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锂离子电池正极材料Li(Ni_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3))O_2电极过程动力学研究

人工晶体学报 2012年第1期41卷 200-203,220页

作者：刘伶关昶张乃庆孙克宁吉林化工学院化工与材料工程学院吉林市132022 哈尔滨工业大学科学研究院哈尔滨150001

采用共沉淀法制备锂离子电池正极材料Li(Ni1/3Co1/3Mn1/3)O2,通过循环伏安法和电化学交流阻抗分析,探讨了锂离子在LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2中嵌入和脱出的机制。循环伏安测试结果表明,LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2材料结构中不存在John-teller效应,... 详细信息

采用共沉淀法制备锂离子电池正极材料Li(Ni1/3Co1/3Mn1/3)O2,通过循环伏安法和电化学交流阻抗分析,探讨了锂离子在LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2中嵌入和脱出的机制。循环伏安测试结果表明,LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2材料结构中不存在John-teller效应,从而抑制了电极材料和电解液之间的副反应。电化学交流阻抗测试结果表明,随着电压的升高Rct(电荷转移电阻)值逐渐减小,而随着循环次数的增加Rct值逐渐增大。

关键词：锂离子电池正极材料 Li(Ni1/3Co1/3Mn1/3)O2 电极过程动力学

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Li<,3>V<,2>（PO<,4>）<,3>的改性及其电极过程动力学研究

Li<,3>V<,2>（PO<,4>）<,3>的改性及其电极过程动力学研究

引用

作者：刘素琴中南大学

学位级别：博士

橄榄是结构的Li1-xFePO4和钠快离子导体(NASICON)型Li3V2(PO4)3等由PO4四面体和MO6八面体组成的具有3维结构的聚阴离子化合物因其高安全性、分别对应于其中的Fe2+/Fe3+和V3+/V4+相对于Li/Li+较高的电压等因素而成为锂离子电池正极材料... 详细信息

