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基于共价有机骨架的荧光传感器研究

基于共价有机骨架的荧光传感器研究

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作者：关聪福州大学

学位级别：硕士

共价有机骨架（COFs）是一类新型的多孔有机材料,由有机建筑单元通过强共价键连接而成。COFs材料由于具有良好的晶体多孔结构和特殊的功能,在气体储存、吸附、光电、催化以及化学传感等领域具有重要的应用潜力。尤其是具有荧光响应特性... 详细信息

共价有机骨架（COFs）是一类新型的多孔有机材料,由有机建筑单元通过强共价键连接而成。COFs材料由于具有良好的晶体多孔结构和特殊的功能,在气体储存、吸附、光电、催化以及化学传感等领域具有重要的应用潜力。尤其是具有荧光响应特性的COFs近年来成为了一类有前景的传感材料。然而,大多数基于COFs的荧光传感器都是基于单一发射波长的荧光强度变化测定的。实验中的各种因素,例如探针浓度的变化、光源或检测器的波动,都会影响传感器的准确性。本论文中,我们基于胺基与醛基之间的席夫碱反应制备了两种具有荧光的COFs材料,并通过结合参比探针,设计了两种比率型荧光传感器。根据所制备的COFs材料的特性,将它们应用到了食品和工业气体水分检测、金属腐蚀和指纹成像等领域。本论文主要内容分为以下三个部分: 第一章,介绍了COFs的结构性质、种类、合成方法,并对荧光COFs材料的构建和应用进行详细阐述,最后提出本论文的研究思路和内容。第二章,以1,3,5-三（4-氨基苯基）三嗪（TAPT）和1,3,5-苯三甲醛（BTCA）作为前体,制备了具有黄绿色荧光的高结晶二维共价有机骨架（TAPT-BTCA-COF）。基于分子间电荷转移（ICT）效应,TAPT-BTCA-COF的荧光发射波长对溶剂极性十分敏感,并且由于H2O阻断ICT效应,TAPT-BTCA-COF的荧光可以被痕量H2O快速淬灭。在此基础上,我们将TAPT-BTCA-COF应用于N,N-二甲基甲酰胺、乙腈、丙酮、四氢呋喃等常见有机溶剂中痕量H2O的检测,对N,N-二甲基甲酰胺、乙腈、丙酮、四氢呋喃中H2O的检出限分别为0.082 wt%、0.0053 wt%、0.0061 wt%和0.0091 wt%,具有响应速度快,灵敏度高、检出限低等优点。此外,我们还以TAPT-BTCA-COF为信号探针,以红色荧光的三（2,2'-联吡啶）二氯化钌（II）(Ru（bpy）3Cl2)为参比探针,提出了一种比率型荧光传感器,并成功应用于定量和半定量传感蜂蜜样品中的微量H2O和N2气体中的水分。第三章,基于2,4,6-三甲氧基-均苯三甲醛（Tma）与2,5-二甲氧基对苯二酰肼（Dmh）之间的席夫碱缩合反应,合成了一种具有黄色荧光且高结晶度的含功能O,N,O′-螯合位点的腙键新型COFs（Tma-Dmh-COF）。由于Tma-Dmh-COF孔壁中的O,N,O′-螯合位点能够与Cu2+之间发生强配位作用,导致其荧光被Cu2+淬灭。在此基础上,我们将合成的Tma-Dmh-COF应用于水溶液中Cu2+含量的检测,检出限低至72 nmol L-1。此外,我们还以Tma-Dmh-COF作为信号探针,硅量子点（Si QDs）作为参比探针,设计了一种检测Cu2+的比率型荧光传感器,并成功应用于定量和半定量监测盐水中锡青铜片的腐蚀过程。最后,我们还将Tma-Dmh-COF的固体粉末应用于指纹成像研究,通过简单的粉末喷洒,在紫外灯的照射下就可以获得清晰指纹三级结构的荧光图像。

关键词：共价有机骨架荧光比率型传感器 H2O Cu2+

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碳纸基纳米二氧化锰用于四溴双酚A的电化学传感研究

碳纸基纳米二氧化锰用于四溴双酚A的电化学传感研究

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作者：朱春茂苏州科技大学

学位级别：硕士

近几年,随着工业的快速发展导致释放出的酚类污染物对自然环境和人体健康产生极大威胁。因此,实现快速、灵敏地检测酚类污染物,对维护人体健康和环境治理有着十分重要的现实意义。电化学分析法因其快速、灵敏、便捷、高效等优点被广泛... 详细信息

