检索结果-内蒙古大学图书馆

化学通报 2015年第7期78卷 601-601页

作者：陈彦广张雷韩洪晶赵哲吉韩洪伟宋华东北石油大学化学化工学院石油与天然气化工省重点实验室 163318 大庆油田第三采油厂大庆163318

钙钛矿型离子电子导体具有良好的传导氧离子和电子性能,使其在能源转化过程中具有较好的应用前景,已成为人们研究的热点。本文综述了钙钛矿型离子电子导体的主要制备方法,并着重介绍了其在化学循环燃烧、氧气的分离、制氢、太阳能电池... 详细信息

钙钛矿型离子电子导体具有良好的传导氧离子和电子性能,使其在能源转化过程中具有较好的应用前景,已成为人们研究的热点。本文综述了钙钛矿型离子电子导体的主要制备方法,并着重介绍了其在化学循环燃烧、氧气的分离、制氢、太阳能电池方面的应用。钙钛矿型混合离子电子导体可作为一种复合催化剂,应用于甲烷选择性氧化工艺,为钙钛矿离子电子导体应用新途径,同时为甲烷高效催化转化利用提供了理论支持。

关键词：钙钛矿混合离子电子导体化学循环燃烧复合催化剂

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固体氧化物燃料电池中的陶瓷材料

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硅酸盐学报 2017年第11期45卷 1548-1554页

作者：韩敏芳张永亮清华大学热能工程系电力系统及发电设备控制和仿真国家重点实验室清华东莞创新中心

固体氧化物燃料电池(SOFC)也称为陶瓷燃料电池,其关键组成电解质、阴极和阳极均为陶瓷氧化物材料。致密电解质薄膜材料是核心,主要是(纯)氧离子导体,其电导率依赖于氧化物中的氧离子空位传导,氧空位主要来源于氧化物中低价金属离子掺杂... 详细信息

固体氧化物燃料电池(SOFC)也称为陶瓷燃料电池,其关键组成电解质、阴极和阳极均为陶瓷氧化物材料。致密电解质薄膜材料是核心,主要是(纯)氧离子导体,其电导率依赖于氧化物中的氧离子空位传导,氧空位主要来源于氧化物中低价金属离子掺杂;工业上主要使用萤石结构YO掺杂的ZrO(YSZ)和ScO掺杂的ZrO(ScSZ),更高氧离子电导率的材料包括掺杂的CeO、δ-BiO和掺杂的LaGaO钙钛矿材料,有望在中低温下使用。电极都是多孔陶瓷材料,同时具有氧离子传导和电子传导性能。工业上阳极主要采用Ni-YSZ多孔金属陶瓷,具有混合离子电子导电性(MIEC)的钙钛矿材料是现在的研究热点。工业上阴极材料主要是掺杂LaMnO和YSZ复合陶瓷,在高温下具有良好的电化学性能和稳定性;中高温范围内被认可的材料是掺杂LaFeO基钙钛矿材料,以LaSrCoFeO-δ为代表,具有良好的电化学活性和稳定性;优化材料组分和结构仍然是阴极材料的研究重点,也是SOFC领域必须突破的重要方向。

关键词：固体氧化物燃料电池氧离子导体混合离子电子导体金属陶瓷阳极钙钛矿电极

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中温固体氧化物燃料电池自组装多级结构阴极研究

中温固体氧化物燃料电池自组装多级结构阴极研究

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作者：戚惠颖中国科学院大学

学位级别：博士

固体氧化物燃料电池是将化学能直接转换为电能的清洁低碳、安全高效的能量转换装置。降低运行温度至中温(800-600℃)甚至低温(＜600℃)，可以降低制造成本，扩展应用领域。但温度降低使阴极氧还原反应极化电阻显著增大，是制约中温固体... 详细信息