橄榄是结构的Li1-xFePO4和钠快离子导体(NASICON)型Li3V2(PO4)3等由PO4四面体和MO6八面体组成的具有3维结构的聚阴离子化合物因其高安全性、分别对应于其中的Fe2+/Fe3+和V3+/V4+相对于Li/Li+较高的电压等因素而成为锂离子电池正极材料的研究热点。以高安全性、高理论比容量的磷酸钒锂为对象，开展了下列几个方面的研究工作。\n 采用碳热还原法制得了具有单一结构的单斜Li3V2(PO4)3。系统地考察了煅烧温度、反应时间和原料中锂钒原子比等因素对产物的电化学性能的影响。结果表明，以碳热还原法制备Li3V2(PO4)3时，合成反应温度对样品的晶相组成具有较大的影响。优化后反应条件为：锂、钒、磷的物质的量的比例为nLi:nV:nP=3.05:2.0:3.0，煅烧温度800℃，煅烧时间24h。此条件下合成的样品在3.0～4.2V范围内，0.1C倍率的首次充电比容量达到131.0mAh·g-1，首次放电比容量130.0mAh·g-1，充放电效率达99.2％。经过20次循环后，放电容量为110mAh·g-1；对优化条件下的样品进行了表征以及结构模型的推断与分析，同时对样品在充、放电循环前后的晶胞参数进行了计算与比较。这一研究为合成具有电化学性能优良、结构单一的磷酸钒锂提供了重要依据。尤其对结构模型的分析尚未见他人报道。\n 基于低热固相反应的基本原理，采用低热固相法制备了Li3V2(PO4)3材料，对鳌合剂种类、热处理温度与时间、初始pH值等因素对样品的晶相组成及电化学性能的影响进行了研究。以柠檬酸为鳌合剂，当原料中锂、钒、磷的物质的量比为nLi:nV:nP=3.05:2.0:3.0时，700℃下煅烧8h样品具有优良的电化学性能。其首次充电比容量达到130.3mAh·g-1，首次放电比容量128.9mAh·g-1，充放电效率达98.5％。经过20次循环后，放电容量为127mAh·g-1。对所合成的样品与不同荷电状态的样品进行了x射线表征比较，在此基础上，对充、放电过程中样品的晶胞参数变化进行了分析，发现这一方法制备的样品在0.1C倍率下充、放电循环200次后，容量仍保持98％。首次采用这一方法制备了Li3V2(PO4)3，这一研究对磷酸体系其他材料的制备具有重要的借鉴意义。\n 针对Li3v2(PO4)3本征电导率低的缺陷，开展了提高材料的导电性的改性研究工作。体系包括：C、Ag以及C+Ag表面包覆，体相掺杂不同价态的阳离子如：过量的Li+、Mg2+、Cr3+、Ti4+和Ge4+等。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)分析等手段，结合充放电曲线、交流阻抗谱等分析了导电剂在材料中的存在状态与作用。研究表明，在碳含量≤16％时，随着碳含量增加，样品的循环性能，特别是高倍率循环性能得到改善。少量包覆Ag，也有利于材料电化学性能的改进，但Ag的添加量达到或高于6.9％时，会造成材料的过度团聚而降低其性能。通过元素分析，结合XRD、x射线光电子能谱(XPS)、7Li固体核磁共振(MASNMR)谱以及电化学性能分析，确定了不同掺杂阳离子均处于Li3V2(PO4)3材料的格点位置，因掺入杂质离子不同而可能处于材料中Li+或V3+的格点位置。Li+、Mg2+、等杂质离子的引入，有利于高倍率充、放电性能和循环寿命的提高，特别是Ti4+掺杂后形成的Li3-2x(V1-xTix)2(PO4)3晶体在x≥0.05时，其结构由α相向类γ相转变，显著提高其导电性能。首次将XPS和MASNMR等手段用于确定和分析Li3V2(PO4)3材料中杂质离子的格点位置和掺杂后的晶相变化，并通过电化学测试对上述分析结果进行了验证。\n 采用交流阻抗谱和循环伏安等电化学手段，研究了单斜结构Li3V2(PO4)3中锂离子的脱嵌过程，计算出Li+在其固相中的平均扩散系数位于10-8～10-9cm2·s-1数量级；采用阻塞电极研究了Li3-2x(V1-xTix)2-(PO4)3，绘制了阿仑尼乌斯曲线，并据此计算比较了不同掺杂量样品的活化能。对XRD结果进行Rietveld精修，发现Li3-2x(V1-xTix)2(PO4)3的结构向更稳定的γ相转变，使三个不同位置的Li均处于不完全占据状态，导致晶体中产生阳离子空穴，引起电化学性能变化。\n 根据Lix(V0.9Ge0.1)2(PO4)3材料的交流阻抗分析，计算了锂离子在材料固相中的扩散系数值为10-7～10-8cm2·s-1，比Li3V2(PO4)3提高了一个数量级。\n 基于体系活化能与扩散系数等数据的计算，对上述两种体系的电极过程动力学进行了分析，研究工作对材料性能的预测具有创新性。

关键词：磷酸钒锂碳热还原低热固相反应电化学性能电极过程动力学锂离子电池正极材料

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非均相电解Mn^(2+)的电极过程动力学研究

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电化学 1998年第3期4卷 273-279页

作者：胡万里苏彤郭威周定哈尔滨工业大学应用化学系

选择ＰｂＳｂＡｓ合金为研究电极，通过阳极极化曲线确定了非均相电解氧化Ｍｎ２＋电极过程机理，即为在阳极上存在液相和固相两个反应；并确定在４０％Ｈ２ＳＯ４介质中Ｍｎ（Ⅲ）／Ｍｎ（Ⅱ）体系的条件电极电势为０．８８６４Ｖ... 详细信息

选择ＰｂＳｂＡｓ合金为研究电极，通过阳极极化曲线确定了非均相电解氧化Ｍｎ２＋电极过程机理，即为在阳极上存在液相和固相两个反应；并确定在４０％Ｈ２ＳＯ４介质中Ｍｎ（Ⅲ）／Ｍｎ（Ⅱ）体系的条件电极电势为０．８８６４Ｖ．采用旋转圆盘电极研究得到在非均相电解ＭｎＳＯ４过程中电极过程控制步骤为电荷传递———浓度极化混合控制步骤，并确定了电极反应的动力学参数．

