检索结果-内蒙古大学图书馆

作者：王敬文南京师范大学

学位级别：硕士

第二次工业革命以来，全球经济的迅猛发展引发了一系列危机，其中最尖锐的问题是能源的枯竭与环境的恶化。大量的煤炭、石油等不可再生化石能源正在被消耗殆尽，自然环境的平衡也在不断被破坏。开发可再生能源，减少对自然环境带来的危... 详细信息

第二次工业革命以来，全球经济的迅猛发展引发了一系列危机，其中最尖锐的问题是能源的枯竭与环境的恶化。大量的煤炭、石油等不可再生化石能源正在被消耗殆尽，自然环境的平衡也在不断被破坏。开发可再生能源，减少对自然环境带来的危害已成为世界性课题。电化学作为一种绿色、高效且便利的能源转化方法，受到了极大的关注。其中，关于燃料电池的转化使用也在不断被探索。燃料电池可以利用太阳能、风能等可再生的不稳定非连续的能量将空气中的有害气体如NO,温室气体CO2,或者是N2和H2O等小分子转化为高能量密度的附加值产品存储起来。这不仅可以为工业发展提供化工原材料，还能有效缓解能源危机及环境污染问题，为全球经济发展助力。然而燃料电池的阴极反应动力学迟缓使燃料电池的整体效率大打折扣，尽管Pt、Pd等一些贵金属材料可以在一定程度上提高燃料电池效率，但是因其稀缺性限制了商业上的广泛应用。因此，合理设计并找到高效、低成本的电催化剂是电化学催化的关键。　　当前，电催化剂材料的研究是电化学还原领域的一大热点。二维材料因具有高稳定性、高比表面积、价格低廉等优势被广泛研究。其中，二维金属有机框架(2D-MOFs)除了具有二维材料的优势，还具有可调孔隙率，明确的活性位点以及中心金属源可控等优点，成为电催化剂的出色候选者。在本文中，我们通过密度泛函理论研究了二维双金属有机框架在电化学还原二氧化碳(CO2RR)以及氧还原(ORR)的应用，为实验研究提供了新的思路与策略。文章的研究的内容与结果具体如下:　　(1)二维金属有机框架是电化学还原CO2的理想材料，其金属原子间的长程自旋交换作用对电催化剂活性有着至关重要的影响，但是在这方面的研究很少。本文采用密度泛函理论对二维双金属有机框架CoPc-TMTAA(TM=Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn)的CO2RR活性进行了系统研究。结果表明，中心Co原子是CO2还原反应的活性位点，二维双金属有机框架CoPc-TMTAA在将CO2还原为CO时表现出优异的催化活性与选择性,过电位范围为-0.13 V至-0.34 V。更有趣的是，金属原子自旋状态可以由配位金属原子通过长程自旋交换相互作用进行调节，自旋磁矩的变化与催化活性之间呈线性关系，可作为CoPc-TMTAA单层CO2RR催化活性的良好描述符。我们的研究结果揭示了长程自旋交换相互作用对催化活性的影响，为合理设计高效的二维双金属有机框架电催化剂开辟了新的途径。　　(2)二维金属有机框架具有可调的活性金属位点与高比表面积，在电催化领域备受关注，通过配位环境工程实现催化活性的调控一直是研究热点。本文通过密度泛函理论计算，研究了一系列二维双金属有机框架TM2[CoPc(NH)8](TM=Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn)在氧还原方面的电催化活性，探究了配位金属原子磁性对中心原子催化活性的调控作用。研究结果表明，二维双金属有机框架具有优异的ORR/OER催化性能,Co2[CoPc(NH)8],Mn2[CoPc(NH)8],Fe2[CoPc(NH)8],Cu2[CoPc(NH)8],Ni2[CoPc(NH)8],Zn2[CoPc(NH)8],Cr2[CoPc(NH)8]氧还原极限电位分别是 1.0 V,0.86 V,0.86 V,0.78 V,0.80 V,0.50 V,0.42 V。其中，Fe2[CoPc(NH)8]是最优的双功能电催化剂，ORR过电位为0.37 V,OER过电位为0.23 V;Co2[CoPc(NH)8]具有最优的ORR催化活性，过电位为0.23 V。更有趣的是，随着配位原子的改变，活性位点Co原子的自旋磁矩也随之改变，从而表现出不同的电催化活性。中心原子的自旋磁矩与反应决速步的吉布斯自由能ΔGOOH*之间存在着显著的线性相关性，随着中心原子自旋磁矩的降低，ΔGOOH*逐渐减小，这充分表明远距离金属之间的长程自旋磁相互作用在电催化还原中扮演着至关重要的角色。该项研究为实验设计二维双金属有机框架材料提供了新的思路与策略。

