检索结果-内蒙古大学图书馆

中国农村水利水电 2025年第2期 45-49,59页

作者：冯一宸蒋苗彤胡惠舒刘小宁武汉大学水利水电学院湖北武汉430072

作为一种不可再生资源,磷在作物生长过程中有着不可替代的作用,而基于鸟粪石结晶法从废水中回收磷可以实现资源再利用,延长磷资源的使用寿命。以磷石膏堆场渗滤液废水为研究对象,系统研究了鸟粪石结晶法回收磷对温度(5~30℃)的响应优化... 详细信息

作为一种不可再生资源,磷在作物生长过程中有着不可替代的作用,而基于鸟粪石结晶法从废水中回收磷可以实现资源再利用,延长磷资源的使用寿命。以磷石膏堆场渗滤液废水为研究对象,系统研究了鸟粪石结晶法回收磷对温度(5~30℃)的响应优化,以期为大规模处理渗滤液,并回收废水中的磷,获取高品质鸟粪石肥料提供理论支持和数据支撑。研究结果显示,在Mg/N/P摩尔比为1/1/1的前提下,当温度为10℃时,渗滤液废水中的磷回收率最高,为77.5%,同时,结晶反应后废水pH也经历了最大的降幅(从8.8下降至5.86)。而随着结晶温度继续升高,磷回收率呈现显著的降低趋势。当温度为30℃时,磷回收率仅为35.6%。渗滤液中通过结晶作用形成的晶体粒径随着温度升高呈现增加趋势,在温度为30℃时晶体粒径最大,为68.2μm。X射线衍射和傅里叶红外光谱技术分析结果显示,不同温度条件下形成的晶体中鸟粪石纯度均较高,同时基本都存在少量磷酸钙。但是,温度越高,形成的晶体中的铵根离子含量越低。综上分析,在较低温度条件下(10~15℃)最适宜处理磷石膏渗滤液废水,经加碱处理后通过鸟粪石结晶法回收废水中的磷,可以在磷回收率、鸟粪石粒径和纯度等参数指标方面达到最佳的平衡。

关键词：磷石膏渗滤液磷回收鸟粪石温度粒径

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磷石膏渗滤液资源化处理技术工业应用实践与研究

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生态产业科学与磷氟工程 2025年第3期 78-84页

作者：周正唐杰林胡冬璞史伊蒙梁莎段华波袁书珊华中科技大学环境科学与工程学院长江流域多介质污染协同控制湖北省重点实验室云南天安化工有限公司湖北三峡实验室

磷石膏渗滤液具有高磷、高氟、高氨氮、高盐及强酸性等特征，在对土壤和水体造成污染的同时也具有极大的资源化利用价值。本研究利用三碱法分步反应定向辅助膜分离技术资源化磷石膏渗滤液中的N、P、F元素，同时推广该技术在工业上的应... 详细信息

磷石膏渗滤液具有高磷、高氟、高氨氮、高盐及强酸性等特征，在对土壤和水体造成污染的同时也具有极大的资源化利用价值。本研究利用三碱法分步反应定向辅助膜分离技术资源化磷石膏渗滤液中的N、P、F元素，同时推广该技术在工业上的应用。结果表明：利用CaO、NaOH和Na2CO3（三碱）分步调节pH，能够资源化渗滤液中的氨氮（NH3-N）、磷酸盐(PO43-)、氟化物（F-），同时降低膜进水端结垢离子对膜的影响；渗滤液经过三碱法预处理后，再通过膜法（超滤+纳滤+反渗透）进行深度处理，实现产水电导率<300μS/cm，溶解性固体质量浓度<250 mg/L，达到回用水标准；通过中试装置探究该系统的各单元水质、污泥组分、药剂费用、经济价值，为工业化应用提供基础数据。

关键词：磷石膏渗滤液资源化应用实践

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磷石膏渗滤液在不同渗漏运移模式下电阻率分布特征

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环境工程学报 2023年第2期17卷 682-691页

作者：刘家旭潘剑伟孙旭高健张成丽詹林贵州大学资源与环境工程学院贵阳550025 贵州大学喀斯特地质资源与环境教育部重点实验室贵阳550025 贵州省地质矿产勘查开发局111地质大队贵阳550008

为评估电阻率法监测磷石膏堆场渗滤液运移过程的有效性,首先采用自制电阻率四极装置测试渗滤液污染土的电性特征,随后针对表层单点渗漏、内部岩溶管道多点渗漏2种模型开展不同时段渗滤液运移监测物理模拟实验,并加入岩溶水进行空白对照... 详细信息

