检索结果-内蒙古大学图书馆

作者：张馨壬海南大学

学位级别：硕士

尽管超级电容电极材料的应用得到了广泛的探索,但很少探索电极设计基本方法来提高电容性能和循环稳定性。活性炭由于高比表面、优异的稳定性等优点被认为是超级电容器的最佳电极材料。但是对超级电容器来说,在电极制备过程中,PTFE粘结... 详细信息

尽管超级电容电极材料的应用得到了广泛的探索,但很少探索电极设计基本方法来提高电容性能和循环稳定性。活性炭由于高比表面、优异的稳定性等优点被认为是超级电容器的最佳电极材料。但是对超级电容器来说,在电极制备过程中,PTFE粘结剂会堵塞活性炭的部分孔径,造成电极的比表面积下降,微孔率下降。比表面积和孔径分布对超级电容器性能测试有极大的影响。因此,本文采用一种简单的电极重组装方法,制备了具有梯度PTFE分布的多维梯度电极。在保证电极稳定性前提下,合理的降低了PTFE含量,导致电极的比表面积和微孔率增多,比电容增大。且设计的电极结构具有高的结构稳定性,减少了电极膨胀带来的粉化,活性物质脱落等问题。当电流密度为1 A g-1时,5%PTFE浓度的均相电极比电容为182 F g-1,而多维度(215 F g-1)和径向梯度(208 F g-1)电极的比电容分别提高了15.3%和13.7%。此外,多维梯度电极的电容保持率高达99%,这归因于外层PTFE浓度高,抑制了充放电过程中的体积膨胀,减少了电极粉化。总的来说,电极结构设计是一种可行的、可靠的方法改善电极性能的方法。然而,传统超级电容器由于能量密度较低难以商业化需求。基于此,我们提出研究锌离子混合超级电容器（ZIHS）。锌离子混合超级电容器由于其低成本和优异的长循环稳定性,是一种很有前途的水系储能器件。但由于锌沉积/剥离不均匀性导致了锌枝晶的生长,造成锌离子混合超级电容器稳定性差。严重地,枝晶可刺穿隔膜导致短路,极大的限制了ZIHS的应用。石墨烯具有高的比表面积、优异的稳定性、丰富的沉积位点,因此设计了石墨烯作为锌箔的保护层,调节锌沉积位点,延长器件使用寿命。对于对称电池,石墨烯涂覆锌负极（grapehne@Zn）的对称电池具有较低极化电压、更长的循环寿命（400 h）、优异的循环稳定性。此外,graphene@Zn锌离子混合电容器在1 A g-1的循环寿命达到至少10000次,比裸Zn箔的对称电池高出200倍。更重要的是,石墨烯可抑制循环过程中副产物的形成。总的来说,石墨烯涂层取得了优异的性能,这为锌离子混合超级电容器大规模生产提供了一个可靠的策略。

关键词：炭材料超级电容器锌离子混合超级电容器石墨烯电极结构设计

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大气压针—环式介质阻挡放电等离子体射流源的电极结构设计和特性研究

大气压针—环式介质阻挡放电等离子体射流源的电极结构设计和特性...

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作者：洪义大连理工大学

学位级别：博士

与传统的大气压非平衡等离子体装置相比,大气压冷等离子体射流装置具有以下几个优点：(1)等离子体射流形成于开放的空气环境中,而不是局限在窄小的放电空间；(2)无论是直接处理还是间接处理,都能使大部分寿命短暂的活性粒子在消失之前,... 详细信息