近几年,随着工业的快速发展导致释放出的酚类污染物对自然环境和人体健康产生极大威胁。因此,实现快速、灵敏地检测酚类污染物,对维护人体健康和环境治理有着十分重要的现实意义。电化学分析法因其快速、灵敏、便捷、高效等优点被广泛应用于环境污染物的监测。电化学分析中各类电极修饰材料的研发是研究重点。分子印迹聚合物（Molecularly imprinted polymer,MIPs）因选择性高、易制备以及成本低等特点,在酚类污染物电化学检测研究中具有很好应用。本论文以四溴双酚A（Tetrabromobisphenol A,TBBPA）为研究对象,将纳米MnO2和分子印迹技术、比率检测技术结合构建一系列TBBPA电化学传感器,探究不同的修饰材料与电化学结合的优缺点以及对传感器性能的影响,具体研究内容如下: 1)利用水热法合成不同形貌的纳米MnO2,构建纳米MnO2修饰碳纸（Carbon paper,CP）电极。用SEM、XRD表征MnO2的微观形貌和晶体结构,用循环伏安法（Cyclic voltammetry,CV）、差示脉冲伏安法（Differential pulse voltammetry,DPV）研究MnO2/CP传感器检测TBBPA的电化学性能。结果表明,MnO2形貌会影响TBBPA电化学传感的灵敏度,纳米线MnO2修饰电极具有更高的电子传递速率和电化学活性面积。当静置时间为5 min,pH为6.5,修饰剂用量为5μL时制备的传感器表现出优异性能,TBBPA的线性检测范围为70～500 nM,检测限为3.1 nM（S/N=3）。MnO2修饰碳纸电极制备简单,表现出良好的重现性和稳定性,并成功应用于实际水样中TBBPA的检测。 2)以吡咯为功能单体,TBBPA为模板分子,在MnO2修饰碳纸电极上电化学聚合合成聚吡咯分子印迹膜,以甲醇/乙酸（V/V=4:1）的混合溶液为洗脱液,构建TBBPA分子印迹电化学传感器,以K3[Fe（CN）6]为电化学探针间接检测TBBPA。用SEM、EDS表征修饰电极的微观形貌和元素组成,采用CV、DPV等电化学方法表征MIP/MnO2-NW/CP电化学性能。研究表明:当修饰剂用量为5μL、电聚合圈数为5圈、模板分子与功能单体浓度比为1:20、洗脱时间为20 min、孵育时间为12 min时制备的MIP/MnO2-NW/CP表现出优异的检测性能,可在0.2～20μM范围内实现TBBPA的检测,检测限为0.53 nM（S/N=3）。相比于MnO2修饰电极,该传感器表现出更好的稳定性和抗干扰能力,这归因于洗脱后的MIPs电极表面留下特定印迹空穴,可以特异性结合模板分子。电聚合方法为精准控制MIPs薄膜的合成提供了可能。该传感器对酚类环境污染物检测具有巨大的潜在应用价值。 3)将比率检测模式引入到传感体系中以进一步提高TBBPA分子印迹电化学传感器的稳定性和准确性。本研究以甲基丙烯酸为功能单体、TBBPA为模板分子,乙二醇二甲基丙烯酸酯为交联剂,偶氮二异丁腈为引发剂本体聚合制备了MIPs,修饰在MnO2-NW/CP上,并将亚甲基蓝（Methylene blue,MB）作为内标物通过电聚合引入到传感器内,构建比率型TBBPA分子印迹电化学传感器。利用SEM、FT-IR等表征MIPs的微观形貌和官能团,采用CV、DPV等电化学方法表征传感器的电化学性能。以K3[Fe（CN）6]为电化学探针,随着孵育溶液浓度的增加,更多的TBBPA分子与电极表面印迹空穴结合,MB的响应信号几乎不变,利用DPV法建立ΔI/IMB与TBBPA浓度的线性关系。当MIPs用量为9μL、pH为6.5,洗脱时间为15 min、孵育时间为18 min时制备的MB/MIP/MnO2-NW/CP表现出高灵敏度、稳定性和准确性,在4～22μM范围内可实现TBBPA检测,检测限为1.54 nM（S/N=3）。该比率型分子印迹电化学传感器不仅具有优异的抗干扰能力,而且拥有良好的重现性和稳定性,这得益于MIPs高选择性与比率检测模式相结合。本工作为检测酚类污染物提供了理论和实践指导。

关键词：分子印迹聚合物电化学传感器电极修饰材料比率型传感器四溴双酚A

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基于金属有机凝胶和氮化碳电化学发光体系的构建及生物小分子的检测

基于金属有机凝胶和氮化碳电化学发光体系的构建及生物小分子的检...

