检索结果-内蒙古大学图书馆

高校化学工程学报 2025年第2期39卷 237-249页

作者：陈绍鑫郑楠齐宝金魏进家西安交通大学化学工程与技术学院陕西西安710049

氨制氢反应需要大量的能量输入以维持反应进行。目前,基于热力学第一定律对氨制氢反应器固定参数的优化分析,通常并不能准确地对优化目标进行评价。因此,基于熵产分析对氨制氢反应器进行一维建模和优化,获得了氨制氢反应器的最优热源温... 详细信息

氨制氢反应需要大量的能量输入以维持反应进行。目前,基于热力学第一定律对氨制氢反应器固定参数的优化分析,通常并不能准确地对优化目标进行评价。因此,基于熵产分析对氨制氢反应器进行一维建模和优化,获得了氨制氢反应器的最优热源温度分布和入口条件配置,使反应器内空间利用更充分(采用最优配置能将过程总比熵产率降低1.00%~27.48%)。此外,针对此前一维熵产模型优化结果缺乏研究验证的问题,采用三维计算流体动力学(CFD)仿真对模型进行了验证。同时,发现温度梯度是影响模型仿真结果的关键,一维模型的偏差也主要来自降维导致的温度场差异。熵产优化分析为氨制氢反应器设计提供了热力学理论指导,降低了由反应、流动、热量和质量传输的不可逆性引起的能量损失。

关键词：氨分解制氢固定床熵产分析数值模拟

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变温吸附提纯系统在氨分解制氢行业的应用

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山西化工 2025年第3期45卷 175-178页

作者：徐梦迪瑞必科净化设备(上海)有限公司上海201613

在“双碳”战略背景下,氢能作为清洁能源备受关注。本文聚焦分布式氨分解制氢技术中的关键环节——气体吸附提纯,深入研究了变温吸附(TSA)技术的应用。氨分解制氢具有无碳排放、设备简单、成本低等优势,但氢气纯度受杂质影响。TSA技术... 详细信息

在“双碳”战略背景下,氢能作为清洁能源备受关注。本文聚焦分布式氨分解制氢技术中的关键环节——气体吸附提纯,深入研究了变温吸附(TSA)技术的应用。氨分解制氢具有无碳排放、设备简单、成本低等优势,但氢气纯度受杂质影响。TSA技术通过吸附剂在不同温度下对气体组分的选择性吸附,实现了氢气中杂质的高效去除。实验数据显示,原料气中氢气体积分数从77.61%提升至产品气中的77.69%,氨气体积分数从0.13%降至0.001%,去除效率达99.9%以上,同时氢气回收率高,减少了氢气损失。相较于传统变压吸附(PSA)技术,TSA技术能耗低、吸附剂寿命长、操作简便,且设备结构紧凑、适应性强,可与氨分解反应器集成,形成一体化制氢系统,降低安装维护难度。吸附剂还可定制化设计,满足不同工艺需求。综上,TSA技术在氨分解制氢领域展现出显著优势,为氢能产业提供了高效、经济的氢气提纯解决方案,助力实现能源结构转型和“双碳”目标。

关键词： “双碳”战略变温吸附氨分解制氢氢气提纯

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纳米氧化镍的制备及其氨分解制氢性能

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石油化工 2016年第10期45卷 1180-1185页

作者：邱书伟程群淑任铁真巴音郭楞职业技术学院石油化工学院新疆库尔勒841000 河北工业大学化工学院天津300130

以六水合硝酸镍和碳酸氢氨为原料、氨水为调节剂,采用水热沉淀法,在不同老化温度下制备了多孔纳米NiO材料;采用XRD、SEM、TEM和N_2吸附-脱附等方法对催化剂进行了表征,并考察了催化剂在氨分解制氢反应中的性能。实验结果表明,在120℃老... 详细信息