与传统的大气压非平衡等离子体装置相比,大气压冷等离子体射流装置具有以下几个优点：(1)等离子体射流形成于开放的空气环境中,而不是局限在窄小的放电空间；(2)无论是直接处理还是间接处理,都能使大部分寿命短暂的活性粒子在消失之前,到达被处理物体的表面；(3)对被处理物体的几何形状和尺寸没有限制：(4)通过移动等离子体射流装置,能够对被处理物体进行三维处理。此外,大气压冷等离子体射流秉承了大气压非热平衡等离子体的优良特点,富含了大量的化学活性粒子如羟基、氧原子等,并且气体温度只有几百K,在极端非平衡条件下气体温度甚至接近室温。因此,在生物医学应用、材料表面改性、薄膜沉积、刻蚀等众多工业应用领域受到了广泛的关注,已成为国际上的研究热点。设计和改进大气压冷等离子体射流装置、诊断等离子体射流的特性、完善等离子体射流的诊断方法等,是目前等离子体科学与工程技术研究中的重要方向。因此,本文以大气压冷等离子体射流装置的结构设计和特性诊断作为研究重点,开展了以下工作： 1.设计了一种螺环-环式电极结构的大气压沿面介质阻挡放电Ar冷等离子体射流装置,并对其进行了电学和光学特性诊断。结果表明：该等离子体射流的有效功率和气体温度相对较低,并且有效功率、氮分子转动温度和振动温度、电子激发温度、氧原子密度、氮分子密度和平均电子密度随峰值电压的增大而增大,其中氧原子密度、氮分子密度和平均电子密度的数量级分别达到了1016cm-3、1016cm-3和1012cm-3。 2.设计了一种管-环式电极结构的大气压沿面介质阻挡放电Ar冷等离子射流装置。该等离子体射流装置是对螺环-环式电极结构等离子体射流装置进行改进,增强轴向电场而设计得到。通过电学和光学特性诊断,发现该等离子体射流的有效功率低、放电空间电场强度大、电子温度高,并且氮分子振动温度、电子激发温度、氧原子密度和平均电子密度明显大于螺环-环式电极结构等离子体射流,其中氧原子密度高出约34%。 3.设计了一种针-管-环式电极结构的大气压介质阻挡复合放电Ar冷等离子体射流装置。该等离子体射流装置是在管-环式电极结构等离子体射流装置的管状高压电极里插入一根针状高压电极所得到。通过电学和光学特性诊断,发现该等离子体射流的传导电流峰值、有效功率、氮分子振动温度、电子激发温度、光谱强度、氧原子密度、氮分子密度和平均电子密度明显大于管-环式电极结构等离子体射流,其中氧原子密度高出约21%。 4.为了解决前面三种介质阻挡放电等离子体射流装置在介质内点燃等离子体的缺点,设计了一种针-环式电极结构的大气压介质阻挡放电Ar冷等离子体射流装置,并对其进行了电学和光学特性诊断。结果表明：该等离子体射流装置能够在较低电压下,直接在装置的外部产生等离子体射流,并且具有针尖处电场强度大、气体温度相对较低、氧原子密度数量级达到1016cm-3等特点。 5.在针-环式电极结构的大气压介质阻挡放电Ar冷等离子体射流装置的基础上,设计了一种针-环式电极结构的大气压介质阻挡放电Ar/O2冷等离子体射流装置,并对其进行了电学和光学特性诊断。结果表明：该等离子体射流装置能够在氧气对氩气的体积比高达12.5%的Ar/O2混合气体中稳定放电,并且具有针尖处电场强度大、电子温度和电子能量高、气体温度接近室温、化学活性氧原子多等特点。此外,对亚甲基蓝溶液进行了降解实验,结果表明亚甲基蓝溶液的降解效率达到了90%以上。 6.利用针-环式电极结构大气压介质阻挡放电等离子体射流装置,实现了大气压介质阻挡放电空气冷等离子体射流。通过电学和光学特性诊断,发现该空气冷等离子体射流装置能够在静止和流动两种空气环境下,产生空气冷等离子体射流,并且针尖处电场强度大、电子温度和电子能量高、射流长度长、气体温度接近室温、化学活性粒子种类和数量多等特点。

关键词：介质阻挡放电大气压冷等离子体射流电极结构设计特性诊断

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纤维素基高负载柔性电极结构设计及其超级电容器应用研究

纤维素基高负载柔性电极结构设计及其超级电容器应用研究

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作者：陈儒维华南理工大学

学位级别：博士

近年来,柔性电子在可穿戴设备、显示、传感、医疗等领域表现出极具前景的应用价值。柔性电子的发展和应用依赖于与之相匹配的、能够经受机械形变的柔性储能设备的发展。柔性超级电容器由于低成本、高安全性、长循环寿命和高功率密度在... 详细信息

