检索结果-内蒙古大学图书馆

作者：杨威中国科学院大学

学位级别：硕士

Kohn-Sham能量极小化模型是第一原理电子结构计算中的核心数学模型，它的高效数值方法研究具有重要的科学意义和应用价值.本文主要围绕Kohn-Sham能量极小化问题展开研究，包括新并行轨道更新优化方法的算法设计与程序实现.　　首先，我... 详细信息

Kohn-Sham能量极小化模型是第一原理电子结构计算中的核心数学模型，它的高效数值方法研究具有重要的科学意义和应用价值.本文主要围绕Kohn-Sham能量极小化问题展开研究，包括新并行轨道更新优化方法的算法设计与程序实现.　　首先，我们提出了一种新的并行轨道更新优化方法来求解Kohn-Sham能量极小化模型.在新的并行轨道更新优化方法中，N轨道的Kohn-Sham能量极小化问题的求解被转化为N个相互独立的单轨道能量极小化问题的求解，这使得我们的新方法具有轨道和空间自由度的两层并行的特点.接着，我们选取了两种优化方法求解单轨道能量极小化问题，设计了相应的并行轨道更新优化算法并进行了数值实验.数值结果表明，新算法具有很好的并行可扩展性.最后，我们对新算法中一些复杂计算部分进行了近似，提出并实现了实用的近似并行轨道更新优化算法.通过数值测试，我们发现此算法不进行正交化也可收敛.这表明该算法具有优越的计算效率和并行潜力.我们的新并行轨道更新优化方法对于大规模体系的电子结构计算具有很好的潜力.

关键词：电子结构计算 Kohn-Sham能量极小化模型并行轨道更新可扩展性

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化学反应机制的电子结构计算和动力学模拟——北京师范大学的量子化学

引用

北京师范大学学报（自然科学版） 2022年第4期58卷 524-534页

作者：方业广丁万见方维海北京师范大学化学学院理论及计算光化学教育部重点实验室北京100875

在北京师范大学120周年校庆暨化学学科建立110周年之际,本文将结合量子化学群体的研究工作,概要介绍化学反应理论与机制的研究进展.一方面简要回顾化学键理论和分子轨道自洽场计算,重点关注热化学反应途径、能量分解和价轨道赝势从头算... 详细信息

在北京师范大学120周年校庆暨化学学科建立110周年之际,本文将结合量子化学群体的研究工作,概要介绍化学反应理论与机制的研究进展.一方面简要回顾化学键理论和分子轨道自洽场计算,重点关注热化学反应途径、能量分解和价轨道赝势从头算等;另一方面围绕激发态电子结构计算和光化学反应机制,探究其核心科学问题,即多态交叉和非绝热动力学.并对量子计算机时代的量子化学的发展前景进行了展望.

关键词：电子结构计算非绝热动力学模拟反应机制

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分子光异构的电子结构计算和非绝热动力学模拟

分子光异构的电子结构计算和非绝热动力学模拟

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作者：曹军北京师范大学

学位级别：博士

光化学反应是地球上最重要的过程之一，光合作用、动物的视觉、臭氧空洞等，都与光化学密切相关。因此光化学研究具有十分重要的现实意义。除此之外，与基态热化学反应相比，光化学反应因涉及激发态而变得更加复杂。作为基础研究，光化... 详细信息