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作者：龙丹上海师范大学

学位级别：硕士

金属有机凝胶（MOGs）是一种特殊的超分子凝胶,是由中心金属与有机配体通过非共价诱导自组装而成的新型软材料。这种材料既具有高效的吸附性能,又具有稳定的结构,因此可以广泛应用于催化、气体吸附、化学传感器等多个领域。MOG材料中同... 详细信息

金属有机凝胶（MOGs）是一种特殊的超分子凝胶,是由中心金属与有机配体通过非共价诱导自组装而成的新型软材料。这种材料既具有高效的吸附性能,又具有稳定的结构,因此可以广泛应用于催化、气体吸附、化学传感器等多个领域。MOG材料中同时含有中心金属离子与有机配体,在合适的条件下它们之间可以发生电子转移跃迁,从而产生发光信号,因此MOG也可以作为电化学发光（ECL）材料用于ECL分析。相比于其他ECL材料,MOG具有合成简单、分散性好、产量高、发光效率高等优势。同时MOG具有稳定的框架结构、高的孔隙率及大的比表面积,可作为良好的载体材料负载ECL物质,构建成ECL传感器。以此来解决ECL材料信号不稳定、分散性不好、电极钝化等问题。近年来,MOG在ECL领域的应用已经引起人们的极大关注。本论文围绕MOG的ECL应用,主要开展两方面的工作:（一）合成具有优良ECL性能的MOG材料,并以其为ECL物质,建立有机小分子的ECL检测方法;（二）以合成的MOG材料为载体,负载其他的ECL物质,构建不同类型的ECL传感器,实现生物小分子的灵敏检测。具体内容如下:***材料的合成及ECL性能研究影响MOG材料性能的主要因素是金属离子与有机配体,为此我们选择了三种金属离子Eu、In、Zr(Eu CI·6HO、(In（NO）、Zr OCl·8HO)和三种有机配体1,3-二羧基-5-苯硼酸、苯二甲酸和均苯三甲酸,合成不同的MOG材料。测试并比较其ECL性能,结果显示,以Zr和1,3-二羧基-5-苯硼酸合成的Zr-MOG材料ECL性能最好。选择该材料为研究对象,对其合成条件做进一步优化,并借助多种手段（SEM、TEM、XPS等）对材料的形貌、组成及光谱性能进行了表征,证明材料合成成功。2.以Zr-MOG为ECL材料,建立Zr-MOG/KSO ECL体系,用于瘦肉精-盐酸克伦特罗（CLB）的检测Zr-MOG在共反应剂过硫酸钾（KSO）存在下可以产生很强的阴极ECL信号,而CLB的存在会使ECL信号淬灭,利用这一特点实现了对CLB的灵敏检测。在优化的条件下,CLB的浓度在1.0×10～1.0×10 mol·L范围内与ECL变化值呈良好的线性响应关系,检测限可以达到2.8×10 mol·L（S/N=3）。3.g-CN@Zr-MOG夹芯型MIP-ECL传感器构建以及对肾上腺素（EP）的高选择性检测Zr-MOG具有特殊三维多孔结构和大的比表面积,可作为良好的载体负载ECL物质,构建ECL传感器,改善其ECL性能。石墨相氮化碳（g-CN）是一种良好的ECL物质,但是在水相中分散性差,直接修饰在电极上又容易发生电极钝化现象。本研究以合成的Zr-MOG材料作为载体,负载g-CN,改善其分散性差的缺点。将复合材料g-CN@Zr-MOG修饰到电极上,再引入对EP具有特异性识别的分子印迹膜（MIP）,然后利用EP与所合成的一种含硼淬灭剂之间的硼酸亲和作用将淬灭剂吸附到电极表面,构建了一个夹芯型MIP-ECL传感器,实现了对EP的高选择性和高灵敏检测。该淬灭剂是硼酸功能化的铁金属有机凝胶负载的二氧化锰（Mn O@Fe-MOG）,其紫外吸收光谱和g-CN的ECL光谱重叠,能发生共振能量转移而淬灭ECL信号。在优化的实验条件下,EP的浓度在1.0×10和1.0×10mol·L范围内与ECL信号变化呈线性关系,检测限为3.5×10mol·L（S/N=3）。4.基于g-CN@Zr-MOG比率型MIP-ECL传感器的构建及对四环素（TC）的检测比率型传感器可利用双信号的自动校正,有效地去除了外界的干扰,从而提高检测结果的准确度。常见的比率型ECL传感器中的两个ECL信号大多来自两个不同的ECL发光体,这种体系比较复杂,两个发光体之间容易彼此干扰。而g-CN在不同的共反应剂作用下能够分别在阴阳两极产生ECL信号,利用这个特点,我们将g-CN@Zr-MOG修饰到电极上,构建了一个基于g-CN的单体型比率传感器,利用TC淬灭阴极ECL信号,增强阳极ECL信号的特点,实现了对TC的准确检测。为了更好地排除干扰,在构建传感器时引入MIP,改善了传感器对TC的选择性,可直接用于实际样品的检测。传感器对TC的线性响应范围为1.0×10～1.0×10 mol·L,检出限为1.3×10 mol·L（S/N=3）。