为评估电阻率法监测磷石膏堆场渗滤液运移过程的有效性,首先采用自制电阻率四极装置测试渗滤液污染土的电性特征,随后针对表层单点渗漏、内部岩溶管道多点渗漏2种模型开展不同时段渗滤液运移监测物理模拟实验,并加入岩溶水进行空白对照实验。结果表明,渗滤液及其污染土电阻率随渗滤液浓度增加呈递减趋势,且低浓度区间变化更为剧烈;在表层单点入渗过程中,渗滤液主要进行横向运移,并逐步形成漏斗状渗漏形态,而管道渗漏模式下渗滤液以四周扩散方式运移;加入岩溶水后,借助电阻率差异能够区分相同含水率下的污染区与未污染区;最后借助一种常用的电阻率法——高密度电法(ERT)对贵州省某磷石膏堆场进行实测,得到的低阻体范围与堆场位置存在较好对应关系,验证了前述实验结果。电阻率法可用于监测磷石膏堆场渗滤液在地表及地下管道内的渗漏过程及污染分布。

关键词：磷石膏渗滤液电阻率法电性特征渗漏扩散模型

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磷石膏渗滤液磷在不同类型土壤中的迁移转化规律研究

磷石膏渗滤液磷在不同类型土壤中的迁移转化规律研究

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作者：王波成都理工大学

学位级别：硕士

磷肥工业的发展产生了大量的磷石膏,但目前我国磷石膏的资源化利用率很低,磷石膏远未达到产用平衡,从而导致大量磷石膏堆存。堆存的磷石膏会产生大量具有高磷、高氟和低p H值等特性的磷石膏渗滤液,若磷石膏堆场防渗措施和渗滤液收集处... 详细信息

磷肥工业的发展产生了大量的磷石膏,但目前我国磷石膏的资源化利用率很低,磷石膏远未达到产用平衡,从而导致大量磷石膏堆存。堆存的磷石膏会产生大量具有高磷、高氟和低p H值等特性的磷石膏渗滤液,若磷石膏堆场防渗措施和渗滤液收集处理措施不完善,可能会导致磷石膏渗滤液中的污染物通过土壤包气带迁移至地下水中,对地下水环境造成严重污染。本研究以四川省磷石膏堆场聚集区三种典型土壤和磷石膏渗滤液中的特征污染物磷作为研究对象,采用静态吸附-解吸实验、动态土柱淋滤实验和模拟模型等研究方法,探讨了磷石膏渗滤液磷在三种类型土壤中的迁移转化规律及对地下水的污染风险。研究内容主要包括:三种类型土壤对磷的吸附-解吸特征及影响因素;磷石膏渗滤液磷在三种类型土壤中的迁移规律及形态转化特征;磷石膏渗滤液意外泄露情况下污染物磷穿过三种类型土壤包气带对地下水造成污染的风险预测。获得的主要结论如下:（1）采用静态吸附-解吸实验研究了不同类型土壤对磷的吸附-解吸过程,磷石膏渗滤液特征水质指标p H、F-和SO42-对吸附过程的影响以及不同类型土壤对实际磷石膏渗滤液磷的吸附特性。研究结果表明:准二级动力学模型和Freundlich等温吸附模型都能很好的描述三种类型土壤对磷的吸附过程,三种类型土壤对磷的吸附均是受化学作用控制的多相表面吸附和多层吸附;三种类型土壤对磷的吸附过程均是吸热反应;在三种类型土壤中石灰性潮土S02对磷的吸附固定能力最强,酸性潮土S01次之,中性紫色土S03对磷的吸附固定能力最差;在不同温度下三种类型土壤对磷的吸附量和解吸量均呈显著正相关关系;在p H值2.0～9.0范围内,酸性潮土S01和石灰性潮土S02对磷的吸附量随p H值的升高而减小,中性紫色土S03对磷的吸附量随p H值的升高而增大;在F-浓度0～200mg·L-1范围内,三种类型土壤对磷的吸附量都随F-浓度增大而逐渐减小;SO42-浓度对三种类型土壤吸附磷没有明显影响;磷石膏渗滤液的高氟低p H值特性降低了不同类型土壤对磷的吸附固定作用;三种类型土壤对实际磷石膏渗滤液磷的吸附固定能力大小表现为:石灰性潮土S02>酸性潮土S01>中性紫色土S03。（2）采用动态土柱淋滤实验研究了磷石膏渗滤液磷在不同类型土壤中的迁移过程和形态转化特征。结果表明:磷石膏渗滤液的高氟低p H值特性显著降低了三种类型土壤对磷石膏渗滤液磷的阻滞截留能力;三种类型土壤对磷石膏渗滤液磷的阻滞截留能力大小表现为:酸性潮土S01>石灰性潮土S02>中性紫色土S03;磷石膏渗滤液磷进入酸性潮土S01后主要转化成S/L-P、Fe-P和Al-P,进入石灰性潮土S02和中性紫色土S03后主要转化成了各形态的钙磷,在酸性潮土S01中磷酸盐的固定主要由铁铝体系控制,在石灰性潮土S02和中性紫色土S03中磷酸盐的固定主要由钙体系控制;磷石膏渗滤液的高氟低p H值特性不会影响磷在酸性潮土S01中的转化方向,但会促进石灰性潮土S02和中性紫色土S03中的Ca2-P和Ca8-P向Al-P和Fe-P转化;磷石膏渗滤液的高氟低p H值特性抑制了不同类型土壤中的无机磷和有机磷之间的相互转化。（3）采用Hydrus-1D软件建立了包气带垂向一维溶质运移模型,并对磷石膏渗滤液意外泄露情况下污染物磷在不同类型土壤中的运移趋势进行了预测分析。结果表明:污染物磷穿过三种类型土壤的包气带进入地下水的风险大小表现为:中性紫色土S03>石灰性潮土S02>酸性潮土S01;污染物磷穿过三种类型土壤的包气带进入地下水的时间在321～781 d之间,磷浓度最大峰值范围在9.88～24.54 mg·L-1之间,表明在四川省磷石膏堆场聚集区典型土壤类型条件下,磷石膏渗滤液泄露事故可能会对当地地下水环境造成严重威胁。

