检索结果-内蒙古大学图书馆

作者：陈曦华中科技大学

学位级别：硕士

氨气选择性催化氧化技术被广泛应用于柴油车尾气排放中逸出氨气的污染防治,但是其未来的产业发展受到现有催化剂体系的制约。在目前提出的众多催化剂中,莫来石氧化物展现出了远超商用铂基催化剂的低温催化活性,兼具优异的环境稳定性和... 详细信息

氨气选择性催化氧化技术被广泛应用于柴油车尾气排放中逸出氨气的污染防治,但是其未来的产业发展受到现有催化剂体系的制约。在目前提出的众多催化剂中,莫来石氧化物展现出了远超商用铂基催化剂的低温催化活性,兼具优异的环境稳定性和低廉的成本,具有极大的发展潜力。考虑到其较差的低温氮气选择性,基于理性设计研发出低温催化性能优异的新型莫来石催化剂有着实际意义。在前人研究的基础上,本文基于第一性原理计算构建了莫来石氧化物不同低指数晶面的氨气氧化反应网络,随后借助微反应动力学模型对各表面进行了催化性能评估和描述符提取,以此对纯相莫来石进行掺杂改性并预测了具有发展前景的新型氨消除催化剂。本文的具体研究内容如下: 选取了莫来石氧化物SmMn2O5的低指数晶面（100）4+、（010）4+和（001）4+作为研究主体,基于第一性原理的计算方法,研究了气态分子的吸附行为,确认了各表面可能存在的活性氧物种（晶格氧和解离氧等）与微观反应机理（酰亚胺机理和联氨机理等）,随后分别构建了不同表面关于氨气氧化过程的反应网络,最终借助平均场的微反应动力学模型确认了酰亚胺机理在三个低指数晶面上均起主导作用。进一步发现（010）4+表面兼具优异的低温催化活性和氮气选择性,而（001）4+和（100）4+表面几乎不会产生氮气且分别在中温和高温区间具有较高的催化活性。通过对比不同表面的结构能量信息和性能差异,提出了莫来石氧化物的催化性能描述符,其中晶格氧的活性和Mn-Mn二聚体结构分别对应低温催化活性和低温氮气选择性。基于提取的描述符,对SmMn2O5的（010）4+表面进行了掺杂改性和元素筛选,获得了共12种基于A位和B位的掺杂体系并通过简化的反应网络对其宏观性能进行了评估,最终预测了Sm-La/Mn2、Sm-Pr/Mn2、Sm-Nd/Mn2和Sm/Mn-Cr等掺杂体系具有超越纯相的低温催化性能。

关键词：氨气选择性催化氧化莫来石氧化物第一性原理计算平均场微反应动力学模型催化性能描述符

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移动源和固定源脱硝过程氨逃逸规律及其治理进展

引用

环境化学 2025年

作者：杨凯鑫张峻铭王兵韩丽娜李彪胡江亮姚俊轩常丽萍鲍卫仁王建成太原理工大学化学与化工学院省部共建煤炭清洁高效利用国家重点实验室太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室太原理工大学材料科学与工程学院中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

氨气（NH3）是一种有毒气体，排放到大气中将形成二次气凝胶，引起大气PM2.5浓度快速上升，并对建筑、土壤、水体和人体健康造成严重危害.近年来随着氮氧化物排放限值日趋严格，为了治理氮氧化物而造成严重的NH3逃逸，城市交通和工业区... 详细信息

氨气（NH3）是一种有毒气体，排放到大气中将形成二次气凝胶，引起大气PM2.5浓度快速上升，并对建筑、土壤、水体和人体健康造成严重危害.近年来随着氮氧化物排放限值日趋严格，为了治理氮氧化物而造成严重的NH3逃逸，城市交通和工业区NH3逃逸尤其严重.NH3污染和治理是当前大气污染防治的新热点，本文综述了移动源和固定源脱硝过程NH3排放及其治理现状，研究了汽油车和柴油车等移动源以及电力和水泥等工业源脱硝过程中的NH3逃逸特征，并分析了其对大气环境尤其是PM2.5浓度的影响，总结了各种NH3治理方法，探讨了NH3选择性催化氧化（NH3-SCO）技术，尤其是Ag基和CuOx基NH3-SCO催化剂的催化机理和研究进展，并对脱硝过程NH3逃逸治理，尤其是NH3-SCO催化剂的发展趋势进行了展望.

