扩散制备方法界面调控研究进展

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钙钛矿材料:热电领域的潜力之星

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工程研究（跨学科视野中的工程） 2024年第4期16卷 375-389页

作者：周露露张馨月林春丹杨振清张万松安峰辰中国石油大学(北京)能源交叉学科基础研究中心油气光学探测技术北京市重点实验室北京102249

硫系和卤化物钙钛矿材料具有优良的热电输运性能,以及易制备、稳定性良好等诸多优点,因而受到了广泛关注。筛选具有热电潜力的钙钛矿材料和提升现有钙钛矿材料的热电性能是目前研究的重点内容。本文回顾了钙钛矿和热电材料的基本理论,... 详细信息

硫系和卤化物钙钛矿材料具有优良的热电输运性能,以及易制备、稳定性良好等诸多优点,因而受到了广泛关注。筛选具有热电潜力的钙钛矿材料和提升现有钙钛矿材料的热电性能是目前研究的重点内容。本文回顾了钙钛矿和热电材料的基本理论,描述了材料热电性能的表征参数,综述了具有优良热电潜力的钙钛矿材料的研究进展,包括无机硫系和卤化物钙钛矿材料、有机复合钙钛矿材料以及氧化物钙钛矿材料等,并从电子结构、电输运性质、热输运性质以及热电性能调控方法等方面分析了钙钛矿材料具有优异热电优值和优良热电潜力的原因,展望了钙钛矿材料的热电应用前景。

关键词：热电硫系钙钛矿卤化物钙钛矿有机-无机杂化钙钛矿氧化物钙钛矿

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金属纳米粒子/钙钛矿复合结构的制备及其光学研究

金属纳米粒子/钙钛矿复合结构的制备及其光学研究

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作者：严国栋东南大学

学位级别：硕士

有机-无机杂化钙钛矿材料成为半导体光电领域广泛研究的材料,相比其他类型的钙钛矿,由于其优异光电性能已被制成太阳能电池,发光二极管,激光器等光电器件。表面等离激元指的是金属纳米结构表面自由电子的集体振荡,具有局域的电磁场增强... 详细信息

有机-无机杂化钙钛矿材料成为半导体光电领域广泛研究的材料,相比其他类型的钙钛矿,由于其优异光电性能已被制成太阳能电池,发光二极管,激光器等光电器件。表面等离激元指的是金属纳米结构表面自由电子的集体振荡,具有局域的电磁场增强、亚波长的光束缚和超快的光响应等新颖光学特性,在光电子学领域有广泛应用。当前的研究发现,利用金属纳米结构的表面等离激元效应,能够有效的提高半导体的光电性能。因此,多种金属/半导体复合体系已被广泛而深入研究,其中的能量转移过程和界面电荷转移机制也被相继提出。但是,在金属纳米粒子/钙钛矿半导体复合结构中,有哪些能量转移和电荷转移过程参与其中仍有待解决。为了对金属纳米粒子/钙钛矿半导体复合结构做更深入的研究,以进一步明晰表面等离激元耦合半导体的光电子行为。本文通过将合成的金属纳米粒子（MNPs）和钙钛矿MAPbBr3-xClx复合,制备和研究了金属纳米粒子/钙钛矿复合结构。主要内容如下: 1.优化了MNPs和MAPbBr3-xClx的合成方法。利用改进的化学气相沉积法,通过调节氯化甲胺（MACl）剂量和反应时间使已合成的钙钛矿MAPbBr3薄膜的阴离子Br-部分交换为Cl-,从而制备出钙钛矿MAPbBr3-xClx薄膜。利用化学合成法制备出Au NPs以及Au@Ag@SiO2 NPs。将发射峰在536 nm处的钙钛矿MAPbBr3薄膜与具有不同吸收峰的MNPs复合,构建了Au/MAPbBr3和Au@Ag@SiO2/MAPbBr3两种复合结构。为下一步利用不同带隙的钙钛矿薄膜和MNPs组成复合结构提供实验基础。 2.基于MNPs/MAPbBr3复合结构,设计构建了多种不同发射峰的钙钛矿MAPbBr3-xClx薄膜与具有单个吸收峰的Au NPs的复合结构。系统地探讨了归一化的钙钛矿发射峰相对于局域表面等离子共振峰的不同失配程度下的稳态和瞬态光致发光（Photoluminescence,PL）。 3.引入Al2O3绝缘间隔层后,对比稳态和瞬态PL测量结果,显示出等离激元诱导的共振能量转移效率高于荧光共振能量转移效率。而在金直接接触的复合体系中,荧光共振能量转移和热载流子转移过程使得界面损耗更大,引起了荧光减弱。