以六水合硝酸镍和碳酸氢氨为原料、氨水为调节剂,采用水热沉淀法,在不同老化温度下制备了多孔纳米NiO材料;采用XRD、SEM、TEM和N_2吸附-脱附等方法对催化剂进行了表征,并考察了催化剂在氨分解制氢反应中的性能。实验结果表明,在120℃老化温度下制备的NiO分散性良好,平均粒径10.8 nm、比表面积62.2 m^2/g、孔体积0.112 cm^3/g、孔径4.62 nm。在氨分解制氢反应中,120℃老化的NiO催化剂在700℃下的氢气产率为27.87 mmol/(g·min)、氨转化率为83.25%、计算得出的活化能为55.11kJ/mol,具有良好的催化活性。多孔纳米NiO的合成过程易于操作,无需加入表面活性剂,对环境无污染。

关键词：水热沉淀法纳米氧化镍催化剂氨分解制氢

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氨分解制氢钌基催化剂的研究

氨分解制氢钌基催化剂的研究

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作者：刘娟浙江工业大学

学位级别：硕士

氢气被誉为21世纪最具发展前景的二次能源。氨分解制氢与煤、天然气、汽油、甲烷等资源制氢相比具有制氢工艺简单、生产成本低、分解产物无COx和NOx等优势，NH3作为制氢原料具有广阔的应用前景，而开发出低温、高活性氨分解制氢催化剂... 详细信息

氢气被誉为21世纪最具发展前景的二次能源。氨分解制氢与煤、天然气、汽油、甲烷等资源制氢相比具有制氢工艺简单、生产成本低、分解产物无COx和NOx等优势，NH3作为制氢原料具有广阔的应用前景，而开发出低温、高活性氨分解制氢催化剂是关键。论文研究了钌基氨分解制氢催化剂，得到以下结果：　　（1）考察木质炭（FS-13）、煤质炭（NH-24）和椰壳炭（HY-1）载体对氨分解制氢催化剂催化性能的影响。450℃、0.1MPa、NH3空速7800h-1条件下，催化剂的氨分解活性顺序为：Ba-Ru-K/HY-1＞Ba-Ru-K/FS-13＞Ba-Ru-K/NH-24，表明以HY-1为载体负载的催化剂氨分解性能最好。　　（2）考察稀土金属氧化物助催化剂对氨分解制氢催化剂催化性能的影响。以稀土金属氧化物（La2O3、CeO2、Sm2O3，下文用La、Ce、Sm表示）为助催化剂，通过等体积浸渍法制得4%La-4%Ru-14%K/HY-1、4%Ce-4%Ru-14%K/HY-1、4%Sm-4%Ru-14%K/HY-1催化剂，450℃4%La-4%Ru-14%K/HY-1催化剂的NH3转化率最高（95.62%）。　　（3）考察氮掺杂炭载体负载的催化剂对氨分解催化性能的影响。以HY-1、SP-5-2活性炭（SP-5-2为石油焦炭）（下文表示为HY、SP）为炭源、双氰胺为氮源，采用后处理法对HY、SP进行氮掺杂改性制备氮掺杂炭载体（记为N-HY、N-SP）。450℃、0.1MPa、NH3空速7800h-1条件下，N-HY、N-SP为载体负载的催化剂NH3转化率比HY、SP为载体负载的催化剂NH3转化率高，其中以N-SP为载体负载的催化剂对氨分解反应的性能最好，450℃Ru-K/N-SP催化剂NH3转化率为98.99%。　　（4）N-SP中掺入的氮以吡咯氮、吡啶氮和石墨氮的形式存在。Ru-K/N-SP催化剂比Ru/SP、Ru-K/SP催化剂氨分解活性高，归因于Ru-K/N-SP催化剂中N、Ru、K存在相互作用，降低了Ru表面的电子云密度，有利于反应过程中NH3在催化剂表面吸附。

关键词：氨分解制氢钌催化剂稀土金属氧化物活性炭氮掺杂

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氨分解制氢钌基催化剂的研究

氨分解制氢钌基催化剂的研究

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作者：於艳艳浙江工业大学

学位级别：硕士

与现有的制氢工艺相比较，氨分解制氢具有流程简单、产氢量高、安全性好、相关技术成熟等优点，有良好的应用前景。关于氨分解制氢的催化剂研究较多的有铁基、钌基、镍基、过渡金属氮化物及碳化物等催化剂，其中铁基和镍基催化剂都有氨... 详细信息