关键词：二维双金属有机框架材料合成工艺长程自旋相互作用电催化活性密度泛函理论

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DMFC阳极催化剂用GRQD-NiCo_(2)O_(4)复合物的制备与电催化活性分析

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无机盐工业 2021年第7期53卷 109-112页

作者：李雪莲吴东恩邵学兰黄德友蒯贤芬常州工程职业技术学院化工学院江苏常州213164

采用水热法制备GRQD-NiCo_(2)O_(4)复合物,利用XRD、SEM及TEM分析其微结构,并探讨其作为DMFC阳极催化剂使用时的电化学性能。微结构分析表明所得GRQD-NiCo_(2)O_(4)复合物皆为具NiCo_(2)O_(4)单一相的尖晶石结构,且GRQD质量浓度高于0.25... 详细信息

采用水热法制备GRQD-NiCo_(2)O_(4)复合物,利用XRD、SEM及TEM分析其微结构,并探讨其作为DMFC阳极催化剂使用时的电化学性能。微结构分析表明所得GRQD-NiCo_(2)O_(4)复合物皆为具NiCo_(2)O_(4)单一相的尖晶石结构,且GRQD质量浓度高于0.25 g/mL后表面形貌将转变GRQD与NiCo_(2)O_(4)相互结合的状态。电化学分析表明添加GRQD可有效增强NiCo_(2)O_(4)的导电性并提升其电化学稳定性,其中GRQD质量浓度为0.25 g/mL时所得样品经500次循环测试后电流密度约为77.5 A/g,与循环5次后相比其电流密度剩余量最大(约为69.7%),该样品作为DMFC阳极催化剂使用时性价比最佳。

关键词： DMFC阳极催化剂 GRQD-NiCo_(2)O_(4)复合物微结构电催化活性

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钙钛矿型Ba(Co,Fe)O3-δ基质子导体氧电极的结构优化及电催化活性调控

钙钛矿型Ba(Co,Fe)O3-δ基质子导体氧电极的结构优化及电催化活性...

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作者：周兴红南京理工大学

学位级别：硕士

固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell，SOFCs)是第三代燃料电池，它能够在中高温下将在燃料和氧化剂中的化学能高效、安全且清洁地转变为电能，同时，SOFCs是全固态化学发电装置，不存在对漏液、腐蚀的管理问题，具有方便组装，... 详细信息