关键词：表面等离激元荧光共振能量转移热载流子转移光致发光有机-无机杂化钙钛矿

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化学改性对钙钛矿稳定性影响与带隙调控的研究

化学改性对钙钛矿稳定性影响与带隙调控的研究

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作者：王敏华北电力大学

学位级别：硕士

有机无机杂化钙钛矿具备长载流子扩散长度和可调节光学带隙等特性,其作为太阳能电池的光吸收材料极具发展潜力。但是,由于钙钛矿易受温度影响发生相变,并且长期处在环境中容易潮解,这极大的影响了其商业发展。因此,提升有机无机杂化钙... 详细信息

有机无机杂化钙钛矿具备长载流子扩散长度和可调节光学带隙等特性,其作为太阳能电池的光吸收材料极具发展潜力。但是,由于钙钛矿易受温度影响发生相变,并且长期处在环境中容易潮解,这极大的影响了其商业发展。因此,提升有机无机杂化钙钛矿材料的稳定性是解决问题的关键。本文受实验制备的六方相C3N2H5Pb I3（ImPbI3）强稳定性的启发,依据钙钛矿容忍因子和八面体因子,提出一种新型的钙钛矿相ImPbI3,并对其存在合理性进行验证。为获得强稳定性和优异光电性能的材料,详细研究了使用无机阳离子Cs掺杂对Im（1-x）CsxPb I3体系的禁带宽度以及稳定性的影响。结合掺杂体系的稳定性和光电特性综合分析,筛选出一种强稳定并且光电性能好的材料,对其进行实验验证。研究了水分子在Im（1-x）CsxPb I3表面的吸附机理,并提出一种新型的钝化分子对体系表面进行钝化,有效提高体系表面抗水稳定性。首先,对提出的钙钛矿相ImPbI3进行了形成能、从头算分子动力学（AIMD）、均方位移（MSD）和X射线衍射（XRD）计算,从能量角度和动力学角度确定了钙钛矿相ImPbI3存在的合理性。进而基于阳离子掺杂策略,提出了新型掺杂体系Im（1-x）CsxPb I3（x=0.25,0.5,0.75）。通过几何结构、容忍因子以及体积的分析,揭示了Cs掺杂对钙钛矿相ImPbI3体系结构的影响。为研究Cs掺杂对电子性质的影响,计算了Im（1-x）CsxPb I3的禁带宽度、态密度以及电荷密度分布。接着,使用晶体轨道哈密顿布居（COHP）方法,揭示了Im（1-x）CsxPb I3体系中Pb-I键的成键机制以及Cs的掺杂浓度对Pb-I稳定性的影响。并进一步通过AIMD,XRD对掺杂体系的动力学稳定性进行研究。为研究Im（1-x）CsxPb I3的光电特性,计算了吸收系数,折射率,反射率,载流子有效质量。结果表明,钙钛矿相ImPbI3具有很强的热力学稳定性和结构稳定性,其光学带隙值低于六方相。当掺杂Cs的含量不超过50%时,钙钛矿相ImPbI3的稳定性显著提高。基于理论计算的启发,合成了Im0.5Cs0.5Pb I3的薄膜。综合分析表明,Im0.5Cs0.5Pb I3表现出了较强的稳定性和较高的光吸收系数。然后,计算钙钛矿相ImPbI3的表面能,确定其最稳定表面。研究水分子在Im（1-x）CsxPb I3（x=0,0.5,1）表面的吸附机理,通过计算吸附能、能带结构和态密度揭示了水分子对表面的影响。进而基于表面钝化策略,提出一种新型的钝化分子（三正丙基氧化磷）,通过静电势分布（ESP）和电偶极矩分布（EDM）证明了钝化分子具有较强的极性,可以钝化钙钛矿表面。接着,构建钝化分子吸附构型进行结构优化,通过计算吸附能,电荷密度差,能带结构和态密度,揭示了钝化分子对表面电子性质的影响。结果表明,随着吸附水分子数量的增加,水分子吸附能随着增加,体系的禁带宽度逐渐增大。钝化分子与表面较强的相互作用,可以成功钝化表面的电子缺陷态,有效阻止水分子与表面接触,提高材料的抗水稳定性。

关键词：有机-无机杂化钙钛矿密度泛函理论掺杂表面钝化

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