关键词：磷石膏渗滤液磷土壤迁移转化

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磷石膏渗滤液对碳酸盐岩溶蚀效应的影响机制

磷石膏渗滤液对碳酸盐岩溶蚀效应的影响机制

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作者：张佳欣贵州大学

学位级别：硕士

西南岩溶地区是我国最大的碳酸盐岩分布区。其特殊的地理地质环境,给该地区的库区和堆场建设带来了巨大挑战。贵州省福泉市有“亚洲磷都”之称,磷矿资源储量丰富,分布有多家磷化工企业,而磷化工企业产生的大量磷石膏大多就地选址堆存,... 详细信息

西南岩溶地区是我国最大的碳酸盐岩分布区。其特殊的地理地质环境,给该地区的库区和堆场建设带来了巨大挑战。贵州省福泉市有“亚洲磷都”之称,磷矿资源储量丰富,分布有多家磷化工企业,而磷化工企业产生的大量磷石膏大多就地选址堆存,建成多处岩溶山谷型磷石膏堆场。这类场区多处于岩溶谷地中,由于防渗不当,存在渗漏现象。然而,磷石膏渗滤液的特殊化学性质——强酸性及复杂的离子特征,势必会改变堆场周边碳酸盐岩溶蚀特征。为了探究磷石膏渗滤液的化学成分在动态条件下对场区内碳酸盐岩的溶蚀作用的影响机制,本文设计了不同类型酸液、不同离子成分、不同流速下法郎组灰岩的室内溶蚀试验,从岩心质量、表面宏观微观形态特征、溶液离子浓度、pH值变化等方面定性定量分析碳酸盐岩的溶蚀特征和酸液对溶蚀的影响机制。取得主要成果如下: （1）法郎组灰岩具有较强的可溶性且存在明显的溶蚀规律。法郎组灰岩在磷石膏渗滤液中的溶蚀率较高,溶蚀率随酸液流速增大呈线性增长。不同水动力条件下,法郎组灰岩在pH值越低的磷石膏渗滤液中的失重率越大,溶蚀作用越强,溶蚀效果越明显。在酸液的溶蚀作用下,反应速率与水岩接触面积存在相关关系。法郎组灰岩表面溶蚀过程符合糖块模型,发展过程基本包括三个阶段:（1）初始表面经酸液溶蚀矿物晶体边缘变形,由整块晶体解离为片状晶体;（2）片状晶体边缘继续溶解,解离成较小的球状或者颗粒形态,岩体表面积逐渐增大;（3）单个球状颗粒被溶解,表面积逐渐减小。对应有碳酸盐岩的Ca2+析出速率表现为先增大后减小的趋势。预测在溶液中氢离子浓度充足的情况下,碳酸盐岩的溶蚀速率可能表现为增大→减小→增大的循环进行。（2）法郎组灰岩经过磷石膏渗滤液溶蚀后,有较厚的层状Ca F2包裹在岩心表面。静态条件下的岩心表面平整,没有明显变形;动态溶蚀条件下,岩体表面的颗粒状和带状方解石被优先溶解,且在优先溶蚀的基础上被继续加深,形成较大的溶蚀凹坑,法郎组灰岩的差异性溶蚀有形成岩溶通道的可能。从微观角度来看,法郎组灰岩在盐酸溶液的溶蚀下生成大量溶蚀孔隙和刀砍状裂隙,酸液会通过表面溶蚀通道,持续向岩心内部侵蚀。（3）在研究磷石膏渗滤液对碳酸盐岩的溶蚀作用时,溶液的酸性特征特别值得注意。磷石膏作为湿法生产磷酸的副产物,其渗滤液中含有较高浓度的H3PO4和HF,这两种酸均属于弱酸,所以渗滤液中存在两种酸的电离。在渗滤液渗漏途中,渗滤液会长时间稳定在初始的pH值附近,保持较强的酸性。根据酸式电离平衡常数判断,磷石膏渗滤液中不同酸液的酸性由强至弱和反应先后的顺序为:游离态H+>H3PO4>HF>H2PO4->HPO42-。（4）在pH=2的盐酸溶液中,Ca2+的存在对法郎组灰岩的质量损失影响较小;Mg2+的存在产生了强烈的盐效应,在0～1160mg/L范围内,岩心的质量损失随Mg2+浓度增加呈增加趋势;溶液中同时存在Ca2+和Mg2+时,依旧以Mg2+产生的盐效应起主要作用,促进岩心的溶蚀,质量损失量增大;溶液中同时存在Ca2+、Mg2+和SO42-时,也会促进法郎组灰岩的质量损失量。所以在磷石膏渗滤液中存在的Ca2+、Mg2+和SO42-对法郎组灰岩的质量损失有较大的贡献度。

