检索结果-内蒙古大学图书馆

功能材料 2025年第4期56卷 4164-4170页

作者：江旭滢任娜娜宋合兴梁杰伦孙赞青海民族大学化学与材料科学学院西宁810007 青海省纳米材料与技术重点实验室西宁810007

基于混合配体策略,采用溶剂热法制备了一种新的Cd配位聚合物{[Cd_(2)(tdc)_(2)(dmbpy)_(2)(H_(2)O)]·2H_(2)O}_(n),(Cd1,H_(2)tdc=2,5-噻吩二羧酸,dmbpy=4,4′-二甲基-2,2′-联吡啶)。采用元素分析(EA)、X射线单晶衍射(SXRD)、X射线粉末衍射(PXRD)、红外光谱(IR)以及热重分析(TGA)等多种技术手段,对Cd1进行了全面的表征。结构分析表明,Cd1属三斜晶系P 1空间群,4,4′-二甲基-2,2′-联吡啶作为螯合配体、Cd中心与2,5-噻吩二羧酸相互作用,构筑了一维环状链状配合物。一维链状结构进一步通过π…π堆积相互作用,构建了立体三维超分子体系。通过Hirshfeld表面分析,研究了分子间的作用力大小及所占比例,结果表明O…H、C…H、H…H占主导作用。荧光光谱数据表明Cd1具有良好的荧光性能,在DMSO悬浊液中有较强的荧光发射,Cd1对Ag^(+)表现出高选择性,产生荧光开启效应,是一种潜在的传感材料。

关键词：混合配体策略 Cd配合物晶体结构荧光开启 Ag^(+)

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一系列基于混合配体策略构筑的金属有机骨架的合成、结构及性质

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无机化学学报 2022年第11期38卷 2143-2153页

作者：曹阳政潘伟周川江张俊勇徐昊宫春华徐慧婷沈润溥刘遂军谢景力嘉兴学院生物与化学工程学院嘉兴314001 嘉兴南湖学院新材料工程学院嘉兴314001 绍兴文理学院脂溶性维生素浙江省工程研究中心绍兴312000 江西理工大学化学化工学院赣州341000

通过简单高效的醛酮缩合反应,合成了碱性配体2,6-二(4-吡啶基亚甲基)环己酮(BPCH),采用3种芳香羧酸配体:对苯二甲酸(H_(2)TP)、间苯二甲酸(H_(2)IP)和均苯三甲酸(H_(3)TMA),以混合配体策略制备了7例金属有机骨架(MOFs)。用单晶X射线衍... 详细信息

通过简单高效的醛酮缩合反应,合成了碱性配体2,6-二(4-吡啶基亚甲基)环己酮(BPCH),采用3种芳香羧酸配体:对苯二甲酸(H_(2)TP)、间苯二甲酸(H_(2)IP)和均苯三甲酸(H_(3)TMA),以混合配体策略制备了7例金属有机骨架(MOFs)。用单晶X射线衍射、红外光谱、粉末X射线衍射和热重分析对其进行表征并分析其拓扑结构。MOFs1、2、3均呈现为多样的三维结构,MOFs4~7表现为同构的二维结构。荧光测试结果显示该类化合物对Fe^(3+)有较好的荧光猝灭效应,同时对于染料具有一定的吸附能力。

关键词：金属有机骨架混合配体策略荧光染料吸附

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混合配体策略下金属离子对配合物自组装过程的结构调控

混合配体策略下金属离子对配合物自组装过程的结构调控

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2015年中西部地区无机化学化工学术研讨会

作者：刘光增范黎明刘新征李斌张修堂功能材料研究所齐鲁师范学院化学化工学院晶体材料国家重点实验室山东大学

通过对金属离子和反应p H值,我们利用2,6-（3,5-苯二羧酸）吡啶（HBDP）和对苯咪唑（bib）混合配体策略,设计合成了五个多维的金属有机配合物,{[Cu（HBDP）(bib)]·1.5HO}_n（1）,{[Co（HBDP）(bib)（HO）]·4HO}_n（2）,{[Co（... 详细信息