与现有的制氢工艺相比较，氨分解制氢具有流程简单、产氢量高、安全性好、相关技术成熟等优点，有良好的应用前景。关于氨分解制氢的催化剂研究较多的有铁基、钌基、镍基、过渡金属氮化物及碳化物等催化剂，其中铁基和镍基催化剂都有氨的转化温度高（≥600℃）的缺点。因此，开发能在低温下实现氨气的完全转化的催化剂，是氨分解制氢技术的关键。钌基催化剂相比于铁基和镍基来说具有良好的低温氨分解活性，因此本文对Ru/AC、Ru/La2Ce2O7的氨分解活性催化剂进行了系统的研究。　　1.首先考察了助催化剂K2O和BaO对Ru/AC催化剂氨分解活性的影响，发现二者同时添加催化剂活性最高。接着调变了Ba-Ru-K/AC催化剂中Ru、Ba、K含量，实验结果表明催化剂的最优组合为6.56%Ba-4.44%Ru-14%K/AC。在最优组合的基础上，添加第三种助剂，实验结果表明催化剂的活性顺序为：MgO＞La2O3＞不添加助催化剂＞ZnO，助催化剂MgO的碱性高，增强了催化剂活性，而ZnO则抑制了催化剂活性。　　2.考察了载体La2Ce2O7的焙烧温度对Ru/La2Ce2O7氨分解活性的影响。实验结果表明，随着La2Ce2O7的焙烧温度的升高，催化剂活性出现火山型变化趋势。当载体的焙烧温度为800℃时，催化剂的活性最高。接着考察了助催化剂K2O和BaO对Ru/La2Ce2O7的氨分解活性的影响。发现K2O的添加会提高催化剂的活性，而BaO的添加会降低催化剂的活性。　　3.对比了不同载体对钌基催化剂活性的影响。制备了M2Ce2O7（M=La、Y、Sm）、MgO、BN、CNTs（碳纳米管）、AC（活性炭）负载的钌催化剂，实验结果表明催化剂氨分解活性顺序如下：La2Ce2O7＞Sm2Ce2O7≈Y2Ce2O7＞MgO＞CNTs＞AC＞BN。载体La2Ce2O7含有本征8a氧缺位，载体上的缺陷位点可以捕获和稳定Ru，从而使钌在La2Ce2O7上高度分散。　　4.考察了空速对Ru/La2Ce2O7氨分解活性的影响。实验结果表明，随着空速增加，催化剂活性逐渐降低。

关键词：钌基催化剂氨分解制氢催化活性

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VOCs完全氧化和氨分解制氢反应的新催化体系及用于CO2捕获的多孔碳材料

VOCs完全氧化和氨分解制氢反应的新催化体系及用于CO2捕获的多孔...

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作者：邓庆芳南开大学

学位级别：博士

化能,从而提高了催化剂的催化活性。此外,Ce的加入还增强了催化剂的稳定性,反应60h后,催化剂的活性得以良好地保持。以不同结构的碳材料为载体,制备得到了负载型Ni基催化剂,对所得的Ni/carbon催化剂进行了Mn改性处理,得到Mn-Ni/carbon... 详细信息