关键词：碳酸盐岩磷石膏渗滤液离子效应溶蚀机理

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磷石膏渗滤液脱氟工艺及渗滤液循环利用模拟系统的研究

磷石膏渗滤液脱氟工艺及渗滤液循环利用模拟系统的研究

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作者：许瑞武汉工程大学

学位级别：硕士

本课题以来源于湖北楚星三板湖磷石膏渣场的渗滤液(其中pH为2.36,总磷为777 mg/L,硫酸根离子浓度为1920.68 mg/L,钙离子浓度为410.4 mg/L,镁离子浓度为531.69 mg/L,氟化物浓度为87.38 mg/L,总砷浓度为0.31 mg/L)为研究对象,采用了“磷... 详细信息

本课题以来源于湖北楚星三板湖磷石膏渣场的渗滤液(其中pH为2.36,总磷为777 mg/L,硫酸根离子浓度为1920.68 mg/L,钙离子浓度为410.4 mg/L,镁离子浓度为531.69 mg/L,氟化物浓度为87.38 mg/L,总砷浓度为0.31 mg/L)为研究对象,采用了“磷石膏渗滤液中和-膜一体化处理”工艺,即包含“有价磷利用工序-脱氟处理工序-总金属脱除工序-尾水处理工序”的一体化处理工艺,最终的产品有草酸钙和高质量的磷酸铵镁。本论文着重研究磷酸铵镁的质量提升和脱氟处理工序以及尾水处理工序。在有价磷利用工序中,在pH为6,草酸投加量与钙离子的摩尔比为1.3:1,反应时间为60 min的条件下可将钙离子去除94.55%,磷元素的损失率仅为2.4%;在结晶pH为7,析出温度为10℃,结晶次数为2次的条件下可获得纯度为98.9%的磷酸铵镁;在球料比20:1,醇料比为0.8:1,球磨时间为90 min,球磨转速为350 r/min的条件下可获得平均粒径为3.8μm的磷酸铵镁的产品。在脱氟处理工序中,在pH=8,运行压强3.0 MPa,温度25℃,产水率94%的条件下经过DTRO膜处理,氟离子的去除效率可达到96%,同时渗滤液中的硫酸根的去除也可达到97%。在尾水处理工序中,采用“中和沉淀+絮凝沉淀”两段工艺进行尾水处理,在一段中和沉淀中,石灰乳投加量为6 m L/100 m L渗滤液,反应时间为45 min,反应pH为11,在二段絮凝沉淀中,石灰乳投加量为2 m L/100 m L渗滤液,反应pH为9,絮凝剂投加量为0.4 g/L的条件下,铁离子的总磷的去除率都可达到98%以上,出水水质pH为9,氨氮浓度为1.05 mg/L,氟化物浓度为0.859 mg/L,硫酸盐浓度为108 mg/L,总磷和总砷都未测出,出水水质可达到《磷肥工业水污染排放标准》(GB15580-2011)。在实验研究中,还开发了一个5000吨/年的磷石膏渗滤液中和-膜一体化处理装置仿真软件,进行实验数据的统计以及模拟数据的计算。根据投资估算结果,当中试装置运行时,运行总成本为4.61万元,即每吨渗滤液处理成本为9.22元,可得产品收益为32.26万元,项目利润总额为28.44万元,该项目经济效益较好。