通过对金属离子和反应p H值,我们利用2,6-（3,5-苯二羧酸）吡啶（HBDP）和对苯咪唑（bib）混合配体策略,设计合成了五个多维的金属有机配合物,{[Cu（HBDP）(bib)]·1.5HO}_n（1）,{[Co（HBDP）(bib)（HO）]·4HO}_n（2）,{[Co（BDP）(bib)]·HO}_n（3）,{[Mn（BDP）（bib）（μ-HO）（HO）]·0.5HO}_n（4）,{[Fe（BDP）(bib)（HO）]·HO}_n（5）。结构分析表明不同金属离子在与HBDP和bib作用的时候均呈现出不同的配位偏好,而两个配体在与金属离子配位时呈现出协同效应,并最终得到了五个具有不同结构的配合物。磁性研究表明化合物3-5均呈现出不同程度的反铁磁性。

关键词：配位聚合物结构调控自组装磁性混合配体策略

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基于3,3′,5,5′-四咪唑基联苯配体的Zn(Ⅱ)金属有机骨架及其吸附性能

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无机化学学报 2024年第9期40卷 1755-1762页

作者：司友琳孙树全杨俊松别子俊陈艳罗莉蚌埠医科大学公共基础学院蚌埠233030 苏州科技大学化学与生命科技学院苏州215009

选用刚性3,3′,5,5′-四咪唑基联苯(L)作为主配体,分别辅以4,4′-联苯二羧酸(4,4′-H_(2)BPDC)和4,4′-氧二苯甲酸(H_(2)OBA)为第二配体,在水热条件下,成功制备了2种基于Zn的金属有机骨架,即[Zn_(2)(L)(BPDC)_(2)]·H_(2)O(1)和[Zn_... 详细信息

选用刚性3,3′,5,5′-四咪唑基联苯(L)作为主配体,分别辅以4,4′-联苯二羧酸(4,4′-H_(2)BPDC)和4,4′-氧二苯甲酸(H_(2)OBA)为第二配体,在水热条件下,成功制备了2种基于Zn的金属有机骨架,即[Zn_(2)(L)(BPDC)_(2)]·H_(2)O(1)和[Zn_(2)(L)(OBA)_(2)]·6H_(2)O(2)。单晶X射线衍射表征结构显示:1和2均为(4,4)-连接的二节点的双重贯穿的新型3D孔道结构,其中2具有一定的孔隙率。活化的2(2′)的吸附性质表明其对H_(2)O和EtOH具有选择性吸附。

关键词： 3 3′ 5 5′-四咪唑基联苯金属有机骨架混合配体策略共轭体系吸附性能

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刚性双(三氮唑)和羧酸混合配体构建的两种金属有机骨架材料及其在CO_(2)环加成反应中的催化性质

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无机化学学报 2024年第7期40卷 1377-1386页

作者：王伟宸宫春华张俊勇毕研峰徐昊谢景力辽宁石油化工大学石油化工学院抚顺113000 嘉兴大学生物与化学工程学院嘉兴314001 嘉兴南湖学院新材料工程学院嘉兴314001

通过酸碱混合配体策略合成了2例含刚性双三氮唑配体的金属有机骨架(MOF)材料:{[Zn_(2)(L)(TP)_(2)(H_(2)O)·H_(2)O]}_n1)和[Zn(L)(HTMA)]_n(2),其中L=4,4'-(3,3'-dimethyl-(1,1'-biphenyl)-4,4'-diyl)bis(4H-1,2,4-triazole),H_(2)TP=对苯二甲酸,H_(3)TMA=1,3,5-均苯三甲酸。用单晶X射线衍射表征其结构。结构分析表明,MOF 1显示出3,6-双节点的二维结构,其拓扑符号为(4^(2)·6)_(2)(4^(8)·6^(6)·8),MOF 2呈现为经典的sql二维拓扑结构。在温和条件下,2对CO_(2)与环氧化物的环加成反应具有优异的催化活性,且重复使用至少3次后仍然保持其催化性能。

关键词：三氮唑金属有机骨架混合配体策略 CO_(2)环加成

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含联吡啶配体和对苯二甲酸的Co(Ⅱ)基金属有机骨架的合成及作为荧光探针检测Fe(Ⅲ)