光化学反应是地球上最重要的过程之一，光合作用、动物的视觉、臭氧空洞等，都与光化学密切相关。因此光化学研究具有十分重要的现实意义。除此之外，与基态热化学反应相比，光化学反应因涉及激发态而变得更加复杂。作为基础研究，光化学有着不可小觑的理论价值。光化学一直是个异常活跃的研究领域，倍受实验和理论化学家的关注。\n 本论文从理论的角度，采用完全活化空间自洽场(CASSCF)方法、完全活化空间二阶微扰(CASPT2)理论，以及密度泛函理论(DFT)，研究了4-甲基吡啶(4-methyl pyridine)和桥连偶氮苯5，6-dihydrodibenzo[c，g][1，2]diazocine，此后记作brAB，基态和低激发态的结构与性质，计算了不同电子态上反应的势能面。静态的电子结构计算能提供定性的信息，但是为了能更深入地理解化学反应的机理，必须考虑化学反应的动态因素。因此我们对所涉及的化学反应也进行了相关的基态和激发态动力学模拟，根据所得的静态和动态计算结果探讨了这两个分子体系的光异构化反应机理。本论文主要内容概述如下：\n (1)运用电子结构计算和动力学模拟相结合的办法对4-甲基吡啶的光异构化反应进行了研究。研究结果表明：Zewail等人在超快实验上观测到的长寿命物种更可能是盆烯(benzvalene)异构体，而并非是富烯前驱体(prefulvene)。我们运用CASPT2方法对在245 nm激发波长下4-甲基吡啶S2态势能面上的反应进行了研究。4-甲基吡啶首先被激发到S2态，然后弛豫到S2态的极小。S2态失活须克服一个约3.0 kcal/mol的能垒，然后才能到达S2/S0交叉点。经过交叉点后4-甲基吡啶可以回到自身的高振动基态或者生成异构体。Zewail等人的实验观测到该异构体具有很长的寿命。我们从S2态的过渡态出发，进行了100条非绝热直接动力学轨迹计算。动力学模拟结果表明：部分轨迹经过交叉点后生成基态富烯前驱体(prefulvene)；但该异构体的寿命极短，很快发生异构化生成更稳定的盆烯异构体。盆烯异构体发生基态异构化生成基态3-甲基吡啶。生成基态富烯前驱体(prefulvene)的异构化过程是4-甲基吡啶S2态势能面上的主要反应。\n (2)运用电子结构计算和动力学模拟相结合的办法对桥连偶氮苯brAB顺式和反式异构体发生n-π*跃迁时的光异构化反应进行了研究。最近，Siewertsen等人测量了brAB的Uv光谱和宽带飞秒时间分辨的瞬态吸收谱。他们的研究结果表明：brAB顺式和反式异构体的n-π*吸收最大峰值相差比较大、高量子产率、超短异构化时间、高光稳定性。在理论方面，不同的研究小组采用不同的理论方法对brAB的光异构化机理进行了研究，研究结果存在一些差异。我们从Frank-Condon点出发，运用基于CASSCF电子结构计算方法的非绝热直接动力学方法对brAB的顺式和反式异构体分别进行了54和30条动力学轨迹计算。模拟结果表明：a)brAB的顺式和反式异构体在光异构化反应中经过不相同的交叉点结构。反式异构体的S1态平均寿命是32 fs，而顺式的是79.6fs，可见E→Z的转换效率比较高。b)顺式异构体发生n-π*跃迁时，经过S1/S0交叉点后可以直接转变到反式异构体，然而，在从反式到顺式的异构化途径中，在交叉点附近的基态势能面比较平坦，存在一个局部极小，该局部极小可以经由3个不同的途径发生构型的变化。其中，从该局部极小生成顺式异构体是主要途径。该局部极小以及从该局部极小返回反式异构体这条途径对降低反式异构体的量子产率有很大影响。

关键词： 4-甲基吡啶桥连偶氮苯非绝热动力学光异构化电子结构计算

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半导体纳米结构的电子结构计算

半导体纳米结构的电子结构计算

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作者：骆军委中国科学院半导体研究所

学位级别：博士

随着先进薄膜生长工艺和超精细版图技术的出现，已经能够制备出量子阱、量子线和量子点等各种维度的半导体纳米结构。由于载流子运动的量子束缚效应，纳米结构显示出了丰富的光谱结构和新的性质，为基础科学研究提供了丰富的平台，吸引... 详细信息

随着先进薄膜生长工艺和超精细版图技术的出现，已经能够制备出量子阱、量子线和量子点等各种维度的半导体纳米结构。由于载流子运动的量子束缚效应，纳米结构显示出了丰富的光谱结构和新的性质，为基础科学研究提供了丰富的平台，吸引了广泛的关注。由于独特的光学和电学性质，从纳米光电器件和量子计算到生物应用等新领域，纳米结构可能会扮演关键角色。我们已经研究了自组织InAs/GaAs量子点激子能的压力系数和半导体胶体量子点载流子的量子束缚效应并提出了模拟半导体器件的全量子力学原子论方法。(1)使用原子论赝势方法计算了21个不同形状、大小和合金分布的InAs/GaAs量子点，研究了自组织InAs/GaAs量子点基态激子能的压力系数。我们的结果验证了实验观察到的量子点激子能压力系数明显小于体材料这一难以解释的现象。我们已经证明了InAs和GaAs体材料的非线性压力系数是导致量子点压力系数远小于体材料的最根本原因，而电子波函数落在GaAs原子上的比例会随量子点发生改变直接导致了量子点压力系数的变化。我们同时发现了量子点压力系数与激子能之间的关系，这与实验结果定量符合。我们发现了量子点激子能和它的压力系数与电子态波函数间的线性关系，这些关系可以被用来提供量子点中电子态的信息。(2)我们分析了周期性体材料的能带结构、周期性体材料能带间的多带耦合效应和边界条件等因素在决定半导体胶体量子点导带态时的相对重要性。我们发现体材料能带结构和正确的量子点边界条件是十分重要的，而体能带间的多带耦合效应对量子点导带态的影响非常小。(3)对于模拟百万原子的纳米器件在强非平衡条件下的耦合薛定谔—泊松方程求解器，我们提出了一个基于原子论经验赝势的量子力学自洽计算方案。我们比较了MOSFET的量子力学自洽计算和半经典方法的模拟结果。由于器件中的量子力学效应，在电子态密度、阈值电压、电容和I-V曲线等重要器件性质中我们发现了明显的差异。我们当前的工作显示，用精确的赝势哈密顿量模拟全量子力学器件是必需的也是可能的。