固体氧化物燃料电池是将化学能直接转换为电能的清洁低碳、安全高效的能量转换装置。降低运行温度至中温(800-600℃)甚至低温(＜600℃)，可以降低制造成本，扩展应用领域。但温度降低使阴极氧还原反应极化电阻显著增大，是制约中温固体氧化物燃料电池性能的关键问题之一。针对这一问题，论文开展自组装多级结构阴极研究，考察它们的电催化性能，探讨复合阴极的自组装规律及电催化氧还原反应的作用机制。　　提出利用表面酸碱反应再构纳米颗粒的自组装法，发展出一种新型的自上而下的纳米材料技术。采用H2O或/和CO2调控BaCo0.4Fe0.4Zr0.1Y0aO3-δ(BCFZY)的表面酸碱反应，触发BCFZY微米颗粒表面剥层与自组装，高温再构为BCFZY纳米颗粒，形成颗粒和孔道的多级结构。在750℃，BCFZY阴极电池的最大输出功率达到2468mWcm-2。研究表明微纳米多级结构提高表面氧吸附解离活性，降低阴极表面过程的极化电阻(0.0573Ωcm2)。在700℃、0.84V恒电压放电时电流密度保持稳定，表面纳米颗粒不发生团聚和粗化。　　提出在超高温氛围进行多种钙钛矿原位共生成并自组装多级结构的方法，发展出一种新型自下而上的纳米复合材料技术。所得BaZr1-xCoxO3-δ复合物新阴极由立方钙钛矿相BaZr0.82Co0.18O3-δ和12H型六方钙钛矿相BaCo0.96Zr0.04O2.6+δ组成，两相彼此互为屏障，抑制晶粒生长，一次粒径分别为32nm和23-35nm、二次粒径均约为100nm。自组装得到“类石榴状”的纳微米多级结构扩展异质界面，提高表面氧吸附、解离及还原反应活性;且两相高度分散共混，协调复合阴极的膨胀系数（TEC:10.32×10-6～14.8×10-6K-1）与电解质匹配，总电导率(8.50Scm-1，725℃)超过同类型Zr掺杂钴基钙钛矿阴极。采用BaZr0.4Co0.6O3-δ复合物阴极制备的电池，在650℃时最大输出功率为1094mWcm-2，高于报道同类BaCoO3基复合阴极电池。在650℃、0.8V放电时性能稳定，阴极的纳微米多级结构保持不变。　　采用原位反应自组装法，制备微纳米多级结构、双立方钙钛矿相Sr0.8La0.2Zr1-xCoxO3-δ(SLZCx)复合物新阴极，原位共生成的立方相Sr0.74La0.26CoO3-δ混合离子-电子导体与立方相SrZr0.79Co0.21O3-δ离子导体自组装为纳米复合物颗粒(100nm)均匀附着在Sr0.74La0.26CoO3-δ亚微米颗粒表面，并具有连接良好的微米孔道，有利于电子和氧离子传导、气体扩散和催化氧还原，且协调热匹配及化学兼容性。SLZCx电导率最高达到208Scm-1，膨胀系数(11.37×10-6-19.88×10-6K-1)低于单相Sr0.8La0.2CoO3-δ和SrCoO3。采用Sr0.8La0.2Zr0.2Co0.8O3-δ复合物阴极制备电池，在650℃输出功率达到1739mWcm-2，高于报道的同类SrCoO3基阴极电池。在650℃、0.8V放电时电流保持稳定，纳米颗粒附着微米颗粒的多级结构不变。

关键词：中温固体氧化物燃料电池钙钛矿混合离子电子导体自组装多级结构阴极电解质

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木质素催化氧化研究进展

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化工新型材料 2018年第11期46卷 245-248页

作者：陈彦广安宏宇韩洪晶王海英王新惠赵宏志宋华东北石油大学化学化工学院大庆163318 黑龙江省石油与天然气化工省重点实验室大庆163318

木质素具有含量丰富、分布广泛、结构复杂等特点,可以作为新型材料广泛用于生产高附加值产品,代替不可再生能源以缓解环境问题。木质素的利用率较低,如何提高其利用率是需要解决的问题。针对上述问题,综述了木质素的解聚方法,即热解和... 详细信息

木质素具有含量丰富、分布广泛、结构复杂等特点,可以作为新型材料广泛用于生产高附加值产品,代替不可再生能源以缓解环境问题。木质素的利用率较低,如何提高其利用率是需要解决的问题。针对上述问题,综述了木质素的解聚方法,即热解和催化氧化方法,介绍了新型钙钛矿混合离子电子导体材料的基本结构、性能以及主要影响因素,对其应用前景进行了展望。