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无机化学学报 2023年第7期39卷 1244-1252页

作者：杨祥张明慧陈凯李然张修都南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制高技术重点实验室南京210044 安徽师范大学化学与材料科学学院功能分子固体教育部重点实验室安徽分子材料重点实验室安徽功能分子固体重点实验室芜湖241002

选用2种具有较大共轭单元的配体1,4-二(2-(2-吡啶基)乙烯基)苯(2-bpeb)和1,2-二(4-吡啶基)乙烯(dpe),在溶剂热条件下与对苯二甲酸(H_(2)PTA)和Co(NO_(3))_(2)反应,制备了2种新型Co(Ⅱ)-MOFs。单晶结构显示:配合物1是由Co-2-bpeb链和Co-PTA链直接构筑成3D骨架,而配合物2则是由Co-PTA层通过dpe桥联形成3D骨架。因吡啶配体中存在较大的π共轭体系,所获得的2种配合物均具有较强的荧光性质。荧光传感实验表明,它们都可以作为荧光探针来检测Fe3+,并且具有良好的灵敏度和可回收性。

关键词：金属有机骨架混合配体策略共轭体系荧光探针 Fe^(3+)

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Zn22高核簇基MOF的多金属离子替换、影响因素及结构转变研究

Zn22高核簇基MOF的多金属离子替换、影响因素及结构转变研究

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作者：杨帅陕西科技大学

学位级别：硕士

金属有机框架(Metal-organic framework,简称MOF)是金属簇核通过有机配体连接而成的多孔网络结构,其各类拓扑框架中簇基MOF功能应用极为丰富,但高核簇基MOF尤为稀少。由于不同金属离子配位特性的极大差异,异金属型系列化同构高核簇基MO... 详细信息

金属有机框架(Metal-organic framework,简称MOF)是金属簇核通过有机配体连接而成的多孔网络结构,其各类拓扑框架中簇基MOF功能应用极为丰富,但高核簇基MOF尤为稀少。由于不同金属离子配位特性的极大差异,异金属型系列化同构高核簇基MOF的溶剂热直接合成非常困难,后合成金属离子替换提供了解决这一挑战的新机遇,并有可能通过多金属离子替换获得多组分MOF,后合成替换还有望应用于特定金属离子的高效捕集。尽管如此,目前关于MOF的后合成金属离子替换的系统研究还相对较少,特别是MOF结构特征、金属离子类别、溶剂、温度等各种因素与后合成金属离子替换的位点、程度和速率等的关联远不清晰,拓展和深化相关研究很有价值。本论文基于框架化学原理和混合配体策略,选择系列不同长度的线型苯双羧酸或苯四氮唑羧酸为主配体,辅以柔性多齿螯合型小分子乳酸或乙醇酸配体,通过溶剂热反应构筑了系列Zn22高核簇基MOF,进而研究了后合成多金属离子替换及相关影响因素,获得系列异金属型高核簇基MOF。具体内容如下: (1)基于混合配体策略,以乳酸(H2lac)、乙醇酸(H2gac)作为关键短桥螯合型配体诱导Zn22高核簇形成,组合配位基团、官能团、长度系列调变的四个线型双羧酸或四氮唑羧酸长配体(H2ttpc,含有噻唑环可以作为荧光基团的识别位点;H2mtpc分子骨架含有两个甲基,甲基的存在使官能团具有疏水性;H2tzba和H2tzbba是长度不同的不对称多氮配体,其中四氮唑可以与锌离子形成较强配位键)拓展高核簇网络化,分别形成了 3例同构高核高孔穴化合物[(CH3)2NH2]4[Zn22(lac)12(ttpc)12](1)、[NH2(CH3)2]4[Zn22(lac)12(mtpc)12](2)和[NH2(CH3)2]4[Zn22(lac)12(tzba)12](3),并获得乙醇酸诱导制备得到柱-链型MOF([Zn2(gac)(tzbba)(DMF)2](4)。比较了溶剂、金属盐类别、溶剂热、微波辅助溶剂热或回流法下系列MOF合成差异,基于TG、PXRD、气体吸附曲线等发现了化合物3优于1和2的结构稳定性、气体可接触孔穴和材料比表面积。 (2)以化合物3为母体MOF,进行了系统的3d/4d金属离子(Mn2+、Fe2+、Fe3+、Co2+、Ni2+、Cu2+、Cd2+)后合成替换研究,PXRD证明后合成替换前后MOF的主体框架仍旧保持,ICP测试表明引入的金属离子含量约为22.8～78.0%(DMF),3.0～87.3%(乙醇)和 18.4～90.6%(丙酮)。尤其是,在含CoCl2·6H2O的乙醇溶液以及含Cu(CH3COO)2的丙酮溶液中,替换后MOF中相应的Co2+和Cu2+含量最高可达76.3%和65.8%,且MOF替换前后的单晶性良好保留。基于X-射线单晶衍射分析,发现MOF的框架拓扑保持不变,但原Zn22转变为全新M24簇核,提供了罕见的基于后合成替换制备全新高核簇基MOF的有趣例证。系列对比实验发现,金属离子在乙醇和丙酮中的替换程度和替换速率大于DMF溶剂中对应数据。选用不同金属离子进行多金属后合成替换,可获得了2～5金属多组分型MOF。