关键词：磷石膏渗滤液磷酸铵镁除氟 DTRO 一体化工艺

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磷石膏渗滤液除磷研究

磷石膏渗滤液除磷研究

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作者：王秀秀重庆大学

学位级别：硕士

磷酸是一种重要的化工原料,用途非常广泛,但在制备磷酸过程中会产生大量磷石膏,磷石膏长期堆存产生的渗滤液会对环境造成危害。传统除磷技术存在除磷效率低、适用范围窄等缺点,很难将磷高效去除;且磷石膏渗滤液中的焦磷酸、三聚磷酸盐... 详细信息

磷酸是一种重要的化工原料,用途非常广泛,但在制备磷酸过程中会产生大量磷石膏,磷石膏长期堆存产生的渗滤液会对环境造成危害。传统除磷技术存在除磷效率低、适用范围窄等缺点,很难将磷高效去除;且磷石膏渗滤液中的焦磷酸、三聚磷酸盐、三偏磷酸盐等多聚磷酸盐与除磷剂很难形成沉淀或生成易溶的络合物,严重降低了除磷效率。本课题以磷石膏渗滤液为研究对象,基于化学沉淀法,围绕磷石膏渗滤液高效除磷,提出了“除磷-定向水解-除磷”的新方法,开展了一次除磷、多聚磷酸盐定向转化和多次除磷研究。主要研究内容及结论为:（1）聚合硫酸铁一次除磷研究。当n（H2O2/P）=10:1、t=60 min、n（PFS/P）=2.5:1、p H=4.00～5.00、T=55℃时,溶液中剩余磷浓度为139.12 mg/L,最大除磷率为88.20%。聚合硫酸铁在不同p H条件下除磷机理不同,当p H为4.00～5.00时,磷以PO43-的形式与Fe3+形成沉淀而除去;其他p H值时大部分磷都是被Fe3+水解产生的多核羟基络合物吸附去除。后对比7种除磷剂,H2O2、Mn O2强化Fe-Al二元除磷剂除磷效果最好,溶液中剩余磷浓度为58.91 mg/L。仍有部分多聚磷酸盐存在,需在除磷过程中加以辅助水解,以实现磷的高效去除。（2）多聚磷酸盐定向水解研究。在最佳水解条件下,磷石膏渗滤液中正磷酸盐含量增加20.75%,由于H2O2与Mn O2会产生大量的·OH,该自由基亲核攻击多聚磷酸盐水解成正磷酸盐。（3）Mn O2多次除磷研究。首先,采用H2O2结合聚合硫酸铁、二氧化锰等二元除磷剂进行除磷研究。在初始p H值为5.00,双氧水的用量n（H2O2/P）为4:1,反应温度为40℃,反应时间40 min,n（Mn O2/P）为4:1的反应条件下,磷石膏渗滤液中磷的残余浓度为2.18 mg/L,除磷率为96.28%;再次采用Mn O2进行4次除磷时,除磷液中磷的含量仅剩0.498 mg/L;Mn O2除磷时具有双重作用:催化H2O2分解,生成更多的羟基化合物,促进多聚磷酸盐水解;与磷酸盐生成沉淀去除磷。综上所述,采用除磷剂少量多次的分段除磷工艺,能够高效、稳定地去除磷石膏渗滤液中的磷,使得总磷含量达到国家废水排放标准,为废水除磷领域提供了新思路。

关键词：磷石膏渗滤液化学沉淀法除磷工艺多聚磷酸盐水解

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磷石膏渗滤液与岩溶含水介质作用机理研究

磷石膏渗滤液与岩溶含水介质作用机理研究

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作者：张政贵州大学

学位级别：硕士

磷石膏堆存过程中会产生大量渗滤液,若防渗措施不完善,就会导致含磷、氟的渗滤液污染周边地表水和地下水,破坏水生生态系统的稳定。福泉市地处黔中腹地,号称“亚洲磷都”,福泉市摆纪堆场由于之前防渗不力已造成污染,发财洞为污染地下水... 详细信息