近年来,柔性电子在可穿戴设备、显示、传感、医疗等领域表现出极具前景的应用价值。柔性电子的发展和应用依赖于与之相匹配的、能够经受机械形变的柔性储能设备的发展。柔性超级电容器由于低成本、高安全性、长循环寿命和高功率密度在众多电化学储能设备中脱颖而出,成为柔性电子理想的储能器件。同时,在当下能源、环境和资源问题的背景下,将绿色生物质资源代替传统化石资源用于开发柔性超级电容器材料不仅能够实现生物质资源的高附加值利用、解决资源问题,而且对于环境和能源的可持续发展具有非常重要的意义。在众多生物质资源中,纤维素来源的纤维素织物由于其独特的三维网络状结构、成熟的纺织制备工艺、优异的柔韧性和可穿戴性,成为柔性超级电容器理想的绿色和可持续的柔性基底。但受制于纤维素织物表面光滑和低比表面积,以及纳米活性材料易团聚等问题,使得活性材料负载量低且电子/离子传输困难,导致纤维素基柔性电极整体能量密度低。本论文以纤维素织物为柔性基底,从基底构效关系、界面修饰、电极结构设计、活性材料开发等角度研究了活性材料的负载和高效利用,获得了高能量密度的高负载纤维素织物基柔性电极。主要包括以下内容: （1）从原料特性和材料结构特征对比分析了纤维素织物和纤维素纸作为柔性基底的构效关系。相比于纤维素纸,纤维素织物凭借高结晶度的原料特征和独特的纺织结构,通过简单的碳化就能转化为具备优异机械性能和高导电性的（6.02Ω）柔性基底。以碳化纤维素织物为柔性基底,研究了Mn O2赝电容型纳米材料的负载。制备得到的Mn O2/碳化纤维素织物电极展现出1713.5 m F cm-2的高面电容,表明纤维素织物在柔性超级电容器基底中具有良好的应用潜力。但也存在活性材料聚集和电化学性能难以进一步提升的局限。（2）以纤维素织物为柔性基底,为了解决上述局限性问题,提出了一种针对于基底的多功能界面修饰方法。基于多巴胺的氧化聚合反应对纤维素织物界面修饰,在纤维素织物上原位构建了多功能的聚多巴胺界面层。研究了具有优异粘附性的聚多巴胺界面作为界面粘合剂对氧化石墨烯的负载。黏附性的聚多巴胺界面能够增强纳米材料和纤维素基底间的结合力和相容性。通过碳化,聚多巴胺界面转化为多孔氮掺杂碳界面,在显著提升电极整体的比表面积(347.6 m2 g-1)的同时,能够增加界面导电和增强电极电化学活性。基于这种多功能的界面修饰,实现了具有显著增加电化学性能的纤维素织物柔性电极。（3）提出了以上述多功能界面修饰的纤维素织物为多孔框架负载一维碳纳米材料的电极结构设计方法,来制备高电化学性能的高负载双电层柔性电极。利用电泳沉积,研究了碳纳米管和碳纳米纤维在多孔框架内的负载和分散。高比表面积的框架为一维碳纳米材料的负载和分散提供了足够的空间,改善了一维碳纳米材料的堆积方式,使得电极能够在高负载下(30.1 mg cm-2)也能保持电极的多孔性。从而实现电极在高负载下快速的电子/离子传输动力学,得到具有优异电化学性能的高负载纤维素织物基柔性电极。（4）基于上述电极结构设计方法,利用多功能界面修饰的纤维素织物为多孔框架负载导电聚合物纳米材料以制备高电化学性能的高负载赝电容柔性电极。利用电泳沉积和原位聚合方法,研究了聚吡咯纳米管和聚苯胺纳米材料在多孔框架内的负载和分散。高比表面积的氮掺杂碳界面为导电聚合物的负载和分散提供足够空间的同时,氮掺杂的碳基体能够促进界面电子传输和导电聚合物的稳定性。成功制备得到具有优异电化学性能的的高负载纤维素织物基柔性电极。（5）基于上述界面修饰结合纳米材料负载的结构设计方法,提出了一种高效的活性材料开发结合电极结构设计的协同策略。以低成本的尿素和可再生的木质素磺酸盐作为原料,通过一步牺牲模板法制备得到N/S共掺杂类石墨烯碳纳米材料。然后以界面修饰的纤维素织物为多孔框架原位生长N/S共掺杂类石墨烯碳,得到一种独特的石榴状结构。在石榴状结构中,N/S共掺杂类石墨烯碳纳米网络为电子传输提供了连续的高导电通路。多孔的框架提供了足够的空间来容纳N/S共掺杂类石墨烯碳,能够在高质量负载下保持多孔性来促进电解质离子迁移。受益于N/S共掺杂类石墨烯碳和石榴状结构协同的优势,制备得到的电极在高负载下(19.5 mg cm-2)表现出高面电容、高质量比电容和优异循环稳定性。

关键词：柔性超级电容器柔性电极纤维素织物高负载电极结构设计

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超厚致密电极结构设计及高体积和面容量的锂/钠/钾离子电池研究

超厚致密电极结构设计及高体积和面容量的锂/钠/钾离子电池研究

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作者：刘仲刚广东工业大学

学位级别：博士

近几十年来,发展高能量密度的储能系统以满足能源供应在通信设备、高耗能电子设备、智能电网和电动汽车等领域的实际应用需求具有重要的现实意义。传统电极材料由于振实密度较低,电极结构疏松,电池系统需要较大的空间体积,这使得耗电设... 详细信息