关键词：木质素解聚钙钛矿混合离子电子导体

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针对SrCoO3-δ基外延薄膜电极的氧还原反应活性的研究

针对SrCoO3-δ基外延薄膜电极的氧还原反应活性的研究

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作者：朱兆鑫中国科学院大学(中国科学院上海硅酸盐研究所)

学位级别：硕士

固体氧化物燃料电池（SOFCs）代表了一种清洁、高效、通用的化学能-电能转化技术,将其工作温度降低到中温（650-850℃）甚至低温范围（400-650℃）具有较好的应用前景。然而,降低操作温度的主要障碍在于中低温时阴极侧的氧还原反应（OR... 详细信息

固体氧化物燃料电池（SOFCs）代表了一种清洁、高效、通用的化学能-电能转化技术,将其工作温度降低到中温（650-850℃）甚至低温范围（400-650℃）具有较好的应用前景。然而,降低操作温度的主要障碍在于中低温时阴极侧的氧还原反应（ORR）活性较差。因此,在上述温度范围内探索具有良好ORR活性的阴极材料至关重要。最近,混合离子和电子导体（MIEC）阴极以其良好的中低温性能被广泛研究。其中,基于SrCoO3-δ（SC）的固体氧化物是目前作为MIEC阴极的研究热点之一。本论文通过两种方式研究目前性能表现较好的中低温SOFC阴极材料。一是研究了掺杂剂浓度在改变ORR活性方面的作用。二是探索了晶体取向和ORR活性之间的关系。两项研究均将外延薄膜电极作为系统模型。具体研究内容和结果如下:1.研究中低温固体氧化物燃料电池（SOFC）阴极La1-xSrxCoO3-δ（从x=0到x=0.8）薄膜的电子传导性和氧还原反应活性。薄膜材料可以避免微观结构和晶体取向带来的外部干扰,以便更好地解释化学成分、电子电导率和ORR活性之间的复杂关系。随着Sr掺杂浓度的变化,观察到电子电导率和极化电阻均发生改变,在x=0.4的Sr掺杂浓度下,薄膜电极具有最佳的电子电导率与极化电阻。Co3+/Co4+的变化解释了电极的电子电导率和氧还原活性随着Sr掺杂浓度的提高（从x=0到x=0.4）而改善。随着Sr掺杂浓度的进一步增加,超过0.4的掺杂条件有利于氧空位的增加,可以通过平衡系统电荷的Co2+的存在来证明。因此,Co3+/Co4+不再是表面氧还原的最佳选择。增加的氧空位为表面氧还原反应过程提供了更多的氧离子交换位点,同时却会使电子传导性变差,进而降低了氧还原过程的电荷转移效率。尽管氧空位的浓度增强,但是高掺杂浓度的LSCO薄膜,非最佳的Co3+/Co4+和较差的电子电导率协同地引起氧还原活性的降低。2.基于SrCoO3-δ掺杂的新型材料,关于其不同取向的外延薄膜的设计制备及性能研究。通过使用Sr2Sc0.1Nb0.1Co1.5Fe0.3O6-δ（SSNCF）外延薄膜,探索了其作为低温SOFC阴极的可能性。研究发现:SSNCF薄膜与目前低温下性能较好的La0.6Sr0.4Co0.8Fe0.2O3-δ阴极薄膜有着相近的性能表现。不同晶体取向的SSNCF薄膜,与沿[100]方向生长的SSNCF/SDC/YSZ薄膜电极相比,沿[110]方向生长的SSNCF/YSZ表现出更优异的ORR活性。通过表面元素分析发现,Sr的表面富集和较低的Co离子氧化态对ORR性能不利。本研究所涉及的外延薄膜材料具有结晶性良好、表面平整度高、可重复性较好的特点,有利于在材料性能对比时排除不可控微结构所带来的影响。第一部分工作研究了Sr掺杂的La1-xSrxCoO3-δ（LSCO）阴极薄膜的Sr掺杂对氧还原反应活性与薄膜表面结构的影响;第二部分工作探索了新型Sr2Sc0.1Nb0.1Co1.5Fe0.3O6-δ（SSNCF）阴极外延薄膜制备方法,并研究了其性能的各向异性。对固体氧化物燃料电池阴极材料之间的性能对比具有一定的参考价值。