关键词：半导体纳米结构量子力学效应电子结构计算量子点器件模拟薄膜生长

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第一原理电子结构计算的优化算法若干研究

第一原理电子结构计算的优化算法若干研究

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作者：刘壮中国科学院大学

学位级别：博士

本文主要围绕基于密度泛函理论的第一原理电子结构计算展开工作，包括算法设计与分析以及数值模拟.在算法设计方面，我们从Kohn-Sham能量极小化问题出发，设计了保正交约束的共轭梯度法与并行轨道优化算法.在保正交共轭梯度法中，我们... 详细信息

本文主要围绕基于密度泛函理论的第一原理电子结构计算展开工作，包括算法设计与分析以及数值模拟.在算法设计方面，我们从Kohn-Sham能量极小化问题出发，设计了保正交约束的共轭梯度法与并行轨道优化算法.在保正交共轭梯度法中，我们提出了一个基于Hesse算子信息的步长策略，使用了三种保正交约束的策略(WY、QR和PD策略)来保持轨道的正交性.与梯度型优化方法相比,我们的共轭梯度法具有精度高、迭代次数少和稳定性强等优点.在并行轨道优化算法中，我们将Kohn-Sham能量极小化问题分解为一组相互独立的子优化问题.我们并行求解这些子优化问题再用显式正交化的方法来保持正交约束，通过使用自由度与轨道的两层并行来达到更高的并行可扩展能力.在算法分析方面，在一些合理的假设下.我们证明了基于WY与PD正交化策略的共轭梯度法的局部收敛性.在数值模拟方面，基于第一原理实空间计算软件平台Octopus，我们将保正交约束的共轭梯度法应用于一些典型分子与大的碳团簇体系的求解，数值结果表明我们的算法是稳定且高效的.对于并行轨道优化算法，我们测试了算法的可靠性与轨道可并行度，发现我们的算法在保证计算精度的同时具有很好的应用于大规模体系并行计算的潜力.

关键词：第一原理电子结构计算密度泛函理论共轭梯度法轨道并行优化算法数值模拟

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基于有限体积离散的第一原理电子结构计算

基于有限体积离散的第一原理电子结构计算

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作者：杨章中国科学院研究生院

学位级别：博士

本文围绕密度泛函理论第一原理电子结构计算实空间方法进行了研究，包括算法设计与分析、程序设计和计算模拟.在算法方面，我们设计并分析了一类二阶椭圆特征值问题的对称有限体积方法以及有限体积/有限元两水平高阶耦合离散格式，并将... 详细信息

本文围绕密度泛函理论第一原理电子结构计算实空间方法进行了研究，包括算法设计与分析、程序设计和计算模拟.在算法方面，我们设计并分析了一类二阶椭圆特征值问题的对称有限体积方法以及有限体积/有限元两水平高阶耦合离散格式，并将它们应用到电子结构计算中.理论分析和数值实验均表明我们的两水平耦合格式具有与二次元相同的收敛阶.在程序方面，我们基于面向对象设计方法，设计并实现了实空间电子结构计算程序“CRESC”.CRESC支持有限元和有限体积等多种离散方法.在计算模拟方面，我们用CRESC在并行计算机上有效地计算了上千个原子的体系的基态总能和电子结构，并成功在天河一号超级计算机将我们的程序扩展到超过6000个CPU核。

关键词：第一原理计算电子结构计算密度泛函 Kohn-Sham方程有限体积法自适应计算面向对象设计

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关于电子结构计算中的一类非线性特征值问题

关于电子结构计算中的一类非线性特征值问题

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作者：郑华复旦大学

学位级别：硕士

电子结构计算中产生的非线性特征值问题通常采用自洽场(SCF)的迭代算法，并结合电荷密度混合技巧改善收敛行为。本文的第一节先描述非线性特征值问题的形式，并回顾SCF算法以及电荷密度混合技巧。第二节求解了一个电荷密度混合技巧中引... 详细信息

电子结构计算中产生的非线性特征值问题通常采用自洽场(SCF)的迭代算法，并结合电荷密度混合技巧改善收敛行为。本文的第一节先描述非线性特征值问题的形式，并回顾SCF算法以及电荷密度混合技巧。第二节求解了一个电荷密度混合技巧中引出的密度矩阵存在性问题。接下来应用向量值函数微分的相关理论，第三节提出一种Newton型的电荷密度混合技巧。第四节把特征值问题看成是非线性方程组，对其直接进行Newton迭代。数值结果表明，新方法能很好地解决该物理模型，并且在某些方面比其他算法有优势。