关键词：金属有机框架(MOF) 高核簇混合配体策略金属离子替换

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二维Co、Ni、Cd基金属有机框架及其Fe掺杂材料的合成及光/电催化性能研究

二维Co、Ni、Cd基金属有机框架及其Fe掺杂材料的合成及光/电催化...

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作者：代思玉昆明理工大学

学位级别：硕士

金属-有机框架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）材料是由金属离子（Metal ions）或金属原子簇（Metal Clusters）作为节点（Nodes）或二级结构单元(Secondary building units（SBUs）)和多功能有机配体作为连接体（Linker）通过配位键组装而成的一种具有周期性网络结构的晶态多孔材料。MOFs材料的高比表面积、高孔隙率、可调控性框架结构、易于功能化等诸多物理化学特性使其在能源、环境污染治理、催化（光催化,电催化,生物催化）、纳米材料、光电功能材料、化工等很多领域具有广阔的应用前景。随着MOFs领域的不断发展,如何通过合理设计有机配体和金属节点来构筑具有特定功能的MOFs材料,是当前化学领域的研究热点。当使用两种或两种以上具有不同尺寸、形状和配位特征的有机配体时,就会发生不同配体与金属的协同配位,获得具有可设计的拓扑结构、可调的孔隙率和功能性,以及可变的表面环境的多功能MOFs材料。其中,以含氮杂环和羧酸配体为代表的混合配体策略是多功能MOFs定向设计过程中应用较为广泛的分支。通过混合配体构建的二维金属有机骨架材料不仅继承了传统MOFs独特的结构优势,还具有二维材料的诸多优点,如丰富的活性位点、独特的π-π堆积和d-π共轭作用,以及优异的导电性等,在电催化、光催化等领域都具有潜在的应用价值。本论文主要以吡啶衍生物和羧酸有机配体与过渡金属离子共同组装了五个结构新颖的二维功能性MOFs材料,研究了其在光催化降解、电催化方面的应用。另一方面,由于具有异质结构的复合材料、掺杂材料以及无定型MOFs材料在充分利用MOFs结构优势的基础上,改善固有缺陷,赋予其更广泛的应用价值。掺杂材料中不同金属的电荷转移能力的差异以及相邻金属之间的协同作用,可以显著提高电荷容量、电子传递效率以及电催化活性。本论文还尝试了通过掺杂改性来提高材料的电催化性能,主要内容如下:（1）以3,5-双-4-吡啶基-4H-1,2,4-三氮唑-4-胺（4,4’-abpt）和3,6-二吡啶-3-基-（1,2,4,5）-四嗪（3,3’-bptz）为主配体,2,5-呋喃二羧酸、1,3-金刚烷二羧酸和4,4-二羧基二苯醚作为辅助配体,在溶剂热条件下与过渡金属离子自组装构建出五个新型二维MOFs:[Ni（4,4’-abpt）(2,5-fdca)HO]_n（1）,[Co（4,4’-abpt）(2,5-fdca)HO]_n（2）,[Co（4,4’-abpt）(1,3-abc)]_n（3）,{[Co（3,3’-dptz）(4,4’-oba)]_n（DMF）}（4）,[Cd（3,3’-dptz）(4,4’-oba)]_n（5）。