磷石膏堆存过程中会产生大量渗滤液,若防渗措施不完善,就会导致含磷、氟的渗滤液污染周边地表水和地下水,破坏水生生态系统的稳定。福泉市地处黔中腹地,号称“亚洲磷都”,福泉市摆纪堆场由于之前防渗不力已造成污染,发财洞为污染地下水主要出水口。本研究采集了堆场附近岩溶含水介质较为发育和渗漏途径可能经过的青岩组、法郎组和娄山关组岩样,以磷石膏渗滤液为溶蚀介质开展室内动、静态溶蚀模拟试验,初始p H值为1.86和2.71,溶蚀时间1～60天,分析对比了试验变量对溶蚀作用的影响,并运用XRD、SEM-EDS手段观察分析样品表面形貌和物质成分变化,探究磷石膏渗滤液对其作用过程及机理。得出主要结论如下:1、磷石膏渗滤液对三个地层层组的岩样的失重率均较高,随时间的推移岩样的溶蚀速率由大变小,失重率的变化表现为对数型增长曲线。动静态试验失重率变化趋势表现出极高的一致性,在p H值为1.86的试验组中岩样失重率娄山关组>法郎组>青岩组,p H值为2.71的试验组中法郎组>青岩组>娄山关组。法郎组泥晶灰岩失重率整体上大于青岩组亮晶灰岩。动态试验失重率明显高于静态试验。Exp Dec1模型对失重率曲线的拟合程度较好,得到了失重率曲线的近似方程,通过对近似方程求极限可以预测溶蚀反应的终点。2、试验变量对岩样失重率的影响作用大小为水质参数条件>溶蚀时间>水动力条件>岩石层组类别,水质参数条件和水动力条件与其他变量的交互作用均表现强烈,溶蚀时间则以主效应影响为主。水质参数条件、水动力条件及二者间交互作用对岩样溶蚀的影响在试验前期发挥较大作用并随试验的进行影响减弱,而岩石层组类别在试验后期作用逐渐凸显。娄山关组白云岩在不同试验组中表现出较大的失重率差异可能与其溶蚀特性有关,p H值和水流冲刷作用对白云岩的影响可能比灰岩更大。部分水溶性离子(Ca2+、Mg2+、F-)浓度对失重率变化的贡献度大于p H值,p H值也可通过影响水溶性离子浓度而间接影响失重率大小。失重率的抑制可通过降低溶蚀液中Ca2+、Mg2+、F-的浓度和提升溶蚀液p H值等途径实现。3、青岩组、法郎组和娄山关组的岩样溶蚀特征各有不同。青岩组生物屑内碎屑亮晶灰岩岩样优先溶蚀亮晶方解石胶结物,溶蚀作用主要沿裂隙和晶体的解理面进行,阶梯状纹理的间隙出还生成少量硫酸钙晶簇。法郎组泥晶灰岩岩样溶蚀最为均一,表面光滑平整。娄山关组中晶白云岩岩样体现出方解石和白云石溶蚀速率的差异性,方解石脉溶蚀较快,晶间溶孔较为发育。青岩组较法郎组更易发育岩溶通道,是渗漏途径研究的重点关注对象,发财洞出水p H值随季节变化较大,娄山关组层组存在发育出新的溶蚀通道的可能性。4、基于能谱分析结果,对电镜中岩样的微观溶蚀特征做出分析。三个层组岩样的生成物成分相似,主要为Ca F2、磷酸钙盐(Ca（H2PO4）2、Ca HPO4和Ca3（PO4）2),Ca F2主要分布在生成物的外层和中层,内层裸露面和方解石晶体溶蚀区域磷酸钙盐占主要比重。在岩样内部磷酸钙和氟化钙存在沉淀的竞争,磷酸钙会优先于氟化钙生成,磷酸钙也有向氟化钙转化的可能性,溶蚀反应生成物中硫酸钙、氟化镁皆转化为更难溶的沉淀氟化钙和磷酸钙。碳酸盐矿物的交代作用和溶蚀作用同时进行,方解石、白云石和硫酸钙晶簇可能会首先被磷酸钙交代,然后继续被氟化钙交代。岩样表面的白色沉积物可能为磷酸铁和磷酸亚铁。

关键词：磷石膏渗滤液岩溶介质模拟试验作用机理

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磷石膏渗滤液中磷氟的同步去除工艺及机理研究

磷石膏渗滤液中磷氟的同步去除工艺及机理研究

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作者：王虹茜成都理工大学

学位级别：硕士

在磷石膏堆埋场中,通过降雨侵蚀、淋溶等过程会产生大量的磷石膏渗滤液,其呈极酸性,且磷、氟含量极高,未经妥善处理会对环境造成严重危害。化学沉淀法因灵活、高效、操作简单等特点,较适用于高浓度磷、氟废水的处理。目前,对磷石膏渗滤... 详细信息