关键词：金属有机凝胶氮化碳比率型传感器电化学发光分子印迹

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基于电化学核酸适配体传感器的玉米赤霉烯酮检测研究

基于电化学核酸适配体传感器的玉米赤霉烯酮检测研究

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作者：辛灵坤河南工业大学

学位级别：硕士

玉米赤霉烯酮（Zearalenone,ZEN）是一种易污染粮食等农产品且极易残留的真菌毒素,它很容易通过蓄积作用进入人体,从而产生免疫毒性、细胞毒性、生殖毒性和雌激素作用,对人体健康造成极大威胁。因此,建立灵敏且高效的ZEN检测方法对于确... 详细信息

玉米赤霉烯酮（Zearalenone,ZEN）是一种易污染粮食等农产品且极易残留的真菌毒素,它很容易通过蓄积作用进入人体,从而产生免疫毒性、细胞毒性、生殖毒性和雌激素作用,对人体健康造成极大威胁。因此,建立灵敏且高效的ZEN检测方法对于确保食品安全和保护人体健康具有重要意义。目前的检测方法中,电化学法由于分析时间短、设备成本低、制作简单和易于微型化等特点得到了广泛关注。本课题利用核酸适配体提高电化学传感器的特异性,借助杂交链式反应、酶诱导循环反应和纳米材料等多种信号放大策略,构建了三种新型的电化学核酸适配体传感器用于ZEN的检测研究。具体研究内容如下:1、利用Rec Jf核酸外切酶诱导循环反应作为信号放大策略,以[Fe（CN）6]3-/4-为信号探针,制备了一种电流增大型的均相电化学核酸适配体传感器。在均相电化学传感策略中,所有的靶标识别和信号放大过程都发生在溶液中,提高了适配体对目标物的结合效率,操作简单且有利于提高检测灵敏度。对实验参数进行优化,得到CApt:CS1:CS2最优为2:1.5:1.5,Rec Jf核酸外切酶的最优用量为5 U,Rec Jf核酸外切酶的最优孵育时间为90 min。在最优条件下,还原峰电流值与lg CZEN在ZEN浓度为5×10-6ng/mL～50ng/mL范围内呈线性相关,检出限为0.51 fg/mL。该传感器具有较高的特异性,可接受的重复性、重现性以及稳定性。2、利用信号探针MB能够特异性吸附G碱基以及嵌入双链DNA沟槽的特点,设计了富含G碱基的H1和H2两条DNA链,在电极上进行逐步组装,实现信号放大,并引入EXOⅢ降低背景电流。无ZEN时,EXOⅢ通过剪切作用减小了背景电流,电极上不能进行杂交链式反应;有ZEN存在时,EXOⅢ几乎不起作用,在电极上可以通过H1和H2进行的杂交链式反应吸附大量MB,产生强电流。实验参数的优化结果为:MB的最优浓度为8 m M,MB的最优孵育时间为30 min,c DNA的最优浓度为2μM,EXOⅢ的最优量为8 U。在最优条件下,传感器在ZEN浓度为5×10-5 ng/mL～50 ng/mL范围内,电流值与lg CZEN具有良好线性关系,检出限为13 fg/mL。研究表明,该感器对OTA、FB1和AFB1具有很强的抗干扰能力。对玉米粉和啤酒样品进行加标处理其平均回收率分别为89.7%～101.2%和89.3%～99.7%。3、单一信号探针容易受到仪器、检测环境等外部条件的影响,而比率型的电化学传感器可以减小这种干扰。本实验以MB和Ag+作为信号探针设计了比率型的电化学适配体传感器检测ZEN。无ZEN时,MB几乎不产生电流,而Ag+的电流值很大;有ZEN存在时,MB的电流值增大,而Ag+的电流值减小。通过对MB浓度进行优化,IMB/IAg+与lg CZEN在ZEN浓度为1×10-5ng/mL～10 ng/mL范围内有较好的线性关系,检出限为5 fg/mL,相关系数为0.997。该传感器在100倍干扰毒素存在的情况下,表现出良好的特异性。对加标玉米粉样品进行检测,获得的平均回收率为94.8%～105.1%。此外,重现性和重复性实验的RSD分别为3.2%和2.5%,表明该传感器具有很好的重复性和重现性。