其中,配合物1和2具有相同的sql拓扑结构,且具有小分子HO参与配位。配合物3是双核二维渔网结构,具有良好的热稳定性和合适的禁带宽度。配合物4和5的金属构筑单元和拓扑结构与配合物3相似,并且配合物4的孔隙结构中存在DMF溶剂分子。此外,继承了Cd金属离子的特性,配合物5展现出一定的荧光性能。（2）在催化性能探究实验中,配合物1-3都表现出光催化和电催化双重功能。在无光敏剂和助催化剂的条件下,配合物1-3在紫外光驱动下对结晶紫、亚甲基蓝和罗丹明B染料表现出不同的降解效果。配合物1和2仅对结晶紫表现出较好的降解效果,且Co基配合物2催化效果略优于Ni基配合物1。由于合适的带隙和较好的光吸收能力,配合物3能在30 min内降解90%以上的染料,并且对三种染料均表现出高效的催化效果,具有良好的普适性和稳定性。三个配合物的降解机理探究结果表明,·OH自由基是引起光催化反应的主要物种。不仅如此,配合物1-3还具有一定的电催化性能。LSV曲线结合Tafel斜率、C和电化学阻抗参数表明配合物1的性能最好,其次是配合物2和配合物3。（3）以配合物4为基底材料,在机械研磨过程中通过配合物的晶面调控和Fe元素掺杂来制备具有高效性能的电催化剂,并从微观形貌,电子结构,化合价态等方面分析掺杂改性过程对材料催化性能的影响。结果显示,在Fe元素掺杂过程中基底Co-MOFs存在晶型转变,非晶结构的整合给材料带来大量的表面活性位点,提高了电子转移速率,Fe元素的掺杂通过协同效应改变了金属中心的电子环境。研究发现,Fe的掺杂量的大小对催化性能的影响较大,通过对比实验找到了最优化的掺杂量。优化后的Fe@Co-MOFs-3催化剂具有无定型结构,并在碱性溶液中表现出优异的OER和HER性能,最佳OER驱动电位可达248 m V(50 m A·cm),相比改性前,驱动电位改进了近150 m V;而HER驱动电位为151 m V,比原始MOFs降低了55 m V。此外,优化后的Fe@Co-MOFs-3催化剂在50 m A·cm的电流密度下能

关键词：金属有机框架材料混合配体策略自组装光催化电催化掺杂改性

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过渡-稀土异金属团簇的构筑及其磁制冷性质研究

过渡-稀土异金属团簇的构筑及其磁制冷性质研究

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中国稀土学会第五届青年学术会议

作者：陈伟鹏西安交通大学前沿科学技术研究院

超低温在大科学装置、深空探测、材料科学、量子计算等国家安全和战略高技术领域具有广泛应用。目前主要有稀释制冷、吸附制冷和磁制冷三种方式。前两种技术依赖氦资源,被国外垄断,因而发展磁制冷技术势在必行。磁制冷是利用磁工质磁热... 详细信息