在磷石膏堆埋场中,通过降雨侵蚀、淋溶等过程会产生大量的磷石膏渗滤液,其呈极酸性,且磷、氟含量极高,未经妥善处理会对环境造成严重危害。化学沉淀法因灵活、高效、操作简单等特点,较适用于高浓度磷、氟废水的处理。目前,对磷石膏渗滤液多采用石灰沉淀法,但存在出水pH高、沉淀较慢、出水浊度高、污泥量大等问题。基于此,前期课题组发现富含钙材料硫铝酸盐水泥（SC）及其酸改性产物（ASC）对磷石膏渗滤液中磷、氟具有高效的去除能力,且沉淀速度快,污泥产生量少;然而,制备过程需要外加酸源,较耗费人力。硅酸盐水泥（PO）同样富含钙离子,且更为廉价易得;而金属盐混凝剂可替代外加酸源,通过水解反应降低pH的同时,实现对污染物的深度去除。鉴于此,本研究构建PO与金属盐混凝沉淀联合工艺,并以四川绵竹某饲料有限责任公司的磷石膏渗滤液压滤工段废水作为研究对象,进行了初步探究。主要结论如下: （1）探究了初始磷酸盐和氟化物浓度比与PO投加量对同步除磷除氟效果的影响;同时,考察了温度、溶液初始pH值、共存离子和浊度等因素对PO同步除磷、除氟效果的影响,并对比了PO、SC、ASC和石灰等材料同步除磷除氟的性能。结果表明,PO在较优的投加量下均可实现磷酸盐的有效去除（>99.0%）,且磷酸盐浓度的增加可进一步促进氟化物的去除;在初始磷、氟浓度比为40:3、投加量为5 g·L-1、温度为45℃、溶液初始pH为5.0时,材料同步除磷、氟性能较优,去除率分别可达99.9%和71.0%。PO同步除磷除氟过程中,SO42-、NO3-、Cl-、As（Ⅲ）、Cr（Ⅵ）、Cd（Ⅱ）、Zn（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）、腐殖酸和浊度无明显干扰,但高浓度HCO3-的存在会通过影响体系的pH抑制PO对磷、氟的去除性能;对比PO、SC和ASC和石灰对除磷除氟的性能研究发现,相较于SC和ASC,PO具有更好的除磷除氟性能,且更为廉价易得;相较于石灰,PO具有更好的除氟性能,且反应后具有出水pH值相对较低、浊度低、沉降时间短、污泥密实等优势,具有一定的实际运用潜力。（2）以PO处理后出水为研究对象,研究了常见的金属盐混凝剂（PAC、PFS及PAFC）对出水pH调控能力和除氟性能;同时,以PO处理后出水为研究对象,探讨了各反应因子及环境因子对PAC深度除氟效果的影响。结果表明,随着混凝剂投加量的增加,出水剩余氟浓度呈现先降低后升高的趋势,可能是过量的混凝剂会使溶液中H+过量导致胶体失稳;当PFS、PAC和PAFC在投加量分别为1.5、2和2 g·L-1时,溶液中剩余氟化物浓度最低,分别为3.61、1.62和2.75 mg·L-1,此时出水pH分别为5.5、7.3和8.1,其中PAC除氟性能较好,且出水pH适宜;PAC混凝除氟的较优的转速、搅拌时间、沉淀时间和温度分别为200 r·min-1、900 s、30 min和25±1℃,此条件下剩余氟浓度为1.43 mg·L-1;PAC混凝强化除氟过程中,具有良好的抗干扰能力,除高浓度的HCO3-外,NO3-、Cl-、SO42-和SS对PAC混凝除氟影响均较小。（3）对PO、PO水化、PO除磷除氟的材料的形貌进行了表征,分析了PO和PAC去除磷、氟的机理。SEM显示PO表面粗糙多孔,颗粒大小不一;PO水化后表面由颗粒状变为纤维状和蜂窝状;PO除磷除氟后表面蜂窝状结构被大量的针棒状及微小球状颗粒填充;结合EDS结果,PO除磷除氟后出现新元素（P和F）,表明磷和氟的成功去除;BET结果表明,PO在磷氟污染液中水化可增加材料的比表面积,更有利于对磷、氟的去除;进一步结果表明,PO水化过程会使材料中的C2S、C3S变为絮状结构的C-S-H和氢氧化钙,其在磷、氟污染液中会逐渐释放Ca2+和OH-,并与磷酸盐和氟离子发生沉淀或离子交换实现污染物的同步去除;PO除磷除氟的XRD图谱证实了HAP和FAP为主要沉淀相;同时,结合反应动力学结论,PO除磷除氟主要受化学反应控制。PAC混凝强化除氟机理探究发现,PAC在水中会发生水解形成无定形的多核水解产物,并利用胶体的压缩双电层、吸附电性中和以及沉析物网捕等作用使氟化物得到去除;同时,在除氟过程中,OH-和F-可能会发生离子交换作用,使Al-OH-Al形成了稳定的F-Al-OH混凝沉淀。（4）将PO和PAC联合工艺应用于实际废水的处理。结果表明,其在响应曲面优化值下能实现对实际废水中磷、氟的同步有效去除,且出水pH适宜。其中,在PO段,当PO投加量为5.9 g·L-1、pH值为4.0、温度为35℃时,剩余磷酸盐浓度可从187±15 mg P·L-1降至0.31±0.13 mg P·L-1,氟化物浓度从17±2mg·L-1降至5.7±0.40 mg·L-1,此时出水pH为10.3±0.5;采用PAC进一步处理PO段出水时,当PA