关键词：玉米赤霉烯酮电化学适配体 Rec Jf核酸外切酶核酸外切酶Ⅲ 杂交链式反应比率型传感器

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基于分子印迹技术的荧光侧流层析平台的构建及其应用

基于分子印迹技术的荧光侧流层析平台的构建及其应用

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作者：龙惠雯哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

治疗药物监测是保障患者的用药合理性、调整个体化给药方案和提高临床疾病治愈率的关键。但传统的监测方法大多受大型仪器的限制,存在操作繁琐、成本较高、难以普及等问题。鉴于此,本论文采用侧流层析技术作为通用分析平台,设计了成本... 详细信息

治疗药物监测是保障患者的用药合理性、调整个体化给药方案和提高临床疾病治愈率的关键。但传统的监测方法大多受大型仪器的限制,存在操作繁琐、成本较高、难以普及等问题。鉴于此,本论文采用侧流层析技术作为通用分析平台,设计了成本低、响应快、特异性高的血药浓度检测试纸条和便携式手持设备,以比率荧光传感作为检测手段,改进单一荧光传感模式在精密度方面的不足,通过与分子印迹仿生技术相结合来实现灵敏度高、专属性强和精确度好的血药浓度分析目的,为治疗药物监测提供一种快捷、精准、价低的新方法。本论文将双发射比率荧光分子印迹聚合物作为代替抗体的标记材料,开发了一种用于特异性检测人体血清中头孢他啶的侧流层析试纸条。以包埋进纳米硅球核心的蓝色碳量子点为参比信号,以印迹介孔二氧化硅壳中的橙色碲化镉量子点为响应信号,构建比率传感体系。结果发现:碲化镉量子点的荧光会随着头孢他啶浓度的增加而下降,碳量子点荧光保持稳定,且荧光颜色从橙色变为蓝色。在最佳条件下,该传感体系对头孢他啶显示出较低的检测限,较高的灵敏度以及优异的选择性,其线性范围为10～1000μmol/L,检测限为2.8μmol/L(S/N=3)。该方法不仅拓宽了侧流层析检测技术的识别元件范围,而且将高灵敏侧流层析试纸条和智能手机拍照判读技术相结合开发的便携式检测设备也为治疗药物即时检测提供了一种智能化、小型化和数字化途径。本论文制备了一种基于单发射荧光分子印迹聚合物的比率荧光侧流层析试纸条,实现了对替加环素的可视化检测。将发射红色荧光的分子印迹聚合物与发射绿色荧光的4-氯-7-硝基苯呋咱的偶联物先后修饰在试纸条检测线上,替加环素和量子点之间发生强电荷转移的相互作用,导致荧光淬灭,而偶联物作为对照荧光存在,提供了比率荧光信号检测模式。该荧光试纸条的荧光特性表现出较好的结果,其线性范围在0.01～10μmol/L,检测限为1.43 nmol/L。本研究可快速、便捷地检测血清样品中的替加环素浓度,在临床快速检测方面有很大的应用前景。综上所述,本论文通过将分子印迹聚合物代替传统识别抗体,设计比率传感系统提高灵敏度,构建荧光侧流层析分析平台,同时结合智能手机识别读取功能,以实现检测的数字化、可视化,为血液药物浓度监控提供一种简捷、低价、高性能的方法来满足不同的需求,有望应用于各类大型医院及检测机构等。

关键词：侧流层析技术分子印迹聚合物治疗药物监测比率型传感器

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构建基于金属有机框架复合材料的新型电化学生物传感器

构建基于金属有机框架复合材料的新型电化学生物传感器

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作者：林小凤汕头大学

学位级别：博士

近年来,随着人们对社会和经济可持续发展的日益关注,提高生物传感器在环境监测、社会安全保障、质量控制、临床诊断领域的分析性能,成为当前研究最为活跃的领域之一。作为生物传感器中的重要分支,电化学生物传感器由于其快速、简便、灵... 详细信息