关键词： SCF自洽场电子结构计算电荷密度 Newton型混合 Newton迭代非线性特征值

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CZTS电子结构计算及其薄膜制备工艺优化

CZTS电子结构计算及其薄膜制备工艺优化

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作者：钟晴广西大学

学位级别：硕士

Cu2ZnSnS4(CZTS)具有与太阳辐射光谱相匹配的直接带隙结构(禁带宽度1.5eV),可见光吸收系数大于104cm-1,且原材料价格低、储量大、无毒害,是一种极具潜力的薄膜太阳能电池材料。结合理论和实验研究CZTS薄膜的优化制备工艺,对提高CZTS转... 详细信息

Cu2ZnSnS4(CZTS)具有与太阳辐射光谱相匹配的直接带隙结构(禁带宽度1.5eV),可见光吸收系数大于104cm-1,且原材料价格低、储量大、无毒害,是一种极具潜力的薄膜太阳能电池材料。结合理论和实验研究CZTS薄膜的优化制备工艺,对提高CZTS转化效率、降低电池器件生产成本具有重要意义。本论文根据能带结构经典理论计算了CZTS晶体的电子结构；利用线性回归数值分析方法对沉积温度与CZTS(112)面衍射峰强度的边界变化趋势进行了拟合,并结合晶体生长模型理论分析了工艺参数对CZTS晶体结构的影响。主要研究结果如下：(1)利用Material Studios软件的CASTEP计算模块,基于第一性原理计算了CZTS晶体的电子结构和禁带宽度。结果表明,CZTS的价带主要受Sn原子的5p轨道和Cu原子的3d轨道杂化影响,导带主要受Sn原子的5p轨道和S原子的3p轨道杂化影响,计算得到CZTS的禁带宽度为1.533eV,与实验值(1.521eV)符合得较好。(2)基于课题组前期脉冲激光沉积CZTS薄膜的实验数据,建立了以CZTS(112)面的XRD衍射峰强度作为结晶质量衡量指标的数学分析模型,分析了衬底沉积温度、激光能量、激光频率对薄膜结晶质量的影响,并采用线性回归方式对温度-峰强边界进行了拟合,预测在激光能量为150mJ/p、频率为5Hz,保温时间为1h、沉积时间为1.5h、真空度为10-4-10"SPa的条件下,薄膜沉积的最佳衬底温度是357℃。根据数学模型的分析,为进一步优化薄膜的生长工艺设计了补充性实验。(3)对CZTS薄膜横截面的SEM观察表明,退火温度和真空度对薄膜的组织形态具有重要影响。要获得结晶质量良好、(112)面择优取向明显的薄膜,在薄膜生长过程中需要高的真空度和合适的退火温度。

关键词： CZTS薄膜第一性原理电子结构计算线性回归制备工艺优化

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电子结构计算两种方法的概述

电子结构计算两种方法的概述

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中国数学力学物理学高新技术交叉研究学会第11届学术年会

作者：张艳丽龚自正西南交通大学理学院高温高压物理研究所四川成都610031 中国空间技术研究院总装与环境工程部北京100094 西南交通大学理学院高温高压物理研究所四川成都610031

本文主要论述了电子结构计算中广泛应用的两种计算方法及其具体的计算过程,HF近似和密度泛函理论方法.同时把它们放在一起进行描述,这样也便于看出两种方法的相同与不同之处,以及计算方法的优缺点.同时给出了密度泛函理论的若干进展.

关键词：密度泛函理论 HF方法原子轨道波函数赝势方法平面波基电子结构计算

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Na_3Ba_2B_6O_(12)F晶体的生长及电子结构计算

引用

化学世界 2017年第8期58卷 473-477页

作者：赵文武唐山学院环境与化学工程系河北唐山063000 唐山学院唐山市微纳米材料制备及应用重点实验室河北唐山063000

在Ba_2B_5O_9Cl-NaF体系中,采用高温溶液法生长出了尺寸为7mm×5mm×3mm的透明Na_3Ba_2B_6O_(12)F晶体,并对其进行了X射线衍射(XRD)图谱和红外光谱分析;晶体的电子能带结构和态密度的理论计算结果说明Na_3Ba_2B_6O_(12)F化合物... 详细信息

在Ba_2B_5O_9Cl-NaF体系中,采用高温溶液法生长出了尺寸为7mm×5mm×3mm的透明Na_3Ba_2B_6O_(12)F晶体,并对其进行了X射线衍射(XRD)图谱和红外光谱分析;晶体的电子能带结构和态密度的理论计算结果说明Na_3Ba_2B_6O_(12)F化合物的间接带隙大小为4.646eV,吸收系数计算结果表明其紫外吸收边为4.654eV。

关键词：高温溶液法晶体生长硼酸盐电子结构计算

来源：评论

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