近几十年来,发展高能量密度的储能系统以满足能源供应在通信设备、高耗能电子设备、智能电网和电动汽车等领域的实际应用需求具有重要的现实意义。传统电极材料由于振实密度较低,电极结构疏松,电池系统需要较大的空间体积,这使得耗电设备难以设计得更精巧,降低了电子器件的便携性。同时,电极系统较低的面积负载量也难以实现储能系统的长续航能力。对于合金化负极材料（例如:Si和Sb）而言,体积膨胀严重（>300%）,容易从集流体脱落,限制了合金化负极材料的大规模应用。对电极结构进行设计,更充分高效地利用电极空间,实现电极的超厚致密化储能,可以获得电极材料最大的体积容量和面容量,但是必须要克服电极厚度增加引起滞后的离子和电子扩散动力学问题,以及活性材料脱落等问题。提高储能系统的体积和面积容量,实现电极系统的长时间续航,成为了能源储存领域的研究重点。Ti3C2Tx MXene作为一种新型的类似石墨烯的二维材料,由于其类金属性能,较宽的层间距,较低的扩散能垒,以及良好的可扩展性,逐渐的在能源储存领域得到应用。基于以上研究热点,本论文主要对电极结构进行设计,利用石墨烯能将电极材料液相自组装成三维结构并能收缩致密的原理,制备出一系列石墨烯包封结构的超厚致密电极,并在锂/钠/钾离子电池领域开展研究,系统地对超厚致密电极的动力学行为进行探索,采用原位透射电子显微镜（In-situ TEM）,非原位扫描电子显微镜（Ex-situ SEM）以及多种电化学机理表征方式,共同揭示电化学性能与超厚致密电极结构之间的构效关系,主要研究内容如下:（1）以钠离子电池正极材料Na3V2（PO4）3为研究对象,利用少量石墨烯能将Na3V2（PO4）3致密的原理获得具有三维导电网络结构的高致密(2.7 g cm-3)和高电导(313S m-1)的石墨烯包封Na3V2（PO4）3致密块体（HD-NVP@G）,并构建出一系列超厚致密结构的HD-NVP@G电极。在电极负载量为12.2 mg cm-2时,其体积容量高达250.1 mAh cm-3。超厚致密的HD-NVP@G电极厚度最高可以到达492μm(载量:120 mg cm-2),并显示出9.3 mAh cm-2的面容量。同时,对超厚致密HD-NVP@G电极的离子扩散、电子传导等动力学行为进行探究,揭示了超厚致密电极优异的电化学性能来源于3D高导电的石墨烯包封NVP网络结构,保持了良好的电子/离子扩散动力学和电极结构的稳定,并且超厚致密电极结构也赋予了电极材料高的体积比容量。（2）选用商业化的磷酸铁锂（LiFePO4）和石墨（Graphite）证明超厚致密电极在锂离子电池领域的实际应用潜力。利用少量石墨烯能将LiFePO4或石墨致密的原理,制备出致密结构的石墨烯包封LiFePO4致密块体（HD-LFP@G）和石墨烯包封Graphite致密块体（HD-Graphite@G）,并匹配出超厚致密结构的HD-LFP@G//HD-Graphite@G全电池。超厚致密结构HD-LFP@G电极厚度最高可以达到623μm(载量:152 mg cm-2),并呈现出21 mAh cm-2的高面容量。超厚致密结构的HD-LFP@G//HD-Graphite@G全电池实现了致密化储能,在HD-LFP@G作为正极材料面载量为75 mg cm-2时,全电池依旧显示出9.4 mAh cm-2的高面容量。证明了超厚致密电极也能使全电池具有高的体积容量和面容量。（3）选用商业Si负极为研究对象,通过利用Ti3C2TxMXene和石墨烯双重封装Si结构,能有效缓冲Si严重的体积膨胀和增加电子导电性,以及利用少量石墨烯作为自组装剂能将MXene封装Si结构致密的原理,获得致密结构的HD-Si@Ti3C2Tx@G块体,其密度可达到1.6 g cm-3。致密结构的HD-Si@Ti3C2Tx@G电极压实密度可达到2.0g cm-3,并呈现出优异的体积容量和面容量。HD-Si@Ti3C2Tx@G电极在0.1 A g-1电流密度下最高可达到5206 mAh cm-3高体积比容量。在面载量为14 mg cm-2时,呈现17.9mAh cm-2高面容量。原位透射电子显微镜、非原位扫描电子显微镜以及系统的动力学分析共同揭示超厚致密Si电极优异的体积和面积性能来源于MXene和石墨烯形成的3D导电和弹性网络构成的双封装Si结构,可以提供快速的电子和离子转移,有效的体积缓冲,即使构建成厚密电极,也具有良好的电解液渗透性、电极结构稳定性,并使超厚致密结构的Si保持了高的体积容量和面容量。（4）在钾离子电池研究领域,选用金属Sb为研究对象,首先将Sb纳米颗粒原位生长在高导电的Ti3C2TxMXene基底上,并通过引入少量石墨烯作为自组装剂,并能将Sb@MXene致密的原理,获得Ti3C2Tx MX