近年来,随着人们对社会和经济可持续发展的日益关注,提高生物传感器在环境监测、社会安全保障、质量控制、临床诊断领域的分析性能,成为当前研究最为活跃的领域之一。作为生物传感器中的重要分支,电化学生物传感器由于其快速、简便、灵敏度高等优点,已被广泛应用于临床检测、生物技术、医药工业和环境分析等领域。金属有机框架（Metal-organic frameworks,MOF）材料是一类由金属离子（金属簇）与有机桥连配体通过配位组装形成的新型多孔晶体材料。该材料具有比表面积大、孔隙率高、结构有序多样、易功能化等优点,在气体吸附分离、催化、储能、传感和生物医学等领域具有非常高的关注度。尽管MOF在电化学生物传感器中的应用有待进一步深入研究,但其独特的性质和多变的结构特点使MOF成为一种很有前途的电化学传感平台。同时,将MOF与其他功能性材料结合可赋予MOF各种新特性和功能。因此,本论文主要通过制备多种功能化的MOF基复合材料,以生物分子作为检测对象,构建了一系列性能优良的电化学生物传感器,其研究内容可以分为以下几部分:1.目前,开发更快、更有效的乙肝病毒（HBV）检测方法仍是一项极具挑战性的工作。本文以具有电活性的Cu-MOF([Cu2.5（btca）1.5（Hbtca）0.5（μ-Cl）0.5（μ-OH）-（H2O）]·3H2O)作为信号探针,以电还原氧化石墨烯（Er GO）作为信号放大材料,构建一种新型的灵敏度高、稳定性好的DNA电化学生物传感器,用于检测HBV DNA。Cu-MOF可通过交联反应将DNA稳地固定在Cu-MOF表面。该DNA电化学传感器固定的探针DNA密度为9.48×1013molecules cm-2,杂化效率为89.9%。在最优条件下,电化学生物传感器对HBV DNA的检测性能优异,线性范围为50.0 f M-10.0 n M,检测限（LD）为5.2 f M,比部分已有报道的电化学HBV DNA生物传感器灵敏度更高。此外该传感器可实现临床血清和尿液样本中HBV DNA的检测。本工作也为其它DNA电化学生物传感器的构建提供了一些思路。2.急性心肌梗死（AMI）是目前死亡率最高的疾病之一,同时检测AMI的多个生物标志物可极大提升AMI疾病早期诊断的准确性。本文开发了一种简单的基于电活性物质（铜离子和铁氰酸根离子）修饰金属有机框架材料（Ui O-66-NH2,记作NMOF）作为可识别的信标,以及Au纳米颗粒修饰还原氧化石墨烯（Au/r GO）作为传感器平台的多组分电化学免疫传感器同时测定高敏C-反应蛋白（hs-CRP）和心型脂肪酸结合蛋白（h-FABP）。鉴于铜离子和铁氰酸根离子之间氧化还原电位的显著差异,可将二者固定到NMOF上,用于制备多分析物同时检测的电化学免疫传感器,极大地简化探针的标记过程。同时,Au/r GO可以固定抗体和放大电化学信号,是搭建传感平台的理想材料。该免疫传感器可同时检测hs-CRP和h-FABP,其LD分别为0.15 pg m L-1和0.59 pg m L-1,灵敏度优于部分已有的方法。本文开发的免疫传感器为同时检测多种AMI生物标志物提供了一个简单、经济、高灵敏度和选择性的信号转导平台。此外,该方法检测的临床血清样本与商用ELISA的检测结果相接近,表明此设计策略在AMI的临床筛查中具有广阔的前景。3.多巴胺（DA）作为一种神经递质,在生理或病理过程中起着至关重要的作用,因此,对DA快速、准确的检测,可实现对一些疾病的监测与临床评估。本文构建了一种基于Au纳米粒子（Au NPs）修饰MOF-74复合材料（Au/MOF-74）的新型比率型电化学传感器用于DA的高灵敏性、高选择性地检测。Au NPs可通过MOF-74配体的还原性,在无需添加还原剂的条件下,化学沉积在MOF-74的孔道及表面上,且有效地避免Au NPs的团聚,从而提高Au NPs的催化活性以及生物传感器的稳定性。此外,MOF-74的金属中心(Cu2+)可以作为内置参比信号,在检测DA过程中,DA在0.23 V的氧化峰电流随着其浓度的增大而增大,而MOF-74在-0.18 V的峰电流变化微弱,从而形成了一种新型的检测DA的比率型生物传感器。该传感器具有较宽的检测范围（0.001-100μM）和较低的LD（0.12 n M）。同时,该传感器展现出良好的生物相容性,成功地用于临床血清和注射液以及PC12细胞分泌液中DA的检测。4.H2O2是生物体内的一种内源性活性氧,H2O2水平与人体的健康密切相关,开发有效、快速、简单、可靠的H2O2检测方法在临床上具有非常重要的意义。本文开发了基于MIL-101（Cr）封装Cu,N掺杂碳材料（CuNC）的纳米复合材料（CuNC@MIL-101）的新型比色和电化学生物传感器用于临床血清中H2O2的检测。