固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell，SOFCs)是第三代燃料电池，它能够在中高温下将在燃料和氧化剂中的化学能高效、安全且清洁地转变为电能，同时，SOFCs是全固态化学发电装置，不存在对漏液、腐蚀的管理问题，具有方便组装，规模和安装灵活等优势。然而，SOFCs的工作温度较高 (500-700℃)，限制了其商业化应用。质子导体燃料电池 (Proton-conducting solid oxide fuel cells， H-SOFC) 由于其质子活化能低，产物水在氧电极侧不会稀释燃料，更符合电池低温化发展。然而，降低工作温度后，氧电极材料的催化活性急剧降低导致电池的性能变差，其次，在高温高湿的工作环境下，氧电极的水热稳定性差，因此，在高温高湿环境下的氧电极电催化活性低、电极稳定性差是目前质子导体燃料电池发展必须克服的难题。目前，人们一方面致力于在传统的材料上进行优化改性，另一方面开发新型的中低温氧电极材料。引入缺位、调控离子掺杂以及氧电极复合是调控氧电极催化活性和稳定性的重要手段。本文中采用离子缺位、离子掺杂以及构筑可逆质子导体固体氧化物燃料电池等技术手段，围绕质子导体固体氧化物氧电极材料的催化活性和稳定性进行研究。　　1．在Ba0.9La0.1Co0.7Fe0.2Nb0.1O3-δ(BLCFN) 氧电极基体中引入5%的A位离子缺陷，能够有效提高氧空位浓度，促进氧气表面的吸附和解离过程，从而促进氧电极的氧气还原反应 (Oxygen Reduction Reaction，ORR) 催化活性以及水化反应(Hydration Reaction)活性。在700℃下，Ba0.9La0.1Co0.7Fe0.2Nb0.1O3-δ(BL100CFN) 氧电极在干燥空气下的极化阻抗0.15Ω?cm2，(Ba0.9La0.1)0.95Co0.7Fe0.2Nb0.1O3-δ(BL95CFN) 的氧电极的极化阻抗0.12Ω?cm2，相较于未缺位样品，缺位样品的极化阻抗降低了20%;在干燥空气中通入20%H2O水汽后，BL95CFN的极化阻抗降低了12%， BL100CFN的极化阻抗几乎不变，说明BL95CFN具有更好的水化性能。缺位样品的催化活性提高主要是因为A位离子缺位促使样品的氧空位浓度提高(在800℃的时候，BL95CFN和BL100CFN的氧空位浓度分别为0.35，0.25)。BL95CFN的氧离子表面扩散系数(kO*)是2.93×10-3 cm s-1，BL95CFN的kO*是0.93×10-3 cm s-1，缺位样品的氧离子扩散系数是未缺位的样品的2.15倍。在700℃下，在湿润的空气和氢气的测试条件下，以BL95CFN为氧电极的阳极支撑型单电池的最大功率密度为641 mW·cm-2，并且单电池在运行85 h内没有明显的衰退，说明BL95CFN是合格的质子导体燃料电池氧电极材料。　　2．在BaCo0.7Fe0.2Y0.1O3-δ(BCFY)氧电极基体材料上A位引入10% 镨可以显著提高氧电极的氧空位浓度，提高氧电极的催化活性。在700℃下，Ba0.9Pr0.1Co0.7Fe0.2Y0.1O3-δ(BPCFY) 在干燥空气中的阻抗是0.080Ω?cm2，而BCFY的极化阻抗是0.092Ω?cm2，并且在水汽作用下， BaCoO3-δ(BCO) 纳米粒子在BPCFY表面析出，扩大三相反应界面(Triple Phase Boundary， TPB) 反应活性位点，提高氧气还原催化活性。在700℃下，空气中引入20%H2O后，BPCFY氧电极的极化阻抗降低了50.00%，BCFY氧电极的极化阻抗了16.30%。这主要归因于提高的氧空位浓度，促进了BPCFY氧电极基体的水化性能，同时，水汽浓度和氧空位浓度的双重作用下，促使BCO在BPCFY表面析出，提高了BPCFY在高温高湿环境下的氧气还原催化活性。在相同温度和湿润的空气(3%H2O)下，以BPCFY为氧电极构筑的阳极支撑的单电池最大的功率密度为750 mW?cm-2.　　3．制备可逆型质子导体型可逆固体氧化物燃料电池(Protonic Ceramic Reversible Solid Oxide Cells， PC-RSOC)对于提高能量转化效率、简化电池制备工艺、降低电池制备成本，促进燃料电池的发展具有重要意义。在700℃下，当空气中通入20%的水汽的时候，以BPCFY为氧电极的阳极支撑的单电池(NiO-NZCYYb|BZCYYb|BPCFY)的最大功率密度为 900 mW·cm-2 ，相较于 BCFY 为氧电极的阳极支撑单电池(NiO-BZCYYb|BZCYYb|BCFY)的性能提高了32.4%;同等测试条件下，在1.3 V以BPCFY为氧电极的电解池的电解电流为1.

