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环境化学 2024年第10期43卷 3459-3469页

作者：蔡北川胡学锋李昱洁白亚星陕西科技大学环境科学与工程学院西安710021

氯代多环芳烃(chlorinated polycyclic aromatic hydrocarbons,Cl-PAHs)是多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的一种衍生物,广泛存在于各种环境介质中.一些Cl-PAHs显示出与二噁英相似的毒性特性,甚至更高的毒性当量(TEQs).了解Cl-PAHs的来源和形成机制对于控制其排放和降低人类暴露于这些有机污染物的风险有重要意义.然而,目前关于Cl-PAHs的来源、形成机制和环境特征仍缺乏全面的了解.该综述旨在总结Cl-PAHs在水环境中的污染现状与来源、毒性、光化学形成机理以及PAHs光致氯代影响因素,并对今后的PAHs光致氯代研究方向进行了展望,进而为该类化合物的环境污染及生态风险评估提供相应参考.

关键词：多环芳烃氯代多环芳烃光致氯代氯代机制.

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超分子溶剂微萃取-高效液相色谱法快速测定土壤中氯代多环芳烃及多环芳烃

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环境化学 2022年第10期41卷 3159-3166页

作者：熊力王金成陈吉平大连工业大学大连116034 中国科学院大连化学物理研究所大连116023

建立了土壤中5种氯代多环芳烃和15种多环芳烃的超分子溶剂微萃取高效液相色谱荧光检测分析方法.探讨了萃取剂的组成、用量、涡旋振荡时间等因素对萃取效率的影响.优化后的实验条件为:以3 mL 1-辛醇、8 mL四氢呋喃和29 mL水混合制备超分... 详细信息

建立了土壤中5种氯代多环芳烃和15种多环芳烃的超分子溶剂微萃取高效液相色谱荧光检测分析方法.探讨了萃取剂的组成、用量、涡旋振荡时间等因素对萃取效率的影响.优化后的实验条件为:以3 mL 1-辛醇、8 mL四氢呋喃和29 mL水混合制备超分子溶剂;400μL超分子溶剂加入200 mg样品中,斡旋震荡2 min,离心后上清液过0.22μm滤膜,目标化合物经多环芳烃专用柱(SUPELCOSILTMLC-PAH,150 mm×4.6 mm,5μm)乙腈-水梯度分离后荧光检测,外标法定量.结果显示,20种目标化合物在线性范围内呈现良好的线性关系,相关系数均大于0.999;目标化合物的基质加标回收率为76.5%—105.3%,相对标准偏差为0.2%—8.5%,方法的检出限(LOD,S/N=3)为0.07—2.3μg·kg^(−1),定量限(LOQ,S/N=10)为0.2—7.0μg·kg^(−1).该方法简便快速,样品处理过程不超过15 min,而且成本低廉,环境友好,可用于土壤中氯代多环芳烃和多环芳烃的快速分析检测.

关键词：氯代多环芳烃多环芳烃超分子溶剂微萃取高效液相色谱土壤

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氯代多环芳烃及典型抗生素在冰中与水中光化学行为的比较研究

氯代多环芳烃及典型抗生素在冰中与水中光化学行为的比较研究

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作者：白东晓陕西科技大学

学位级别：硕士

某些氯代多环芳烃(Cl-PAHs)具有高于其母体的毒性及“三致”作用,并且可以在环境中存在较长时间,而抗生素由于其持续性的排入环境水体而成为类假持久的新型污染物。这些污染物不仅在常见环境介质中大量赋存,甚至在极地高海拔环境中被不... 详细信息