关键词：电极结构设计锂/钠/钾离子电池超厚致密电极高体积容量/面容量储能机制

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抗CO电极结构设计

抗CO电极结构设计

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在以重整气为燃料的质子交换膜燃料电池中，抗CO催化剂虽然具有一定的抗CO能力，但对H的活性较差，电池性能偏低。设计出一种复合电极结构，能够在抗CO催化剂功能的基础上提供更高的电池性能。这种电极具有复合催化层的结构。所形成的... 详细信息

标准号: 0400650046

在以重整气为燃料的质子交换膜燃料电池中，抗CO催化剂虽然具有一定的抗CO能力，但对H<,2>的活性较差，电池性能偏低。设计出一种复合电极结构，能够在抗CO催化剂功能的基础上提供更高的电池性能。这种电极具有复合催化层的结构。所形成的复合催化层含两个功能层，一层采用抗CO催化剂，它可以吸附和氧化燃料气中大部分的CO。另一层采用超低担量的碳载铂催化剂，可以提供较高的电池性能。整个复合电极采用的催化剂担量与常规电极相同，利用其巧妙的结构设计提高了催化剂在含CO的燃料中的利用率。经扫描电子显微镜（SEM）测试表明复合电极结合良好。在电池的测试中这种结构电极在同样测试条件下的抗CO能力高于采用抗CO催化剂制备的常规结构电极，并提供了更高的电池性能。长时间连续运行复合催化层不发生分层，电池性能稳定。所采用的催化剂总担量与常规电极相同，不会提高电极成本。具有良好的应用前景。

关键词：质子交换膜燃料电池电极结构设计抗CO电极复合电极结构

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射频组织焊接散热电极的创新结构设计与实验验证

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生物医学工程研究 2022年第3期41卷 301-307页

作者：陈留晓陈通涂良勇涂明玉毛琳宋成利上海理工大学健康科学与工程学院教育部微创医疗器械工程研究中心上海200093

在射频组织焊接中,热损伤过大会导致组织坏死,影响术后恢复,为减少热损伤,需要有效地降低热扩散。本研究设计了一种采用空气强制对流方式散热的新型组织焊接电极,建立了有限元模型并对其散热性能进行分析,同时采用猪小肠进行离体组织焊... 详细信息

在射频组织焊接中,热损伤过大会导致组织坏死,影响术后恢复,为减少热损伤,需要有效地降低热扩散。本研究设计了一种采用空气强制对流方式散热的新型组织焊接电极,建立了有限元模型并对其散热性能进行分析,同时采用猪小肠进行离体组织焊接实验,验证散热电极的可行性和有效性。有限元分析结果显示,普通平板电极焊接温度为91.3℃,热损伤范围1.40 mm,散热电极温度61℃,热损伤范围0.77 mm;离体实验结果显示,平板电极温度为88.5℃,热损伤范围1.27~2.84 mm;散热电极温度为64.9℃,热损伤范围0.88~1.76 mm。仿真与离体实验结果均表明,在射频组织焊接电极处增加散热装置,可以有效降低焊接温度,减少组织热损伤。因此,该散热装置对促进电极散热,减少热量在组织中的聚集具有显著作用。本研究结果为射频组织焊接电极结构的优化与设计提供了新的思路和方法。

关键词：射频能量消化道重建热损伤分布多物理场建模对流换热电极结构设计

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术中乳腺癌灶边缘界定的电极及测量方案

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天津大学学报 2008年第3期41卷 321-325页

作者：王超肖亚苏杜大莉孙宏军王化祥天津大学电气与自动化工程学院天津300072

在保乳手术中确定癌灶边缘具有重要意义.根据癌组织与正常乳腺组织阻抗特征不同的特点,设计了3种测量阻抗的电极,ANSYS有限元仿真分析得出弧形电极性能较优的结论.采用弧形电极对动物组织进行实验,验证了仿真结果,并发现阻抗虚部的频率... 详细信息

在保乳手术中确定癌灶边缘具有重要意义.根据癌组织与正常乳腺组织阻抗特征不同的特点,设计了3种测量阻抗的电极,ANSYS有限元仿真分析得出弧形电极性能较优的结论.采用弧形电极对动物组织进行实验,验证了仿真结果,并发现阻抗虚部的频率特性具有良好的组织区分能力.该方法为在术中快速判定癌灶边缘提供了技术手段,可减少术中等待时间,从而减轻病人心理和生理的痛苦.