关键词：质子导体固体氧化物燃料电池钙钛矿型氧电极材料离子缺位离子掺杂氧空位浓度电催化活性

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烧结温度对Ti/RuO_(2)-TiO_(2)电极表面形貌、电催化活性和寿命的影响

引用

材料保护 2021年第9期54卷 37-42页

作者：冯庆杨瑞锋王正闫爱玲张玉萍贾波西安泰金工业电化学技术有限公司陕西西安710016

为研究热氧化分解温度对钛基RuO_(2)-TiO_(2)电极表面形貌、电催化活性和寿命等的影响,将三氯化钌和钛酸丁酯混合溶液在不同温度下烧结制备Ti/RuO_(2)-TiO_(2)阳极。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、循环伏安(CV)曲线、线性扫描伏... 详细信息

为研究热氧化分解温度对钛基RuO_(2)-TiO_(2)电极表面形貌、电催化活性和寿命等的影响,将三氯化钌和钛酸丁酯混合溶液在不同温度下烧结制备Ti/RuO_(2)-TiO_(2)阳极。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、循环伏安(CV)曲线、线性扫描伏安(LSV)曲线和加速寿命试验等表征方法研究烧结温度对Ti/RuO_(2)-TiO_(2)电极表面形貌、物相、电催化活性和寿命等性能的影响。结果表明:随着烧结温度的增加,电极涂层表面的组织结构和形貌以及电极的电催化活性和稳定性发生明显变化。随着煅烧温度的升高,制备的电极电催化活性总体呈现减小的趋势。温度低于450℃制备的电极稳定性和电催化活性较好,高于450℃制备的电极稳定性和电催化活性较差。450℃时制备的电极稳定性最好,电催化活性仅次于420℃,析氯电位为1.087 V。

关键词： Ti/RuO_(2)-TiO_(2)阳极烧结温度电催化活性稳定性

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催化剂表面修饰和载体对醇氧化反应的电催化活性影响研究

催化剂表面修饰和载体对醇氧化反应的电催化活性影响研究

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作者：雷爽爽常州大学

学位级别：硕士

直接醇燃料电池（DAFC）,是以甲醇、乙醇等有机小分子醇作为燃料的新型低温燃料电池。金属组成和载体是燃料电池催化剂的重要组成部分,也是影响催化剂性能的主要因素。本课题研究通过采用在普通金属纳米粒子表面电化学沉积少量贵金属的... 详细信息

直接醇燃料电池（DAFC）,是以甲醇、乙醇等有机小分子醇作为燃料的新型低温燃料电池。金属组成和载体是燃料电池催化剂的重要组成部分,也是影响催化剂性能的主要因素。本课题研究通过采用在普通金属纳米粒子表面电化学沉积少量贵金属的方法和分子筛作为载体的方法,利用金属间的协同作用和载体对金属催化活性的增强作用,提高催化剂对醇氧化反应的催化活性,并降低成本。具体研究内容如下:1.对负载于炭黑上的Ni纳米粒子表面进行Pd和Au的沉积修饰,制备Au/Pd/Ni/C催化剂,研究Au/Pd/Ni/C的制备方法和修饰金属的沉积量对催化剂在碱性溶液中对烯丙醇的电催化氧化活性的影响。Aux/Pdy/Ni100/C催化剂的制备通过在Ni/C催化剂表面上先电化学沉积少量的Pd然后再沉积少量的Au进行,通过调节反应时间得到不同的金属沉积量,所制备Aux/Pdy/Ni100/C催化剂中（x+y）:100的原子比小于4.5:100（0.20.9/Pd2.2/Ni100/C表现出最高的催化活性。Ni本身对烯丙醇没有催化活性,但Ni纳米粒子在Au/Pd/Ni/C催化剂的性能中仍起着重要作用。缺少Pd,Au和Ni金属中的任何一种都会导致催化剂活性显著降低,表明这三种金属之间具有协同作用。本研究结果有助于通过在普通金属表面修饰少量两种活性金属制备三元金属催化剂。2.研究负载于炭黑和4A-分子筛的混合载体上的Au纳米粒子催化剂（以Au/C?4A-Z表示）对1,2-丙二醇氧化反应的催化活性。Au/C?4A-Z通过化学还原法制备Au纳米粒子并负载在C?4A-Z载体上所得到。物理表征表明,Au纳米粒子在C–4A-Z载体上的分散性不如炭黑上的好,但比在4A-分子筛上的分散性好。与Au/C和Au/4A-Z相比,Au/C?4A-Z催化剂在较大的C:4A-Z质量比范围内,对碱性溶液中的1,2-丙二醇氧化反应显示出高催化活性和稳定性。例如,C:4A-Z质量比为2:1时Au/C?4A-Z催化剂的峰电流密度约为Au/C和Au/4A-Z的1.8和2.5倍,并且Au/C?4A-Z上的峰电位更低。这些结果表明,炭黑?4A-Z混合载体对提高Au纳米粒子的催化活性非常有效,表明分子筛作为载体材料对提高催化剂性能具有良好的应用潜力。3.研究少量的Pt沉积在负载于炭黑上的Pd1Ni3纳米粒子表面以制备Pt/Pd1Ni3/C催化剂以及该催化剂在碱性溶液中对乙二醇氧化反应的催化活性。通过控制不同沉积时间所制备的Pt/Pd1Ni3/C催化剂中Pt:Pd原子比分别为0.01:1,0.03:1,0.04:1和0.06:1,Pd1Ni3/C催化剂在Pt沉积前后对乙二醇氧化反应的催化活性有明显不同。Pt/Pd1Ni3/C催化剂在Pt:Pd原子比为0.04:1时其峰电流密度约为Pd1Ni3/C催化剂的2.7倍。由于Pt/Pd1Ni3/C催化剂中Pt的沉积量微小,Pd含量也远小于Ni含量,因此催化剂成本也显著降低。本研究结果有助于通过在双金属表面沉积修饰微量的另一种活性金属制备高活性的三元金属催化剂。