关键词：固体氧化物燃料电池氧还原反应薄膜混合离子电子导体

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B位掺杂钙钛矿型铁酸盐在SOFC中的应用与研究

B位掺杂钙钛矿型铁酸盐在SOFC中的应用与研究

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作者：左莉雯湖北大学

学位级别：硕士

固体氧化物燃料电池（SOFC）因其具有能量转换效率高、环境友好等优点被认为具有潜力用作大型静态发电装置,以取代目前以内燃机为基础的发电厂。其商业化的主要障碍是目前的SOFC需要高温才能有效运行,增加了技术复杂性与成本。因此,SOF... 详细信息

固体氧化物燃料电池（SOFC）因其具有能量转换效率高、环境友好等优点被认为具有潜力用作大型静态发电装置,以取代目前以内燃机为基础的发电厂。其商业化的主要障碍是目前的SOFC需要高温才能有效运行,增加了技术复杂性与成本。因此,SOFC研究领域的一个关键需求是开发新材料,将工作温度降低到中低温区域（500-800°C）,同时保持（或理想情况下提高）当前的效率,使这项技术更适合广泛的使用。而半导体材料在中低温SOFC中表现出巨大的应用潜力。其中,钙钛矿型混合离子电子导体（MIECs）由于可同时传导离子和电子的特殊传导特性而成为研究热点。其电子与离子导电性可以通过在A位和B位掺杂改性来优化,适用于燃料电池的研究。本文通过对La0.6Sr0.4Fe O3-δ（LSFO,MIECs）的B位进行掺杂改性得到新材料,将其用于SOFC的电解质层或电极层,以期在中低工作温度下电池有良好的性能输出。首先,通过在LSFO的B位上合理引入五价Nb,成功制备了一系列电子-离子混合导电的新型钙钛矿La0.6Sr0.4Fe1-xNbxO3-δ（x=0.1,0.2）。研究了以LSFNbx钙钛矿氧化物为电解质的对称中温固体氧化物燃料电池（IT-SOFCs）的电化学机理和性能。Nb的掺杂提高了LSFO的结构稳定性,降低了导电率。La0.6Sr0.4Fe0.8Nb0.2O3-δ（LSFNb20）是三种候选电解质中最有前途的。以LSFNb20为电解质,Ni-NCAL对称电极的单电池在550℃H2/Air气氛下,输出功率为735 m W cm-2,开路电压大于1 V。应用电压-响应电流曲线表明,和阳极与LSFO、LSFNb10电解质界面相比,Ni-NCAL阳极与LSFNb20电解质之间的界面能更有效地阻断电子传导,并对质子传输有更好的促进作用。LSFNb20电解质与Ni-NCAL阳极界面的势垒是消除界面电子传导、促进界面质子传导的根本原因。实验表明,Nb掺杂可以有效降低LSFO的电子电导率,同时LSFNb20电解质与阳极界面势垒可以阻碍电子传输,有效改善了电池内部的短路问题,电池在中低温下良好的性能输出。接着,结合体掺杂的两步固相反应法在LSFO的B位引入Co、P共掺杂,成功制备了一系列新型钙钛矿LaxSr1-xFe1-20yCo19yPy O3-δ-ab（LSFCP-ab）。研究了LSFCP-ab钙钛矿氧化物作为阴极层,SDC作为电解质,Ni-NCAL作为阳极的SOFCs的电化学机理和性能。Co、P的引入提高了LSFO的氧空位浓度,从而提高了其电导率。LSFCP-55表现出最好的性能输出,其单电池在550℃H2/Air气氛下,功率输出为496 m W cm-2,开路电压大于1 V。

关键词：固体氧化物燃料电池钙钛矿能带能量排列混合离子电子导体

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Sc3+掺杂SrCoO3阴极材料固体氧化物燃料电池的性能调控与优化

Sc3+掺杂SrCoO3阴极材料固体氧化物燃料电池的性能调控与优化

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作者：黄慧湖北大学

学位级别：硕士

燃料电池能直接将化学能转换为电能,具有能量转换效率高、燃料范围广、运行无噪声等优点。目前的固体氧化物燃料电池需要在高温（800℃左右）下才能运行,这极大的增加了这种发电方式的成本。因此,发展在中低温下具有优异氧催化活性（OR... 详细信息