关键词：硅酸盐水泥混凝剂磷石膏渗滤液磷氟

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磷石膏渗滤液磷在岩溶多重含水介质中的迁移转化规律实验研究

磷石膏渗滤液磷在岩溶多重含水介质中的迁移转化规律实验研究

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作者：杨燕妮贵州大学

学位级别：硕士

随着磷矿资源开采时间的积累,贵州岩溶山区磷石膏总储量达1.2亿吨,露天堆放的磷石膏在堆存的过程中会产生渗滤液,渗滤液具有高磷、高氟和强酸等特点,一旦磷石膏堆场发生渗漏,渗滤液中的各种污染物将会通过土壤孔隙或岩石裂隙、管道等进... 详细信息

随着磷矿资源开采时间的积累,贵州岩溶山区磷石膏总储量达1.2亿吨,露天堆放的磷石膏在堆存的过程中会产生渗滤液,渗滤液具有高磷、高氟和强酸等特点,一旦磷石膏堆场发生渗漏,渗滤液中的各种污染物将会通过土壤孔隙或岩石裂隙、管道等进入地下含水层,造成地下水环境污染。研究磷在岩溶含水介质中的迁移转化规律,可为岩溶区磷石膏堆场渗漏污染防治和磷化工企业意外泄漏的应急治理提供理论依据。本研究以贵州省某磷石膏堆场作为研究区,通过野外调查与取样,设计和构建室内物理模型,利用静态浸泡、动态淋滤实验分析磷石膏磷浸出特征,利用物理模拟探讨不同条件下磷石膏渗滤液磷在岩溶多重含水介质中的迁移转化规律,主要结论如下:(1)利用静态浸泡、动态淋滤实验数据分析了磷石膏磷的浸出特征。静态浸泡实验中磷浸出量变化规律为随时间推移先降低再升高,当升高至一定程度后趋于稳定。颗粒粒径越小越有利于磷的浸出、固液比越大越有利于磷的浸出;酸性条件下,酸性越强越有利于磷浸出,pH=8-9时能提高磷的浸出量,但强碱条件会抑制磷的浸出磷,浸泡过程中磷主要以可溶态形式赋存。动态淋滤条件下磷的浸出量随淋滤时间增加而减少,淋滤初期下降速率快且浓度大,中后期释出浓度小、速率慢,淋滤液中磷的赋存形态主要为可溶磷和无机磷,有机磷和颗粒态磷很少。(2)根据室内物理模拟实验结果得出磷在岩溶含水介质中的迁移规律。磷石膏渗滤液磷进入红黏土后,磷浓度随土壤深度增加而减少。同一深度土壤中磷浓度随迁移时间增加而减少,最后趋于稳定。红黏土对磷的吸附是磷浓度衰减的主要原因,其厚度越大,对渗滤液截留效果越显著。磷在同一大小的裂隙中迁移时,磷浓度随迁移时间的增加而减少,迁移初期磷衰减量较大,随时间增长衰减量逐渐减小最后趋于饱和;隙宽不同渗滤液磷的迁移规律不同,裂隙宽度小时磷衰减量相对越大,因为在大裂隙迁移易产生优势流不利于磷的衰减。磷在同一大小的管道中迁移时,磷浓度随迁移时间增加而减小,初期磷衰减速率较快,后期衰减速率慢最后吸附量饱和不再衰减;管道尺寸较大时更利于渗滤液磷的衰减,因为在大管道中迁移渗漏液与灰岩接触面积更大,磷更易与灰岩反应;磷在管道中迁移时其迁移路程越长磷的衰减量越大。(3)根据室内物理模拟实验结果得出磷在岩溶含水介质中主要赋存形态为可溶磷和无机磷。磷石膏淋滤液磷在红黏土孔隙中的转化主要为吸附过程和沉淀过程,红黏土颗粒细小,粘粒含量高,表现出胶体物质特征,会对磷产生吸附并沉淀。磷石膏淋滤液磷在裂隙、管道中的转化主要是与灰岩产生化学反应和可溶磷生成沉淀物两个过程,裂隙、管道中的可溶磷与灰岩中的钙、镁离子发生化学反应,从而生成了难溶于水的颗粒态,颗粒态磷的衰减是因水动力条件较弱而逐渐沉积。(4)构建了磷在岩溶含水介质中的迁移数学模型。根据磷石膏渗滤液磷在红黏土、裂隙、管道中的迁移特征,构建了指数函数模型,且拟合度较高。

关键词：磷石膏渗滤液岩溶区多重含水介质迁移转化数学模型

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