化能,从而提高了催化剂的催化活性。此外,Ce的加入还增强了催化剂的稳定性,反应60h后,催化剂的活性得以良好地保持。以不同结构的碳材料为载体,制备得到了负载型Ni基催化剂,对所得的Ni/carbon催化剂进行了Mn改性处理,得到Mn-Ni/carbon催化剂。另一方面,先在不同结构载体上引入Mn,对不同结构的碳载体进行刻蚀,后制备得到了负载型Ni/Mn-carbon催化剂。不管是怎样的引入方式,Mn的加入都有效地提高了催化剂的氨分解催化性能,但是,Ni/Mn-carbon催化剂表现出更优良的氨分解催化活性,说明助剂Mn的引入方式对催化剂的催化性能产生重要影响。同时,载体的结构性质也对催化剂的催化性能有很重要的影响。具有高比表面积、大孔体积的介孔碳材料为载体的Ni基催化剂表现出明显高于以活性碳和石墨为载体的Ni基催化剂的氨分解催化性能。载体的介孔结构,Mn的引入都提高了表面Ni的金属分散度,从而进一步提高了催化剂的催化活性。另外,使用玉米棒部分活化后的碳材料为载体,并添加了A1203进行改性,制备得到负载型Ni基催化剂用于氨分解制取无COx氢。考察了A1203的引入方式和不同Ni的负载量的Ni基催化剂的催化性能。Ni/CCW-Al2O3-P催化剂表现出良好的催化性能,600℃时,氨的转化率达到了90%,且明显高寸Ni/CCW-Al2O3-M、Ni/Al2O3和Ni/CCW催化剂的催化活性。载体的孔结构、表面性质阻止Ni粒了的烧结,提高了Ni的分散度,从而提高了催化剂的催化活性。 ***：捕获：使用介孔硅基材料SBA-15为硬模板,合成了介孔氮化碳材料。所得到的MCN以及MCN/C复合物材料具有高比表面积,大孔体积以及高的N含量(分别为20.5%及24.9%)。MCN/C复合物中碳的引入提高了微孔性,更有利于CO2吸附。高的比表面积和高的N含量均对高的CO2吸附量起到重要作用。MCN/C复合物在常压下,0℃和25℃的吸附量分别为3.05及2.35mmolg-1,同时,所合成的材料具有良好的CO2/N2选择性及循环稳定性,是一种良好的,有前景的CO2吸附材料。同时,以Y型分子筛为模板,使用硬模板法合成了微孔氮化碳,所合成的微孔氮化碳具有高比表面积、大孔体积和高的氮含量(14.4%)。微孔氮化碳表现出高的CO2吸附量,0,25,50和75℃的吸附量分别为2.7,2.2,1.6和1.2mmol g-1。微孔氮化碳进一步使用KOH活化后,所得到的微孔氮掺杂碳材料具有高的比表面积(1045-2623m2/g)和微孔孔容(0.37-0.81cm3/g)。由于大量微孔和含氮官能团的存在,所合成的活化后微孔碳材料表现出十分优异的CO2吸附性能。700℃活化的样品在0℃时CO2的吸附量可达5.9mmolg-1,25℃时达到3.9mmol g-1。在较高的温度下,活化的微孔碳材料依然保持了高的CO2吸附量,50和75℃的吸附量分别为2.7和1.9mmol g-1。而且,所合成的含氮微孔碳材料还表现出很好的选择性吸附能力和再生能力。使用可持续性材料的卷烟厂的废烟丝为原料,合成了具有高CO2吸附性能的价格低廉的活化碳材料。高CO2吸附量,良好的C02/N2选择性和循环稳定性表明所得到的烟丝活化碳材料是一种非常具有应用前景的吸附剂。对材料的小微孔孔径分布和CO2吸附量进行分析发现,孔径约为0.55nm处的微孔体积对常压下CO2吸附的影响很大。另外,孔径<0.7nm的微孔体积与CO2吸附量之间呈线性关系,表明这一范围内的微孔可以成为评估CO2吸附能力的标准,也可以为新型CO2吸附剂的设计提供一定的理论依据。

关键词： VOCs完全氧化氨分解制氢 Ni基催化剂多孔碳材料 CO2捕获

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交流弧放电等离子体法氨分解制氢的研究

交流弧放电等离子体法氨分解制氢的研究

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作者：赵越大连理工大学

学位级别：博士

发展氢能技术是保护环境的一条重要途径,氨分解反应是近年来受到重视的原位供氢方案。本论文围绕等离子体法氨分解制氢的能效问题,重点研究了交流弧放电等离子体和反应器电极催化的作用。得到了以下结果和结论：1、不同结构的放电反应... 详细信息