关键词：催化剂载体修饰电催化活性 4A-分子筛

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一种高电催化活性的低铂催化剂及其制备方法和应用

一种高电催化活性的低铂催化剂及其制备方法和应用

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作者：刘向李秀峰刘建胜 200092 上海市杨浦区四平路1239号

本发明涉及一种高电催化活性的低铂催化剂及其制备方法和应用，制备方法包括以下步骤：将钴盐溶于溶剂中，形成A溶液；将模板剂溶于溶剂中，形成B溶液；将A溶液与B溶液缓慢混合，搅拌、静置后，产生沉淀，将沉淀离心洗涤；将洗涤好的沉... 详细信息

标准号: CN115602862B

本发明涉及一种高电催化活性的低铂催化剂及其制备方法和应用，制备方法包括以下步骤：将钴盐溶于溶剂中，形成A溶液；将模板剂溶于溶剂中，形成B溶液；将A溶液与B溶液缓慢混合，搅拌、静置后，产生沉淀，将沉淀离心洗涤；将洗涤好的沉淀与铂源溶液混合，二次搅拌、洗涤、离心后，冷冻干燥；将冷冻干燥的材料经碳化、研磨后，得到高电催化活性的低铂催化剂PtCo@NC。与现有技术相比，本发明具有制备方法简单，成本低，可大批量合成，有利于推广使用等优点。铂和钴形成合金对于电化学反应更有利已经得到证实，载体富含碳可以实现更高的导电性，从而限制电阻损耗，并在电催化过程中增强电催化活性。

关键词：洗涤高电催化活性低铂催化剂溶剂制备沉淀制备方法和应用导电性电催化活性电化学反应沉淀离心电阻损耗二次搅拌溶液混合研磨电催化模板剂铂源富含碳化钴盐合金合成

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一种具有电催化活性的钴基六方纳米片、其制备与应用

一种具有电催化活性的钴基六方纳米片、其制备与应用

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作者：张聪璐郭栋 110016 辽宁省沈阳市沈河区文化路103号

本发明提供了一种具有高效电催化活性的钴基六方纳米片，本发明的第一方面涉及一种具有高效电催化活性的钴基六方纳米片，所述纳米片为六方结构的氧化钴，其厚度为1nm～2nm，横向尺度为100～2000nm，所述纳米片中具有微孔，所述微孔的... 详细信息