关键词：金属有机框架复合材料电化学生物传感器同时检测比率型传感器模拟酶

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基于光电化学传感器检测葡萄糖代谢流产物的研究

基于光电化学传感器检测葡萄糖代谢流产物的研究

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作者：杨玉璇哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

糖代谢在机体代谢中占据极其重要的地位,人类生命活动所需要的能量主要是由糖代谢提供。糖代谢产物是生命体主要的能源物质,如果代谢发生紊乱则会导致疾病的发生。因此,糖代谢流产物的检测在疾病监测方面至关重要。光电化学传感器具有... 详细信息

糖代谢在机体代谢中占据极其重要的地位,人类生命活动所需要的能量主要是由糖代谢提供。糖代谢产物是生命体主要的能源物质,如果代谢发生紊乱则会导致疾病的发生。因此,糖代谢流产物的检测在疾病监测方面至关重要。光电化学传感器具有背景干扰小、响应快速、灵敏度高、成本较低、易于小型化等优点,已经被广泛应用于检测重金属离子、化学小分子、生物大分子、细胞等研究领域。但是,与电化学传感器类似,光电化学传感器依然存在重现性差以及稳定性差等缺点。因此,本论文的目标在于开发新型抗干扰光电化学传感器,以提高传感器的重现性和稳定性,为糖代谢流产物的检测建立一种新方法。本论文开发了一种双信号模式比率型光电化学传感器,利用金掺杂的聚中性红和Zn In2S4纳米花作为光敏材料来产生光电响应信号。这两种材料分别被修饰在电极基底的相邻区域。通过施加不同的偏置电压,可以将二者的信号有效地区分并且互不干扰。检测葡萄糖时产生的光电化学响应信号通过计时电流法记录,在最佳条件下,两端的光电流之比(IPNR/IZn In2S4)与葡萄糖浓度在0.08～30 m M间呈现良好的线性关系,检测限为27μM（S/N=3）。由于酶催化的特异性和比率型双信号模式的构建使得所制备的光电化学传感器表现出优异的选择性、良好的重现性以及长期稳定性。此外,该光电化学传感器被进一步应用于人血清样本中葡萄糖浓度的检测,其结果与商用血糖仪的测试结果高度吻合。本论文构建了一种光电阳极和生物阴极相互分离的抗干扰光电化学传感器。以Zn In2S4/FTO（掺氟的Sn O2导电玻璃）电极作为光电阳极以产生光电响应信号,以酶作为识别元件的NPG（纳米多孔金）/FTO电极作为生物阴极以实现对检测物的特异性识别。检测样本在生物阴极端被特异性识别,使得共存的还原性物质对光电阳极界面不产生影响,从而有效地降低了干扰物质对光电阳极端光电流信号的影响。在最佳条件下,光电响应信号与乳酸、丙酮酸分别在1μM～10 m M、10μM～5 m M的浓度范围内呈现良好的线性关系,检测限分别为0.23μM、2.73μM。此外,本论文还验证了用电流表替代电化学工作站作为信号输出端的可行性。为后续开发设计小型化、低成本、便携式的光电化学传感装置提供了一种新思路,具有较好的借鉴意义。综上所述,本论文通过比率传感器以及双极分离传感器的构建,有效提高了光电化学传感器的稳定性、重现性、重复性以及抗干扰性能。同时,为传感器的小型化、商品化提供了一种新的研究思路,奠定了一定的工作基础。为糖代谢流产物的检测提供了一种高效、准确的分析手段。

关键词：光电化学葡萄糖乳酸丙酮酸比率型传感器

来源：评论

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基于钾离子探针的新型多功能荧光传感器的研究

基于钾离子探针的新型多功能荧光传感器的研究

引用

作者：刘洪甜哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

钾离子是人体当中一种非常重要的金属离子,在人体中起着多种重要的生物和生理调节功能,例如维持肾脏的正常功能,调节心脏跳动的强度以及调控基因的表达等。当人体中的钾离子浓度发生异常时,又会造成多种疾病,包括肾功能障碍、心脏系统... 详细信息