关键词：非均相电解电极过程动力学锰离子电极反应

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磷酸钒锂的合成和改性机制及其电极过程动力学研究

磷酸钒锂的合成和改性机制及其电极过程动力学研究

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作者：李世彩中南大学

学位级别：硕士

本文研究了用液相合成方法（Sol-Gel法）来制备Li3V2（PO4）3。系统地考察了煅烧温度、配位剂种类、反应时间和原料中锂钒比例等条件对产物组成及电化学性能的影响。结果表明，以n（Li）：n（V）：n（P）=3.2∶2∶3摩尔比在700℃下焙烧8... 详细信息

本文研究了用液相合成方法（Sol-Gel法）来制备Li3V2（PO4）3。系统地考察了煅烧温度、配位剂种类、反应时间和原料中锂钒比例等条件对产物组成及电化学性能的影响。结果表明，以n（Li）：n（V）：n（P）=3.2∶2∶3摩尔比在700℃下焙烧8h所得样品性能最佳。电流密度为0.1C时，样品首次放电比容量达129.8lmAh·g-1，经过100次循环后容量几乎没有衰减，仍保持在128mAh·g-1。X射线衍射研究表明合成单一Li3V2（PO4）3晶体所需温度比固相法低；结合最小二乘的计算给出了其晶胞参数和晶体结构在充放电时的变化过程。采用溶胶-凝胶法合成了Li3V2（PO4）3与非金属（C）、金属单质（Ag）和过渡金属离子(Mg2+，Cr3+，Ge4+和Ti4+)等掺杂材料，并研究了掺杂材料的充放电性质，循环性能及交流阻抗性质等。研究了纯相Li3V2（PO4）3化合物的电化学性能和锂离子的脱嵌过程，计算出Li+在其固相中的平均扩散系数(10-8～10-9cm2·S-1)；并研究了Li3V2（PO4）3的电极过程；对完全态和中间态两种类型的阻抗图谱提出不同等效电路模型并对结果进行了拟合；研究了Li3V2（PO4）3电极过程动力学以及新鲜电极界面在充放电过程中的变化特性。研究了掺Ti化合物Li3-2x(V1-xTix)2（PO4）3的结构特征和电化学性能。解释了掺杂后材料的前两个平台发生简并且平台趋于模糊的倾斜现象。差热分析（DTA）表明掺杂生成了更稳定的γ相产物。采用X射线衍射和Rietveld方法表征了化合物的晶体结构，结果表明三个不同位置Li的不完全占据导致晶体中产生阳离子空穴，从而引起材料结构和性能的变化。采用阻塞电极研究了Lix(V_(0.9Ge0.1)2（PO4）3（x=0.9～2.8）材料的电子电导率随温度的变化特性。绘制出阿仑尼乌斯曲线（Arrhenius），并以此计算出各样品的活化能。采用交流阻抗研究分析了锂离子在液相中迁移，锂离子在SEI膜中的迁移，电荷传递过程及锂离子在固相中的扩散等过程。分析了电极表面性质在充放电过程中的变化对电池电化学性能的影响。计算了锂离子在掺杂材料固相中的扩散系数，其值为10-7～10-8cm2·S-1，比纯相Li3V2（PO4）3提高了一个数量级，掺杂材料显示出更为优异的化学扩散性能。

关键词：锂离子电池电极过程动力学 Li3V2(PO4)3 溶胶-凝胶法

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葡萄糖电解的电极过程动力学研究

葡萄糖电解的电极过程动力学研究

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作者：李铁军华南理工大学

学位级别：硕士

该文采用恒电流电解方法研究了葡萄在石墨阳极上的氧化,在铅阴极和铅汞阴极上的还原工艺过程,并采用动电势扫描方法探讨了D-葡萄糖在铅和铅汞电极上的阴极还原的电极过程动力学规律.