关键词：生物电阻抗测量技术乳腺癌术中癌灶边缘界定电极结构设计

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铜基电极表界面调控及其电催化二氧化碳还原性能研究

铜基电极表界面调控及其电催化二氧化碳还原性能研究

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作者：钟洋北京化工大学

学位级别：博士

电化学催化CO2还原为有机小分子,是实现CO2资源化利用、减少大气中CO2含量、缓解“温室效应”的重要途径之一,是建立新的碳资源平衡体系的一个重要环节。电催化CO2还原反应涉及气液固三相以及多电子转移过程,对电极设计提出了新的要求... 详细信息

电化学催化CO2还原为有机小分子,是实现CO2资源化利用、减少大气中CO2含量、缓解“温室效应”的重要途径之一,是建立新的碳资源平衡体系的一个重要环节。电催化CO2还原反应涉及气液固三相以及多电子转移过程,对电极设计提出了新的要求。铜是唯一能够电催化CO2还原生成C1和C2+产物的金属,对其催化选择性的调控具有重要科学意义。目前,Cu基催化剂的研究集中在催化剂的尺寸、组成、暴露晶面以及化学价态等方面对CO2电还原催化性能的影响,但是对获得高选择性、高催化活性的催化剂仍不理想,对催化机制的认识仍然模糊。同时,基于电极/电解液界面局部变化缺乏研究,对CO2气体和反应产物在电极气-液-固界面的传输特性和过程缺乏认识。因此,如何清晰地认识CO2电催化反应过程,开发高效、稳定的催化剂,设计理想的传质扩散电极,提高催化效率,对于CO2电还原的发展起到重要作用。基于此,本课题针对高效CO2电还原催化剂和电极的开发,主要集中在两个方面进行研究,一方面是电极/电解液界面的调控,另一方面是催化剂的表面原子结构和电子结构的调控。在电极/电解液界面的调控中,通过研究表界面CO2、电子、离子通路,探究电极/电解液界面局部电荷传递和反应物料的反应动力学机制,建立微观材料界面和宏观电极界面与CO2还原路径的构效关系。在催化剂的表面调控中,以铜箔作为基底,通过液相氧化和原位还原,对铜箔表面的晶面和颗粒尺寸重构;通过循环伏安法原位构筑Cu2S-Cu2O/Cu,原位还原引起铜催化剂晶体结构重建,引入界面应力,从而调控对特定中间体的选择性吸附。具体研究内容如下:(1)季铵盐阳离子表面活性剂修饰电极/电解液界面改变CO2还原反应路径,调节CO2分子在电极表面的扩散传质。利用季铵盐阳离子表面活性剂中N原子和铜的相互作用,可以调节催化剂表面的电子结构,进而改变CO2还原反应路径;利用其疏水端和CO2分子的相互作用,使得CO2分子能够在电极表面快速聚集,提高CO2分子在电极表面的覆盖度。该策略适用于Cu、Sn、Zn等多种电极,证明了该方法的普适性,为后续开发具有高活性、高选择性的电极用于其他有气体消耗的电催化反应如氢氧化、氧还原、氮还原等提供了新的思路。(2)铜箔表面的氧化和原位的电化学循环伏安还原法有效调控颗粒尺寸和晶面,提升CO2还原制甲烷。针对CO2还原制甲烷催化剂表面对*CO和*H的相对强弱的需求,利用简单液相氧化反应结合电化学循环伏安技术,开发了一种调控Cu催化剂尺寸和晶面的新方法。合成的铜催化剂具有(111)晶面择优取向,颗粒尺寸得到控制,抑制了 HER副反应,提高了甲烷的法拉第效率。(3)表面重构铜原子催化剂提升CO2还原生成乙烯的选择性。针对铜催化剂选择性差,析氢反应严重的问题,利用硫和氧原子来调节铜原子的配位环境,原位的电化学还原引入了晶格拉伸应力,实现对反应中间体*CO,*COOC反应自由能的调控;合成条件的优化能够控制(100)晶面的优先取向。重构铜原子抑制了HER反应,表现出优异的C2+产物尤其是乙烯的选择性。

关键词：电极结构设计表界面调控二氧化碳还原扩散传质构效关系

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金属氧化物纳米阵列结构的合成及其超电容性能的研究

金属氧化物纳米阵列结构的合成及其超电容性能的研究

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作者：郭迪湖南大学

学位级别：博士

随着日益增长的移动电子设备对能源的需求,作为电化学储能元件,超级电容器因其快速充放电,高功率密度,长循环寿命和较低的成本,受到了广泛的关注。然而较低的能量密度限制了超级电容器在许多重要领域的应用。为了克服这一缺陷,研究者致... 详细信息