某些氯代多环芳烃(Cl-PAHs)具有高于其母体的毒性及“三致”作用,并且可以在环境中存在较长时间,而抗生素由于其持续性的排入环境水体而成为类假持久的新型污染物。这些污染物不仅在常见环境介质中大量赋存,甚至在极地高海拔环境中被不断检出并引起广泛关注。在环境水体(冰雪/水)的表层,光化学转化是改变有机污染物环境归宿的主要途径。因此,本文拟选用三种Cl-PAHs及三种抗生素(分别取自氟喹诺酮类(FQs)、磺胺类(SAs)、四环素类(CTs)),探究这些新型污染物在水体两相中光降解速率、产物和路径的异同,并重点研究自然水体中光化学活性物质对其光解速率的影响与作用机制。首次考察了纯水体系下两相(冰/水)中2-氯芴(2-ClFL)、9-氯菲(9-ClPHE)和1-氯芘(1-ClPY)的光降解,结果表明:这三种Cl-PAHs在模拟日光照射下均可发生光降解,反应符合准一级动力学,且纯水冰中的9-ClPHE和1-ClPY具有较快的光降解速率,而2-ClFL的光解速率则为水中略快于冰中,并得到各Cl-PAHs在两相中的量子产率。利用HPLC-MS/MS,鉴定了 Cl-PAHs的光降解产物。最后将实验数据外推至实际环境,评估了三种Cl-PAHs在极地地区寒冷水体介质表面的光化学降解的环境半减期。继而研究了 9-ClPHE在不同水体两相中的光化学降解速率,结果为9-ClPHE在海水冰相中光解最快,纯水冰相次之,淡水冰相中最慢,水相则为纯水快于海水和淡水。重点探究了自然水体中常见可溶性物质(Cl-、HASS、NO3-、Fe(Ⅲ)等)在两相中对9-ClPHE光降解的影响,发现在水体两相中,Cl-的存在均会促进9-ClPHE的光解,而HASS、NO3-和Fe(Ⅲ)则随其自身浓度的变化对两相中9-ClPHE的转化表现出不同的效果。为进一步揭示冰雪环境光化学和水环境光化学反应的异同,进一步考察了纯水两相中左旋氧氟沙星(LVX)、磺胺甲基嘧啶(SM)和氯四环素(CTC)的光化学降解,结果表明:三种抗生素均可在模拟日光照射下发生光化学降解反应,遵循准一级动力学,且在两相中转化的速率较为相似。最后将实验数据外推至实际环境,发现三种抗生素的环境半减期不仅受反应基质(冰/水)的影响,而且随纬度和季节的变化而变化。为阐明自然水体两相中溶解性物质对不同抗生素光化学降解的影响,研究了海水、淡水两相中LVX、SM的光解效率,得到冰相中LVX和SM的光降解速率快慢顺序均为:淡水冰中>海水冰中>纯水冰中;而水相中表现相异。而后研究了 Cl-、HASS、NO3-和Fe(Ⅲ)对水体两相中三种抗生素光化学降解的影响,发现其对冰中LVX与CTC的光解主要表现为促进作用,对SM的光化学降解则随各可溶性物质的浓度变化而表现不同;而对水中SM和CTC的光化学降解的影响主要表现为促进,对LVX的光降解则不同。综上,本论文首次对比了 3种Cl-PAHs及3种典型抗生素在水体两相中的光化学行为异同。阐明了 Cl-PAHs与抗生素类污染物的冰雪环境光化学和水环境光化学反应的异同,其在水体两相中光化学转化的相对快慢存在差异,两相中溶解性物质对光化学降解速率的影响也存在相同和不同之处。

关键词：冰雪环境光化学氯代多环芳烃抗生素光降解溶解性物质

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氯代多环芳烃的分析方法及其在典型石化工业区的环境行为和赋存特性研究

氯代多环芳烃的分析方法及其在典型石化工业区的环境行为和赋存特...