燃料电池能直接将化学能转换为电能,具有能量转换效率高、燃料范围广、运行无噪声等优点。目前的固体氧化物燃料电池需要在高温（800℃左右）下才能运行,这极大的增加了这种发电方式的成本。因此,发展在中低温下具有优异氧催化活性（ORR）的阴极材料是降低燃料电池的工作温度一个重要研究方向。钙钛矿材料由于其同时具有离子、电子导电性成为燃料电池阴极的热门材料,其性质可以通过在A位或B位进行掺杂来进行改变,使用十分灵活。在过去的研究中已经发现钙钛矿材料Sr Co O3具有优异的电子电导率和氧催化活性,是一种优异的阴极材料。然而,Co基的钙钛矿具有结构不稳定的缺点,在400℃左右会分解成多相的物质,不利于其在燃料电池中的应用,为了利用其优点、规避不稳定的缺点,选择用掺杂的方式来稳定相结构。本文采用Sc在Sr Co O3的B位进行掺杂,制备了一系列电子-离子混合导电新型钙钛矿Sr ScχCo1-χO3-δ（χ=0.1,0.2,0.3）。研究了以SSχCO(Sr ScχCo1-χO3-δ)为阴极、Li Ni0.8Co0.15Al0.05O2-δ（NCAL）为阳极、Sm0.2Ce0.8O2-δ（SDC）为电解质SOFC的电化学性能、机理和稳定性。Sc的掺杂提升了Sr Co O3的结构稳定性,同时提升了氧离子电导率,降低了总电导率,其中Sr Sc0.2Co0.8O3-δ(SS0.2CO)在三种比例阴极材料中具有最优异的性能。以SS0.2CO为阴极的电池在550℃的H2/空气气氛中获得748 m W cm-2的峰值功率输出,开路电压为1.07 V,氧催化活性也最优。同时测试了SDC、SCO和SS0.2CO的能带结构,从能带结构模型上来看,Sc掺杂增大了Sr Co O3材料的禁带宽度,电子从阴极的导带（高位）传递至氧的反应能级（低位）,导带位置的提升,增大了电子跃迁的难度,导致电子传导速率下降,电子电导率降低。在上一步的电导率测试中发现,Sc3+掺杂Sr Co O3降低了电导率,而高电子电导率是优异阴极材料必备的属性,因此尝试通过复合高电子电导率的材料来弥补电子电导率的损失。本实验通过将NCAL和SS0.2CO按照1:2、1:1、2:1的比例进行复合,采用XRD、SEM等表征技术,对材料的物相、形貌进行分析。将制备的电极用于Ni-NCAL/SDC/SS0.2CO-NCAL结构单电池进行电化学性能和催化活性评估。I-V和I-P曲线表明1NCAL-1SSCO比例的复合样品具有最高的性能输出,在550℃下,具有764m W cm-2的功率输出。本论文验证了Sc3+掺杂Sr Co O3应用于燃料电池阴极的可行性,通过固相法制备了Sr ScχCo1-χO3-δ（χ=0.1,0.2,0.3）系列材料以及NCAL-SS0.2CO复合材料,采用XRD、SEM、XPS等表征技术,对材料的物相结构进行表征,并进行性能测试,在550℃下,Ni-NCAL/SDC/SS0.2CO-Ni电池具有748 m W cm-2的优异性能输出,Ni-NCAL/SDC/NCAL-SS0.2CO-Ni具有764 m W cm-2的功率输出。为开发燃料电池阴极材料提供一种新的思路,有利于降低SOFC的工作温度。

关键词：固体氧化物燃料电池钙钛矿混合离子电子导体氧催化活性,能带台阶

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金属-掺杂氧化铈体系H_(2)/CO电化学反应机理研究进展