关键词：恒电流电解动电势扫描方法电极电极过程动力学葡萄糖电解

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电化氧化4-甲基吡啶的电极过程动力学

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北京师范大学学报（自然科学版） 1960年第2期6卷 27-37页

关于4—甲基呲啶在6N 硫酸溶液中在 PbO2阳极上氧化的电极过程动力学还没有人研究过。为了着手这项工作,首先必须研究在硫酸溶液中在 PbO2阳极上氧的阳极发生机构。鉴于这一工作的重要性(因为它是铅蓄电池的理论基础。

关键词：电极过程动力学甲基吡啶过电位硫酸溶液铅蓄电池 Tafel 电流密度活化能标准氢电极毗陀

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付反应的电极过程动力学——氯化物溶液中氧化钌一氧化钛阳极上氧的发生

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氯碱工业 1979年第1期 70-74页

作者： Н.Я.бунэ Γ.А.Шиляева В.В.лосев 中国科学院吉林应用化学研究所

本文叙述一种动力学分析方法。通过对付反应速度与总电流密度关系的研究,可以获得付反应电极过程动力学的数据。利用气相色谱法研究氧发生的动力学,并测定在氯化物溶液中氧化钌——氧化钛阳极(OPTA)上氧发生的电流效率与电流密度的关系。

关键词：总电流密度塔菲尔斜率电流效率反应速度极化曲线氯化物卤化物电极过程动力学阳极氧化钌钌化合物

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电解加工多场耦合与电极过程动力学仿真研究

电解加工多场耦合与电极过程动力学仿真研究

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第16届全国特种加工学术会议

作者：吴明郭钟宁罗红平唐岳杨业成周超曲兴旺广东工业大学机电工程学院

提出了多场耦合模型,采用电极过程动力学方程,考虑阳极极化情况,针对钝性电解液的电解加工进行有效的模拟,通过分析加工间隙内的电场、流场与物质传递的情况,可精确的预测电解加工的形貌,使得该模型可用于电解加工的开发和优化中。对于... 详细信息

提出了多场耦合模型,采用电极过程动力学方程,考虑阳极极化情况,针对钝性电解液的电解加工进行有效的模拟,通过分析加工间隙内的电场、流场与物质传递的情况,可精确的预测电解加工的形貌,使得该模型可用于电解加工的开发和优化中。对于多场耦合模型及在电解加工中的应用,能有效地减少工艺试验前期的大量参数范围的选择与修正。

关键词：多场耦合电解加工电极过程动力学

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铜电极过程动力学应用基础理论研究

铜电极过程动力学应用基础理论研究

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作者：何建波李学良鲁道荣林建新合肥工业大学化工学院

该项目对铜在钝化、抛光和沉积三方面的电极过程动力学作了深入的研究，在国内首次发现铜表面钝化膜中的新物相CuO.HO；查明了一次、二次钝化膜的组成，测出了7个多重还原峰，提出亚铜氧化层吸附成相和溶解沉淀的机理和二次钝化膜机理... 详细信息

标准号: 0700070258

该项目对铜在钝化、抛光和沉积三方面的电极过程动力学作了深入的研究，在国内首次发现铜表面钝化膜中的新物相Cu<,2>O.H<,2>O；查明了一次、二次钝化膜的组成，测出了7个多重还原峰，提出亚铜氧化层吸附成相和溶解沉淀的机理和二次钝化膜机理。研究利用快速三角波、XPS和XRD谱等新手段，查明了瘤状铜沉积的机理，研究了中国铜矿中As、Sb、Bi的影响及其对策。成果有重要学术意义，对指导生产、提高铜产品质量有重要应用价值，具国内领先水平。

关键词：铜电极表面钝化膜电极过程动力学亚铜氧化层

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用小型电算机模拟测量电极过程动力学参数

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天津大学学报 1986年第3期 117-124页

作者：姚素薇郭凤来柯丽天津大学应用化学系天津大学应用化学系八三届毕业生上海邮电520厂

为实现解析法测量电极过程动力学参数,本文提出一简单的数学模型,采用BASIC语言编制源程序,由SHARP PC—1500型袖珍计算机计算。经对实际体系进行测定,并用交流阻抗法、旋转圆盘电极和恒电流暂态等多种测试方法进行验证;结果表明:使用... 详细信息

为实现解析法测量电极过程动力学参数,本文提出一简单的数学模型,采用BASIC语言编制源程序,由SHARP PC—1500型袖珍计算机计算。经对实际体系进行测定,并用交流阻抗法、旋转圆盘电极和恒电流暂态等多种测试方法进行验证;结果表明:使用上述数学模型配以计算机实现测量,具有操作简便、快速、准确且仪器设备简单等优点,适于实验室和工厂使用。

关键词：电极过程动力学计算机电流阶跃法可逆体系试选模拟测量

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