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作者：王雪梅霍淑慧张东霞茹婧王芳兵崔兴兰季红杨静周政赵佳丽西北师范大学

本成果来源于国家自然科学基金(面上项目：2018/01-2021/12),项目名称：功能性印迹复合材料的设计及其在新型溴代阻燃剂选择性识别中的应用,项目批准号：21777129。氯代多环芳烃(Cl-PAHs)是多环芳烃(PAHs)中的一个或多个氢原子被氯原... 详细信息

标准号: 2400162404

本成果来源于国家自然科学基金(面上项目：2018/01-2021/12),项目名称：功能性印迹复合材料的设计及其在新型溴代阻燃剂选择性识别中的应用,项目批准号：21777129。氯代多环芳烃(Cl-PAHs)是多环芳烃(PAHs)中的一个或多个氢原子被氯原子取代的芳香族化合物,其形成机理与二噁英、PAHs类似,是人类活动中无意识产生的副产物,饮用水氯消毒、汽车尾气排放、化石燃料燃烧及其它含氯化工过程均可产生Cl-PAHs。三环及以上的Cl-PAHs在环境中非常稳定,具有比母体PAHs更高的毒性,在大气、土壤、沉积物、水体以及生物体中均有检出,对生态环境和人体健康构成潜在威胁。作为一类新型高风险的有机污染物,对其研究非常有限,主要集中在东亚及我国东部部分地区,Cl-PAHs的环境分布、污染来源及现状等基础科学方面的研究,对进一步了解及污染防治具有重要意义。2019年9月,黄河流域生态保护和高质量发展上升为国家战略,有效控制工业源Cl-PAHs排放是黄河污染控制的重要组成部分。本成果采用次序模板法(STA),可控构建具有“鬼工球”结构的不同金属氧化物(MO)中空多壳层结构(HoMS)的分级孔微纳米材料(MO-HoMS)和不同MOFs形貌结构的HoMS(MOFs-HoMS)。基于膜萃取(ME)和基质固相分散萃取(MSPD)等新型样品前处理技术,实现HoMS对Cl-PAHs的高效富集。利用PDA超强的粘附能力,将其涂覆在HoMS的表面,制备HoMS复合基质膜用于膜萃取,使其成为传质性能优异、选择性和稳定性良好的萃取膜材料。利用MSPD结合样品分散、萃取、富集及净化于一步,避免其它固相萃取法在处理固体样品时的诸多不便。采用次序模板法,以碱化处理的碳质微球CMS为模板,金属阳离子为前驱体,可控构建MO-HoMS;以富含前驱体的MOFs为模板,制备MOFs-HoMS,并对材料进行一系列表征。HoMS的组成和结构特征对构效关系和应用性能有很大的影响,通过对不同类型HoMS的表征分析,对其合成机理、形貌结构、构效关系及应用性能等进行研究,拟采取组成控制、结构控制、表面修饰三种实验手段。拓展HoMS在环境污染物吸附、分离领域的实际应用,将其用于膜萃取和基质固相分散萃取等三种新型样品前处理方法,实现HoMS对Cl-PAHs的高效富集。以黄河上游典型石化工业集中及周边区域为研究对象,基于Cl-PAHs的理化性质,拟结合GC-EI-MS或LC-ESI-MS/MS等现代分析技术,建立复杂介质环境中Cl-PAHs的灵敏分析方法。本成果采用次序模板法控构建具有“鬼工球”结构的中空多壳层结构(HoMS)纳米材料,对其合成机理、构效关系及应用性能进行探讨,并基于膜萃取和基质固相分散萃取等样品前处理技术实现HoMS对Cl-PAHs的高效富集及分析方法的研究。以关注较少的黄河上游典型石化工业集中及周边区域为研究对象,建立该地区复杂环境介质中准确测定Cl-PAHs的灵敏分析方法,探明Cl-PAHs的环境行为和赋存特性,为半干旱地区Cl-PAHs的环境风险评价及黄河污染治理提供数据基础和技术支持。本成果的新发现和新进展以论文形式发表,并在国内外有关学术会议进行交流。已经发表SCI论文10篇(详见上传的附件清单),会议论文11篇,培养4名硕士研究生(毕业),在读博士研究生3名,在读硕士研究生7名。基于两种新型样品前处理技术实现HoMS对Cl-PAHs的高效富集,结合现代分析技术建立了不同环境介质中准确测定Cl-PAHs的灵敏分析方法。填补国内该类技术空白,已经产出新材料、新产品、新工艺及新技术各2类。为西部地区Cl-PAHs的环境风险评价及黄河污染治理提供数据基础和技术支持,为典型Cl-PAHs在环境中的迁移和转化行为提供科学依据,提高对Cl-PAHs污染成因和环境过程的认知,为我国Cl-PAHs的污染控制及国际履约提供科学数据。在实际环境体系的研究过程中仍然存在研究对象、目标化合物和体系复杂、各研究内容之间的合作交叉仍需加强等问题。需要进一步研究和开发新型样品前处理技术在复杂环境介质中的痕量Cl-PAHs类有机污染物的应用,开发基于多孔材料的在线样品前处理方法,增强多孔材料的吸附选择性,根据地域特征使这类材料能够有针对性的物尽其用,为建立环境中Cl-PAHs污染物有效的分离分析方法做出一些尝试。Cl-PAHs 的研究区域局限于东亚,Cl-PAHs在水体及生物体中含量水平尚不明确,在环境中的迁移、转化、富集与归宿等研究不成熟,环境介质中高氯代PAHs的数据信息和毒理信息缺乏,Cl-PAHs的毒性效应和毒性机理以及人体健康风险评估研究不全面。对Cl-PAHs的基础科学研究是未来POPs发展的一个重要方向。应进一步开展Cl-PAHs在