标准号: CN116253366A

本发明提供了一种具有高效电催化活性的钴基六方纳米片，本发明的第一方面涉及一种具有高效电催化活性的钴基六方纳米片，所述纳米片为六方结构的氧化钴，其厚度为1nm～2nm，横向尺度为100～2000nm，所述纳米片中具有微孔，所述微孔的平均直径为0.6～2nm。在本发明中，提出利用三聚氰胺热诱导使氢氧化钴形成六边形的二维结构，而且三聚氰胺只充当诱导剂而不参与反应，可以循环利用，显著降低二维结构调控手段的技术成本。本发明经过结构调控和金属负载的催化剂具有很高的比表面积、较低的电化学阻抗、较低的过电位和较大的电化学活性表面，显著提高了析氧反应过程中的动力学速率。

关键词：电催化活性六方纳米片二维结构三聚氰胺微孔钴基电化学活性电化学阻抗六边形调控手段横向尺度技术成本结构调控金属负载六方结构氢氧化钴析氧反应循环利用动力学过电位纳米片热诱导氧化钴诱导剂催化剂

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一种高电催化活性的低铂催化剂及其制备方法和应用

一种高电催化活性的低铂催化剂及其制备方法和应用

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作者：刘向李秀峰刘建胜 200092 上海市杨浦区四平路1239号

标准号: CN115602862A

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一种具有OER电催化活性NiO中空微球及其制备方法

一种具有OER电催化活性NiO中空微球及其制备方法

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作者：涂溶刘江伟张翅腾飞章嵩罗国强韩宇哲 521000 广东省潮州市潮州大道南段科技大楼二楼

本发明公开了一种具有OER电催化活性的NiO中空微球采用Mist‑CVD法制备且平均直径小于1.5µm。本发明还公开了一种具有OER电催化活性的NiO中空微球的制备方法，通过将镍盐、乙醇胺络合剂（ETA）溶于去离子水中配制成混合前驱体溶液... 详细信息

标准号: CN116812995A

本发明公开了一种具有OER电催化活性的NiO中空微球采用Mist‑CVD法制备且平均直径小于1.5µm。本发明还公开了一种具有OER电催化活性的NiO中空微球的制备方法，通过将镍盐、乙醇胺络合剂（ETA）溶于去离子水中配制成混合前驱体溶液，并使用Mist‑CVD法进行制备，获得具有OER电催化活性的NiO中空微球。本发明的一种具有OER电催化活性的NiO中空微球及其制备方法以镍盐和乙醇胺络合剂（ETA）为混合前驱体，采用Mist‑CVD法制备出高OER活性的NiO中空微球，该方法具有工艺简便、原料成本低、可大批量生产以及对环境相对友好等优势。

关键词：中空微球电催化活性制备络合剂乙醇胺镍盐混合前驱体溶液混合前驱体原料成本水中离子生产

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一种基于电子转移介体的增强金属有机框架材料电催化活性的方法

一种基于电子转移介体的增强金属有机框架材料电催化活性的方法

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作者：雷呈宏刘昌 541004 广西壮族自治区桂林市七星区建干路12号

一种基于电子转移介体的增强金属有机框架（骨架）材料电催化活性的方法。金属有机框架材料是一种由金属离子和有机配体配位而成的多孔配位高分子聚合物晶体，其活性位点丰富、比表面积大、结构可调控，孔隙率大，具有显著的催化性能。... 详细信息

标准号: CN116876031A

一种基于电子转移介体的增强金属有机框架（骨架）材料电催化活性的方法。金属有机框架材料是一种由金属离子和有机配体配位而成的多孔配位高分子聚合物晶体，其活性位点丰富、比表面积大、结构可调控，孔隙率大，具有显著的催化性能。同时，其导电性能差，且其活性位点与被催化的反应物之间的电子转移及物质传输有立体、距离等方面的困难。通过金属有机框架材料与其它材料的复合，增强金属有机框架材料的活性位点与被催化的反应物之间的电子转移及物质传输能力，可极大增强金属有机框架材料的催化性能。本发明引入电子转移介体，建立了基于电子转移介体的增强金属有机框架材料的电催化性能的方法。本方法具有操作简易、程序简单等优点。

关键词：金属有机框架材料电子转移介体活性位点催化性能电子转移物质传输反应物配位催化高分子聚合物金属有机框架电催化活性电催化性能导电性能金属离子有机配体可调控孔隙率简易复合引入

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