钾离子是人体当中一种非常重要的金属离子,在人体中起着多种重要的生物和生理调节功能,例如维持肾脏的正常功能,调节心脏跳动的强度以及调控基因的表达等。当人体中的钾离子浓度发生异常时,又会造成多种疾病,包括肾功能障碍、心脏系统疾病、中风、癫痫等。氧气是地球上各种生物生存和生长必不可少的一种物质,无论是动物、植物还是一些微生物,都离不开氧气的供应。如果没有氧气,人类可能只能存活几分钟。钾离子对体内各项生命活动的调控与溶解氧的浓度及其动态变化有着密切的联系。因此同时检测钾离子与溶解氧的浓度,具有十分重要的意义。基于此,我们制备了比率型钾离子-溶解氧双功能荧光探针薄膜。比率型钾离子-溶解氧双功能荧光探针薄膜有三个荧光探针分子,分别是钾离子探针、溶解氧探针和参比探针。三个探针的荧光发射光谱互不干扰,参比探针对钾离子以及溶解氧没有荧光信号响应,使得钾离子-溶解氧双功能荧光探针薄膜可以对钾离子浓度和溶解氧浓度同时进行定量检测。钾离子-溶解氧双功能荧光探针薄膜对钾离子有非常好的选择性,钠离子对钾离子测量没有影响;该传感器可以对钾离子实现从1-300 m M的测量和对溶解氧实现从1-40.87 mg/L测量;该传感器对钾离子和溶解氧具有非常高的灵敏度并具有较高的测量精准度。在水溶液中对钾离子和溶解氧的检测结果与电极的检测结果相比,相对误差小于±8.5%。双功能荧光传感器薄膜的成功制备对疾病的诊断以及病理的研究具有潜在的指导意义。

关键词：荧光传感器钾离子传感器溶解氧传感器双功能传感器薄膜比率型传感器

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核壳结构中局域表面等离子体—激子耦合的理论模拟及应用

核壳结构中局域表面等离子体—激子耦合的理论模拟及应用

引用

作者：唐元开华东师范大学

学位级别：硕士

局域表面等离子体共振(LSPR)实质是光与物质的相互作用,表面电子受到光场的驱动作集体震荡运动,有着特殊的性质,随着纳米合成制造技术的发展,对于局域表面等离子体共振的研究与应用日益增多。局域表面等离子体-激子耦合是一种十分特殊... 详细信息

局域表面等离子体共振(LSPR)实质是光与物质的相互作用,表面电子受到光场的驱动作集体震荡运动,有着特殊的性质,随着纳米合成制造技术的发展,对于局域表面等离子体共振的研究与应用日益增多。局域表面等离子体-激子耦合是一种十分特殊的物理现象,当局域表面等离子体与激子发生很强的相互作用时,会发生耦合形成一种新的状态,光学性质十分奇特,同时包含了局域表面等离子体与激子的特点,耦合体系的能级会发生分裂,类似于拉比分裂,具有潜在的应用前景和巨大的研究的价值。本文首先使用推广的米氏散射理论模拟仿真了Ag与Au壳层的LSPR特性,发现相比于实心金属纳米球的LSPR,在相同尺寸的前提下其有着更长的波长与更窄的半高全宽,并且其LSPR波长更易通过颗粒的大小来进行调节,这些特性使金属壳层结构十分有利于实现局域表面等离子体-激子的耦合。随后使用推广的米氏散射理论计算了TDBC@Ag核壳结构纳米颗粒的光学截面与耦合后的性质,发现其光学截面出现了明显的双峰分裂,并且随着LSPR能量的变化,分裂双峰呈现出反交错曲线,并通过严格计算证明其达到了强耦合区域。同时使用虚拟的激子材料与Au壳层的LSPR实现了强耦合。这些仿真结果说明了金属壳层激子核心这样的核壳结构纳米颗粒是可以实现强耦合的。本文在金属壳层激子核心纳米颗粒强耦合的基础上,设计了一种新型比率型传感器,利用强耦合后分裂双峰峰值之比随局域折射率的变化,来定量地探测局域环境的改变,相比于传统的LSPR传感器,这种新型传感器具有很高的灵敏性与抗干扰能力,并且探测装置较为简单。最后在实验上初步研究了基于Ag棱形纳米颗粒核心TDBC壳层的强耦合,以及其对探测物质的响应,尽管没有得到文中理论仿真的结果,但是发现了强耦合对于环境变化十分灵敏,说明利用强耦合来探测局域环境的变化是可行的。

关键词：核壳结构纳米颗粒局域表面等离子体局域表面等离子体-激子耦合强耦合米氏散射理论比率型传感器

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