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化工进展 2024年第S01期43卷 209-224页

作者：林梅洁米烁东包成北京科技大学能源与环境工程学院北京100083 北京怀柔实验室北京101400

应用金属-稀土元素掺杂氧化铈阳极是固体氧化物燃料电池(SOFC)中低温化的重要策略之一。掺杂氧化铈自身的混合离子电子导体(MIEC)特性拓展了反应界面,也使得反应机理更为复杂。本文综述了金属-掺杂氧化铈体系H_(2)和CO的电化学氧化反应... 详细信息

应用金属-稀土元素掺杂氧化铈阳极是固体氧化物燃料电池(SOFC)中低温化的重要策略之一。掺杂氧化铈自身的混合离子电子导体(MIEC)特性拓展了反应界面,也使得反应机理更为复杂。本文综述了金属-掺杂氧化铈体系H_(2)和CO的电化学氧化反应机理,指出在H_(2)电化学反应中类Ni/YSZ型H溢出机理占主导地位;对于CO电化学反应,结合在CO催化反应中主要的Marse-van Krevelen(MvK)机制和CO_(2)电化学还原反应逆过程,预测其电荷转移步骤主要发生在氧空位形成和CO_(2)形成反应。在MIEC型反应机理中,H_(2)氧化反应路径的主要区别在于H_(2)解离吸附位点的不同;而CO氧化反应路径根据吸附位点可分为与CeO_(2)晶格氧反应直接生成CO_(2)或者生成碳酸盐中间体,电荷转移步骤为碳酸盐形成和CO_(2)形成反应。综上,H_(2)电化学氧化以H溢出为主,CO电化学氧化的主导反应机理尚不明确,亟待深入研究。本文工作对明晰H_(2)和CO乃至H_(2)/CO混合燃料体系类Ni/YSZ型和MIEC型反应机理具有一定的指导意义。

关键词：固体氧化物燃料电池电化学氧化反应机理混合离子电子导体 Ce基氧化物催化

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Ti掺杂对Ba_(0.5)Sr_(0.5)Co^(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)陶瓷透氧膜性能的影响

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陶瓷 2021年第5期 20-26页

作者：张丹丹张小珍高慧娥江瑜华汪永清周健儿景德镇陶瓷大学材料科学与工程学院江西景德镇333403

采用EDTA-柠檬酸双络合法合成了Ba_(0.5)Sr_(0.5)(Co^(0.8)Fe_(0.2))_(1-x)Ti_(x)O_(3-δ)(x=0~0.2)粉体,并通过干压成型和高温烧成制备了片状致密陶瓷膜。研究了钙钛矿结构中B位Ti掺杂量对合成粉体物相结构和相应的膜的微观结构、电导... 详细信息

采用EDTA-柠檬酸双络合法合成了Ba_(0.5)Sr_(0.5)(Co^(0.8)Fe_(0.2))_(1-x)Ti_(x)O_(3-δ)(x=0~0.2)粉体,并通过干压成型和高温烧成制备了片状致密陶瓷膜。研究了钙钛矿结构中B位Ti掺杂量对合成粉体物相结构和相应的膜的微观结构、电导特性、氧渗透性能和热膨胀性能等的影响。结果表明,5~20 mol/%Ti掺杂Ba_(0.5)Sr_(0.5)Co^(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)(BSCF)与未掺杂BSCF一样都呈现单一立方钙钛矿结构。不同Ti含量BSCF陶瓷膜经1150℃保温5 h烧成后都可获得致密的微观结构。制备的混合导体陶瓷膜的电导率、氧渗透通量和热膨胀系数都随着Ti含量增加而不断减小,但膜的高温长期稳定性却明显提高。其中,10 mol/%Ti掺杂BSCF膜在800℃工作100 h后的氧渗透通量保持在0.87 mL·cm^(-2)·min^(-1)左右,而未改性膜却衰减至低于0.70 mL·cm^(-2)·min^(-1)。

关键词：致密陶瓷膜混合离子电子导体立方钙钛矿结构氧渗透通量长期稳定性

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Ba0.5Sr0.5Co0.9Nb0.1O3-δ表面修饰的La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ中空纤维膜透氧性能研究

Ba0.5Sr0.5Co0.9Nb0.1O3-δ表面修饰的La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ...

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第十七届全国催化学术会议

作者：韩德志吴晋沪阎子峰中国科学院青岛生物能源与过程研究所青岛266101 中国石油大学(华东)青岛266580

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