随着日益增长的移动电子设备对能源的需求,作为电化学储能元件,超级电容器因其快速充放电,高功率密度,长循环寿命和较低的成本,受到了广泛的关注。然而较低的能量密度限制了超级电容器在许多重要领域的应用。为了克服这一缺陷,研究者致力于提升超级电容器的能量密度,使其达到电池的水平。一种行之有效的方法是在导电基底上生长金属氧化物纳米阵列结构,直接作为无粘结剂的集成化电极。这样的设计在提高比容量,改善循环性能以及获得良好的倍率性能方面,具有突出的优势。因为阵列电极具有较为独特的几何结构特点。较高的比表面积提供了更多的活性位点,与基底材料保持紧密接触的纳米阵列可为电子的快速传递提供有效的通道,阵列单元之间的空隙有利于电解液离子扩散进入电极内部,复合核壳阵列可以发挥不同组分之间的协同作用。本文的研究目标在于采用简单环保的水热法合理设计不同种类的金属氧化物纳米阵列结构,并系统地研究阵列的生长过程以及不同阵列结构对性能的影响。研究它们在超级电容器应用方面的性能优势。研究内容主要包括以下几点:（1）在本章,我们报道了一种简单的无模板水热法在泡沫镍基底上大面积合成CoMoO4纳米片阵列,CoMoO4纳米片阵列的形貌通过扫描电镜和透射电镜来表征,纳米片的晶相结构通过XRD测试确定。通过一系列改变反应时间的实验,研究CoMoO4纳米片阵列的生长过程,推测其形成机理。将CoMoO4纳米片阵列直接作为无粘结剂电极应用于超电容的性能测试,CoMoO4纳米片阵列表现出非常好的电容特性。在4 m A cm-2电流密度下,纳米片阵列的比容量高达1.26 F cm-2。在12 m A cm-2电流密度下,4000次循环保持率为79.5%,其性能远优于CoMoO4粉体材料。这主要归因于CoMoO4完全可逆的电化学属性和纳米片阵列低电阻多通道的结构特点。（2）一种简单可行的无模板水热法用于在泡沫镍基底上合成NiMoO4纳米线阵列,并构建高性能超级电容器。所制备的NiMoO4纳米线阵列在大电流密度(112m A cm-2即74.7 A g-1)下,表现出很高的比容量(1.96 F cm-2即1308 F g-1),并且具有良好的倍率性能和循环稳定性。这样突出的电容性能是因为一维纳米线阵列的电极结构,以及双金属氧化物中Ni与Mo两种元素的协同作用。我们的工作证实了合理设计新颖的先进电极材料的可行性,而且电极合成思路与设计理念,适用于在导电基底上大面积构建其他二元、三元金属氧化物阵列结构,作为高性能超级电容器的电极材料。（3）通过低成本绿色环保的水热法,成功地在柔性碳布基底上生长NiMoO4纳米线阵列,并直接用于超级电容器性能测试。碳布上的NiMoO4纳米线阵列在电化学测试中,具有较高的比容量。在电流密度为5 m A cm-2时,比容量为1.27 F cm-2(1587 F g-1)。在电流密度提高至30 m A cm-2时,比容量保持在0.76 F cm-2(951 F g-1)。而且,它具备良好的循环能力（在4000次充放电循环后,依然保持初始容量的76.9%）。我们将碳布上的NiMoO4纳米线阵列构建成对称的双电极电容器元件进行测试,最大电压可达到1.7 V,同时获得较高的能量密度(70.7Wh kg-1)和功率密度(在14.1 Wh kg-1能量密度下,功率密度为16,000 W kg-1)。这些研究结果表明,钼酸镍纳米线阵列具有较大的比表面积,结合柔性碳布基底,为实用型超级电容器提供了广阔的前景。（4）我们通过高锰酸钾与碳的氧化还原反应,在碳布上原位合成了有序的MnO2纳米片阵列,运用SEM、TEM、XRD、TGA等多种手段表征其微观形貌结构。并通过对水热反应时间的调控,研究MnO2纳米片阵列在碳布上的生长过程。研究结果表明,反应时间对MnO2纳米片阵列的形貌有很大的影响。进一步地,我们将该阵列直接应用于超级电容器电极,研究MnO2纳米片阵列的赝电容性能。该电极表现出较高的比容量(2.16 F cm-2,在电流密度为5 m A cm-2下)和较好的倍率性能,这归因于有序的阵列结构和MnO2纳米片阵列超薄片层与碳布之间的协同作用。3000次充放电循环后,MnO2纳米片阵列电极的循环保持率为61.4%。具有高比表面积的MnO2纳米片和高度有序的阵列结构,与柔性碳布基底相结合,为柔性电容器的构建和发展提供了良好的材料基础。（5）通过“两步法”水热反应,一种新颖的核壳复合结构NiMoO4@MnO2阵列在碳布上直接合成,并研究其超电容性能。NiMoO4纳米线阵列和MnO2薄纳米片的协同作用,大大提高了电容性能。NiMoO4@MnO2阵列在电流密度为8 m A cm-2时,比容量为3.90 F cm-2。在电流密度提高至24 m A cm-2时,比容量保持在3.22 F cm-2。