超低温在大科学装置、深空探测、材料科学、量子计算等国家安全和战略高技术领域具有广泛应用。目前主要有稀释制冷、吸附制冷和磁制冷三种方式。前两种技术依赖氦资源,被国外垄断,因而发展磁制冷技术势在必行。磁制冷是利用磁工质磁热效应,通过等温磁化和绝热去磁过程反复循环而达到制冷目的。迄今虽有很多超低温磁制冷材料被报道,但是因其低场磁熵变不高,制约了该技术应用。开发具有低场高磁熵变材料是目前该领域面临的难题。由于磁熵变-（35）S=nRln（2s+1）与自旋值s成正比,因此高性能磁制冷剂须具备大的自旋值。钆离子Gd（Ⅲ）因具有大的基态自旋和小的磁各向异性,是制备该类材料的单金属离子的极限（最佳选择）。但钆（Ⅲ）离子之间磁交换弱,为弥补缺点,需引入3d过渡金属离子。然而,3d与4f金属离子半径/配位习性相差很大,如何将两类不同半径/配位习性的金属离子按设想方式聚集到一起是性能提升的关键问题。针对该问题,本工作基于过渡、稀土金属离子不同的配位习性,利用"混合配体"策略,通过对有机配体、模板剂、反应溶剂等的系统调控,设计构筑了系列过渡-稀土异金属团簇,包括{NiLn}、{NiLn}和{NiLn}等,并揭示了磁交换作用及钆含量对提升材料磁熵变的贡献,为该类材料制备提供新的思路。

关键词：混合配体策略过渡-稀土团簇磁交换磁制冷

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基于双吡啶基亚甲基环己酮配体的过渡金属配位聚合物的合成、结构与性质研究

基于双吡啶基亚甲基环己酮配体的过渡金属配位聚合物的合成、结构...

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作者：曹阳政江西理工大学

学位级别：硕士

配位聚合物（Coordination polymer）是由金属离子与无机/有机配体通过配位键组装形成的具有高度规整的无限网络结构的化合物。其中金属离子或金属簇与有机配体形成的多孔配位聚合物叫做金属有机框架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）... 详细信息

配位聚合物（Coordination polymer）是由金属离子与无机/有机配体通过配位键组装形成的具有高度规整的无限网络结构的化合物。其中金属离子或金属簇与有机配体形成的多孔配位聚合物叫做金属有机框架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）。作为一种新型的分子晶体材料,具有一维、二维或三维的网络结构。在结构与功能相关性的研究中发现,MOFs在很多领域都有很大的潜在应用价值,如光、电、磁、气体吸附与分离、催化等等。本文首先合成了两个含氮碱性配体（2E,6E）-2,6-二（4-吡啶基亚甲基）环己酮（BPCH）和（2E,6E）-2,6-二（3-吡啶基亚甲基）环己酮（BPMC）,然后在混合配体构筑策略下,与不同的芳香羧酸配体成功合成12个过渡金属配位聚合物,并对其结构与性质进行表征和探索,主要工作内容如下:（1）通过一个简单高效的醛酮缩合反应路线,合成出配体BPCH。然后选取三种刚性芳香羧酸对苯二甲酸（H2TP）、间苯二甲酸（H2IP）和均苯三甲酸（H3TMA）,用溶剂热法成功合成7个配位聚合物。在对MOFs进行结构表征后发现,MOFs1、2、3均呈现为三维结构,MOFs 4-7表现为异质同晶的二维结构。接着对其进行荧光测定,均显示出对Fe3+有较好的荧光猝灭传感效应。随后还对MOF 2进行了导电性能的探究,结果显示在60℃、98%相对湿度条件下,其质子导电率为4.10×10-6 S cm-1。在有机染料吸附的探究中发现,MOFs表现出对甲基橙染料有一定的吸附性能。（2）在同样的醛酮缩合反应路线下,合成出类似的配体BPMC,它们的区别仅在于吡啶基的位置不同。接着选取三种刚性羧酸H2TP、H2IP和5-甲基间苯二甲酸（H2MP）,用溶剂热法合成出5个配位聚合物。结构表征后发现,MOFs 8、9和11与MOFs 4-7的二维结构相同,而MOFs 10和12则呈现出完全不同的结构。在性质研究方面,MOFs 9、10和11均对Fe3+有很好的荧光猝灭传感效应,在对MOF 10的荧光进一步探究后发现,它对一些常见金属离子有很好的抗干扰效果,并且有一定的循环性能。此外,MOFs 9和10具有一定的导电性能,在60℃、98%相对湿度条件下,质子导电率分别为7.00×10-7 S cm-1和1.53×10-7 S cm-1。同时MOFs 8、9、10和11还对有机染料甲基橙有一定的吸附作用。

关键词：金属有机框架混合配体策略荧光传感质子导电

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