发展氢能技术是保护环境的一条重要途径,氨分解反应是近年来受到重视的原位供氢方案。本论文围绕等离子体法氨分解制氢的能效问题,重点研究了交流弧放电等离子体和反应器电极催化的作用。得到了以下结果和结论： 1、不同结构的放电反应器在氨分解制氢中表现出不同的反应性能。交流弧放电反应器的氨分解效果要明显优于介质阻挡放电反应器。在输入功率为80W时,板-板式介质阻挡放电反应器的氨气转化率为15%。相比之下,板-板式交流弧放电反应器(介质开孔)在输入功率为30W时,就能达到近50%的氨气转化率。 2、发射光谱原位诊断结果表明,交流弧放电具有很高的电子密度,等离子体区中的关键活性物种是NH。相比之下,介质阻挡放电的电子密度低,等离子体区中的主要活性物种是电子激发态的NH3*物种。二者具有不同的气相氨分解活化途径。这些差别可能是交流弧放电等离子体气相氨分解反应的转化率明显高于介质阻挡放电等离子体的原因。 3、在交流弧放电反应器中,管-管式结构反应器表现出最好的氨分解效果。在相同输入功率下,管-管式交流弧放电反应器稳态氨分解活性由高到低的次序为：镍电极>不锈钢电极>铜电极。不锈钢电极和镍电极反应器在放电初始阶段都有明显的氨分解活性诱导期,而铜电极则没有。通过XRD表征和在线质谱分析发现,活性诱导期的实质是不锈钢电极和镍电极表面的金属氮化过程。以铜电极为参考研究发现,不锈钢电极和镍电极的表面催化作用对交流弧放电反应器的稳态氨气转化率的贡献约为50%,与等离子体气相氨分解反应的贡献大体相当。 4、反应器结构参数、放电条件和等离子体热的利用等对氨分解制氢能效有显著影响。减小电极直径和电极间距、降低放电频率和对反应器进行保温都可以提高氨分解制氢能量效率。在反应器直径8mm、电极直径3mm、电极间距4mm、放电频率5kHz并对反应器进行保温的情况下,氨气完全转化时的制氢能量效率可达12.5mol/kW·h,远高于本实验前期在介质阻挡放电反应器中通过等离子体催化得到的结果(6.1mol/kW-h (2gFeO))。 5、将多相催化剂引入到交流弧放电反应器高压电极的高温区域和对交流弧放电反应器进行负压操作均可显著提高制氢能效。在氨气流量40-150mL/min时,采用0.07-0.04MPa的反应压力并添加0.2克10%Fe/fumed SiO2催化剂于高压电极的高温区域,将负压操作和多相催化剂与电极催化相结合,可使氨气完全转化时的制氢能效提高一倍。

关键词：氨分解制氢交流弧放电电极催化等离子体热反应器结构和放电参数

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氨分解制氢催化剂研究进展

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工业催化 2016年第8期24卷 20-28页

作者：范清帅唐浩东韩文锋李林辉刘化章浙江工业大学工业催化研究所浙江杭州310014

随着环保法规日趋严格,清洁氢能的生产和应用引起关注,氨分解制氢是其中重要途径之一。综述Ru、Ni和Fe等氨分解催化剂的研究进展,Ru催化剂具有较高的催化活性,但由于资源有限和价格昂贵等因素使其在工业应用方面受到限制。以Fe和Ni为代... 详细信息

随着环保法规日趋严格,清洁氢能的生产和应用引起关注,氨分解制氢是其中重要途径之一。综述Ru、Ni和Fe等氨分解催化剂的研究进展,Ru催化剂具有较高的催化活性,但由于资源有限和价格昂贵等因素使其在工业应用方面受到限制。以Fe和Ni为代表的非贵金属催化剂资源丰富,价格低廉,氨分解反应转化率高,具有潜在的工业应用前景。我国独创的新一代Fe_(1-x)O基新型熔铁催化剂是目前世界上活性最高的氨合成催化剂,根据微观可逆性原理,新型熔铁催化剂也是氨分解反应活性最好的制氢催化剂。

关键词：催化化学氢能氨分解制氢 Fe1-xO基新型熔铁催化剂

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Ru基催化剂氨分解制氢及应用设计

Ru基催化剂氨分解制氢及应用设计

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作者：马悦鑫浙江工业大学

学位级别：硕士

在未来的能源体系中，氢气是备受青睐的一种能源载体。它具有很多优点，例如无污染、高燃烧值和可重复利用。因此，科研人员广泛关注它。然而，由于其低体积能量密度、扩散性强和易燃易爆等特点，氢气的储存和运输成本较高，安全性也不... 详细信息