关键词：氨逃逸灰霾氨气选择性催化氧化 Ag基催化剂 CuO 基催化剂

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DFT计算分子筛上的催化氨氧化反应机制的研究

DFT计算分子筛上的催化氨氧化反应机制的研究

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作者：孙雪莉北京化工大学

学位级别：硕士

随着人们对生活质量要求的提高,环保问题成为关乎民生的重要问题,大气污染是环保问题的重中之重,氨气是重要的大气污染物之一,到目前为止,多种氨气的处理方法被提出,包括物理法,生物法以及化学法等,其中化学法处理氨气的优势明显,特别... 详细信息

随着人们对生活质量要求的提高,环保问题成为关乎民生的重要问题,大气污染是环保问题的重中之重,氨气是重要的大气污染物之一,到目前为止,多种氨气的处理方法被提出,包括物理法,生物法以及化学法等,其中化学法处理氨气的优势明显,特别是氨气的选择性催化氧化,具有时间短,效率高等优点,被认为是比较理想的氨气净化处理方法。采用铜离子交换后的分子筛对氨气具有较好的选择性和催化氧化脱除效果,但是对于不同拓扑结构分子筛上氨氧化活性的比较以及机理间的对比研究还鲜有报道。本文研究了三种不同拓扑结构(MFI、BEA、MOR)分子筛上氨气的催化氧化性能,并借助密度泛函理论(DFT)对反应机理进行了详细阐释。三种分子筛的氨氧化机理对比研究结果表明:离子交换率相同的条件下,MFI构型的Cu-ZSM-5分子筛在300℃时,N2产率高达90%,是三种分子筛中NH3催化净化效果最好的催化剂,DFT计算结果表明:反应机理包括以下三部分:(1)吸附气态氨气分子,随后与活性氧原子作用生成OHNH2;(2)通过E-R机理,由生成的OHNH2和气相的氨气分子反应生成中间物种N2H4;(3)N2H4物种和活性氧原子继续作用,逐步脱氢,最后生成氮气和水。通过反应路径活化能计算明确OHNH2物种的生成所需能量最高,是反应的速控步骤。

关键词：氨气选择性催化氧化分子筛拓扑结构反应机理 DFT

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基于DFT模拟不同拓扑结构分子筛的氨氧化机理

引用

工业催化 2019年第4期27卷 39-46页

作者：孙雪莉王昊张润铎化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 能源环境催化北京市重点实验室北京100029 北京化工大学化学工程学院北京100029

采用铜离子交换后的分子筛对NH_3具有较好的N_2选择性和催化氧化脱除效果,但对于不同拓扑结构分子筛上氨氧化机理间的对比研究鲜有报道。研究了三种不同拓扑结构(MFI、BEA、MOR)分子筛上NH_3的催化氧化性能,并借助密度泛函理论(DFT)对... 详细信息

采用铜离子交换后的分子筛对NH_3具有较好的N_2选择性和催化氧化脱除效果,但对于不同拓扑结构分子筛上氨氧化机理间的对比研究鲜有报道。研究了三种不同拓扑结构(MFI、BEA、MOR)分子筛上NH_3的催化氧化性能,并借助密度泛函理论(DFT)对反应机理进行详细阐释。三种分子筛的氨氧化机理对比研究结果表明,离子交换率相同的条件下,MFI构型的Cu-ZSM-5分子筛在300℃时,NH_3转化率高达90%,是三种分子筛中NH_3催化净化效果最好的催化剂。DFT计算结果表明,反应机理包括以下三部分:(1)吸附气态NH_3分子,随后与活性氧原子作用生成OHNH_2;(2)通过E-R机理,由生成的OHNH_2和气相的NH_3分子反应生成中间物种N_2H_4;(3)N_2H_4物种和活性氧原子继续作用,逐步脱氢,最后生成N_2和H_2O。通过反应路径活化能计算明确OHNH_2物种的生成所需能量最高,是反应的速控步骤。

关键词：催化化学氨气选择性催化氧化分子筛拓扑结构反应机理 DFT计算

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