关键词：金属氧化物阵列纳米材料电极结构设计电化学活性能量存储复合材料超级电容器

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Li6PS5Cl基全固态锂离子电池的高载量正极极片制备与性能研究

Li6PS5Cl基全固态锂离子电池的高载量正极极片制备与性能研究

引用

作者：申华清中南大学

学位级别：硕士

随着电动汽车和大规模储能系统的快速发展,社会对于高安全性及高能量密度锂离子电池的需求越来越大,采用硫化物固态电解质的全固态锂离子电池因其优越的综合性能而备受关注。当前硫化物全固态电池研究中,通常采用相对较低的正极活性物... 详细信息

随着电动汽车和大规模储能系统的快速发展,社会对于高安全性及高能量密度锂离子电池的需求越来越大,采用硫化物固态电解质的全固态锂离子电池因其优越的综合性能而备受关注。当前硫化物全固态电池研究中,通常采用相对较低的正极活性物质负载量(<1.5 m Ah cm),但是为了提升电池能量密度,必须开发高载量正极。然而,随着负载量的增大,离子和电子在电极内部的传输距离延长,反应动力学变差,进而降低活性物质的利用率。针对以上问题,本文以LiPSCl(LPSC)硫化物固态电解质和Li(NiCoMn)O(NCM811)正极活性物质为研究对象,对高载量正极极片进行设计以提高电子/离子的传输速率,从而提升电化学性能,主要研究内容与成果如下:(1)系统研究了不同形貌的导电碳对LPSC稳定性以及不同负载量正极极片性能的影响。结果表明LPSC的分解反应与导电碳的形态和分散状态相关,比表面积较小以及分散状态较均匀的导电碳所诱导的LPSC分解反应程度较低。尽管通过添加导电碳所构建的电子传输网络有利于电子传输,但在低负载条件下,由于LPSC分解所导致的不利影响占据主导地位,导电碳的引入对电池性能起负效应;而在高质量负载下,引入导电剂所带来的电荷转移动力学提升占据主导地位,此时导电碳的引入对电池性能起到正效应。(2)采用双层涂覆工艺对高载量正极极片内部的导电碳分布实施分级调控。结果表明,在控制导电碳含量不变的前提下,集流体侧富集导电碳的高载量正极(NCM811负载量为37 mg cm)与集流体之间的电子传输得到增强,同时在靠近电解质层侧,较低含量的导电碳所诱导的电解质分解反应程度较低,有效降低对Li传输的阻碍作用。优化导电碳的梯度分布可以减小电荷载流子的传输势垒,从而降低正极极片内部极化。25℃条件下,所优化的正极极片在0.2C倍率下(1.25 m A cm)可发挥出157.6 m Ah g的放电比容量和5.6m Ah cm的面容量,循环100圈后容量保持率为87.85%。(3)采用干法电极工艺制备了基于聚四氟乙烯(PTFE)粘结剂的高载量正极极片,消除了溶剂对硫化物电解质的影响。结果表明纤维化的PTFE粘结剂能够有效减小对电极内部电荷传输的阻碍作用,同时使极片具有优异的机械性能。此外,PTFE和纤维状的导电碳气相沉积纤维(VGCF)之间会产生协同效应,PTFE会部分黏附在VGCF表面,在一定程度上隔绝了VGCF和LPSC的接触,进一步降低电解质的分解反应程度。在此基础上,进一步对PTFE含量进行优化,25℃下,所优化PTFE含量的高载量正极极片(NCM811负载量为35 mg cm)在0.2 C倍率下(1.15 m A cm)可以发挥出164.7m Ah g的放电比容量和5.76 m Ah cm的面容量,200圈循环后的容量保持率为78.58%。图54幅,表3个,参考文献153篇

关键词：硫化物固态电解质全固态电池电极结构设计高载量正极极片

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