在未来的能源体系中，氢气是备受青睐的一种能源载体。它具有很多优点，例如无污染、高燃烧值和可重复利用。因此，科研人员广泛关注它。然而，由于其低体积能量密度、扩散性强和易燃易爆等特点，氢气的储存和运输成本较高，安全性也不高。为了解决这些问题，氨被认为是一种非常有前途的储氢载体，因为它具有高储氢量、易于存储和较高的安全性。　　本文的主要目的是探讨氨分解制氢的方法，以期为氢气应用提供新思路。目前，研究使用较多的氨分解催化剂主要包括Fe、Ni和Ru基催化剂。然而，Fe、Ni等活性组分在高温下才显示出相对优秀的催化活性，因此需要耗费大量能源。与之相比，Ru基催化剂表现出非常优异的催化活性，即使在较低温度下也具有很高的催化效率，因此具有广阔的发展前景。同时氢能的利用在工艺设计中是一个热门案例，近年来在氨分解制氢的实践应用中，氨分解制氢工艺的流程设计也被诸多学者规划研究，由于尾气中微量氨气体会对氢气燃料电池装置毒害，所以在氨分解制氢工艺中的尾气处理环节存在余氨吸收步骤，在后续的高纯氢供应环节需要加入高效氢气分离膜使混合气体中氢气以高纯氢的形式输出，已达到满足目标供氢量的需求。　　针对氨分解制氢催化剂的研究和加氢系统应用存在的问题，本文主要研究了以下几点：　　（1）考察了Ru/CeO2催化剂载体不同形貌对催化活性的影响。采用水热法制备不同形貌CeO2载体，用胶体沉积法制备Ru/CeO2催化剂。采用XRD表征CeO2载体的晶面关系和平均粒径。评价Ru/CeO2催化剂在氨分解反应中的催化性能。采用BET、CO化学吸附等表征研究Ru/CeO2催化剂的载体结构。Ru/CeO2-高比表面球催化剂活性最高，其具有较高的比表面积和更小的最优孔径，采用TEM表征发现催化剂上Ru颗粒以高度分散的形态负载在载体上。　　（2）考察了不同Ru前驱体、不同Ru制备方法对Ru/CeO2催化剂氨分解催化性能的影响。将Ru颗粒做成不同尺寸并负载在载体上，制备Ru/CeO2催化剂。采用TEM表征Ru颗粒的平均粒径。评价Ru/CeO2催化剂在氨分解反应中的催化性能。采用H2-TPR、CO化学吸附等表征研究Ru/CeO2催化剂活性与Ru颗粒尺寸的关系。研究Ru/CeO2催化剂在氨分解反应中的最优Ru尺寸。　　（3）考察了不同温度、氨气含量下吸附材料的氨气吸附性能。对几款市面上常用的分子筛进行氨气吸附实验，改变温度、氨含量和吸附剂型号，评价材料吸附氨气的性能，筛选合适工业化应用的分子筛型号和合适的吸附条件。　　（4）设计氨分解制氢加氢概念流程。通过设计氨分解制氢加氢流程，设计路线从液氨气化，高温氨分解，氨催化氧化，余氨吸附，氢气分离，下游高纯氢使用等步骤，通过Aspen软件模拟流程中物料流动和能量流动，单独设计余氨吸收装置吸附脱附工作状态，设计460Nm3/h和150Nm3/h两组不同应用场景的氨分解制氢加氢工艺路线。

关键词：氨分解制氢钌基催化剂余氨吸收氢气分离催化氧化

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氨分解制氢装置工艺设备的技术改造

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玻璃 2005年第2期32卷 47-47,8页

作者：徐冰王洪明福耀集团双辽有限公司双辽市136400 秦皇岛玻璃工业研究设计院秦皇岛市066000

介绍了氨分解制氧工艺设备的改进。改造氨汽化器,用蒸汽加热液氨替换电加热液氨;用电加热器直接加热氮气,使分子筛加热再生,改造净化系统。

关键词：工艺设备技术改造制氢装置氨分解制氢蒸汽加热直接加热电加热器净化系统汽化器热再生分子筛液氨氮气

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