关键词：氯代多环芳烃分析方法污染防治

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固相萃取-气相色谱质谱法测定水体中氯代多环芳烃

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分析化学 2018年第10期46卷 1604-1609页

作者：张晶华原文婷高占啟孙成杨绍贵何欢张利民南京师范大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室南京大学环境学院江苏省环境监测中心

本研究建立了固相萃取-气相色谱质谱联用测定水体中6种Cl-PAHs的分析方法。采用poly-sery HLB固相萃取小柱对水样进行富集浓缩,用大体积采样器以2 mL/min的流速过柱,用6 mL的正己烷-二氯甲烷（4∶1,V/V）洗脱,气相色谱-质谱联用、选择... 详细信息

本研究建立了固相萃取-气相色谱质谱联用测定水体中6种Cl-PAHs的分析方法。采用poly-sery HLB固相萃取小柱对水样进行富集浓缩,用大体积采样器以2 mL/min的流速过柱,用6 mL的正己烷-二氯甲烷（4∶1,V/V）洗脱,气相色谱-质谱联用、选择离子扫描方式进行定性和定量分析,并采用内标定量法。在对应Cl-PAHs线性范围内的线性相关系数为0.9952～0.9997,检出限与定量限分别为0.013～0.592 ng/L和0.051～0.257 ng/L。除9-Cl Flu（加标回收率为34.4%45.6%）外,其它Cl-PAHs的加标回收率为77.8%105.4%。将本方法用于测定南京工业园区及周边水体中Cl-PAHs分析,测得其总浓度为23.594～106.374 ng/L。

关键词：氯代多环芳烃固相萃取气相色谱质谱水样

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固相萃取-高效液相色谱法同时测定自来水中氯代多环芳烃和多环芳烃

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环境化学 2018年第9期37卷 1987-1993页

作者：王金成樊芸卢宪波张海军陈吉平中国科学院大连化学物理研究所大连116023

建立了自来水中6种氯代多环芳烃和15种多环芳烃的固相萃取-高效液相色谱荧光检测分析方法.500 mL水样过C18固相萃取柱富集,经6 mL的50%甲醇水溶液淋洗,10 mL二氯甲烷-正己烷(1∶1)洗脱.目标化合物经色谱柱(SUPELCOSILTMLC-PAH柱,150 mm&... 详细信息

建立了自来水中6种氯代多环芳烃和15种多环芳烃的固相萃取-高效液相色谱荧光检测分析方法.500 mL水样过C18固相萃取柱富集,经6 mL的50%甲醇水溶液淋洗,10 mL二氯甲烷-正己烷(1∶1)洗脱.目标化合物经色谱柱(SUPELCOSILTMLC-PAH柱,150 mm×4.6 mm,5μm)分离后,荧光检测,外标法定量.结果表明,21种目标化合物在线性范围内线性关系良好,相关系数均大于0.999;目标化合物的加标回收率为70%—98%,相对标准偏差(RSD) 0. 6%—8. 8%;方法的检出限(LOD,S/N=3)为0. 3—5. 0 ng·L^(-1),定量限(LOQ,S/N=10)为1.1—16.7 ng·L^(-1).方法简便快速,可用于自来水中氯代多环芳烃和多环芳烃的检测.

关键词：氯代多环芳烃多环芳烃固相萃取高效液相色谱自来水

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氯代多环芳烃的污染现状及毒性研究进展

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生态毒理学报 2017年第3期12卷 120-134页

作者：罗云张保琴任晓倩王菲迪耿柠波张海军陈吉平中国科学院分离分析化学重点实验室中国科学院大连化学物理研究所大连116023 中国科学院大学北京100049

氯代多环芳烃(chlorinated polycyclic aromatic hydrocarbons,Cl-PAHs)是一种多环芳烃的氯代衍生物,具有与二噁英相似的毒性效应,并且在各种环境介质中广泛存在。Cl-PAHs已成为一种新型有机污染物,对生态环境和人体健康造成潜在的威胁... 详细信息

氯代多环芳烃(chlorinated polycyclic aromatic hydrocarbons,Cl-PAHs)是一种多环芳烃的氯代衍生物,具有与二噁英相似的毒性效应,并且在各种环境介质中广泛存在。Cl-PAHs已成为一种新型有机污染物,对生态环境和人体健康造成潜在的威胁。本文从Cl-PAHs的来源、污染现状、毒性效应与人体健康风险评价等几个方面对国内外有关Cl-PAHs的研究现状和最新进展进行了系统综述。

关键词：氯代多环芳烃来源污染现状毒性效应健康风险评价

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氯代多环芳烃的芳香烃受体效应与DNA损伤

氯代多环芳烃的芳香烃受体效应与DNA损伤

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第五届生态毒理学学术研讨会

作者：李心砚黄超徐熊马梅王东红饶凯峰王子建中国科学院生态环境研究中心饮用水科学与技术重点实验室北京 100085 中国科学院大学资源与环境学院北京 100049 中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室北京 100085

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氯代多环芳烃的毒性评估研究

氯代多环芳烃的毒性评估研究

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第四届生态毒理学学术研讨会

作者：罗云张保琴张海军陈吉平中国科学院大连化学物理研究所分离分析化学重点实验室大连 116023 中国科学院大学北京 100049 中国科学院大连化学物理研究所分离分析化学重点实验室大连 116023

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新型有机污染物氯代多环芳烃分析方法及其污染现状研究进展

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环境化学 2016年第2期35卷 287-296页

作者：高占啟杨雪彭英国家环境保护地表水环境有机污染物监测分析重点实验室江苏省环境监测中心南京210036

氯代多环芳烃(Chlorinated polycyclic aromatic hydrocarbons,Cl-PAHs)作为多环芳烃的氯代衍生物,具有类似二英的致癌、致畸、致突变毒性,并且广泛存在于环境介质中,对生态环境和人类健康具有一定的潜在威胁.本文介绍了Cl-PAHs在不同... 详细信息

氯代多环芳烃(Chlorinated polycyclic aromatic hydrocarbons,Cl-PAHs)作为多环芳烃的氯代衍生物,具有类似二英的致癌、致畸、致突变毒性,并且广泛存在于环境介质中,对生态环境和人类健康具有一定的潜在威胁.本文介绍了Cl-PAHs在不同环境介质中的分析方法、污染现状、迁移转化及其毒性效应,最后对其未来研究方向进行了展望.在今后,应该加强污泥和沉积物等复杂环境基质中Cl-PAHs的分析方法研究;系统研究ClPAHs在环境介质中的污染现状和迁移转化行为,并开展Cl-PAHs的环境风险和人体健康风险研究.

关键词：氯代多环芳烃分析方法污染现状毒性效应

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