检索结果-内蒙古大学图书馆

作者：刘贤伟刘轶男吕振婷 230026 安徽省合肥市包河区金寨路96号

本发明提供了一种测定废水急性毒性的单细菌表面等离子体机械振动成像方法，包括：细菌表面固定：将细菌悬浊液加入表面等离子体机械振动成像系统样品池中，粘附于传感芯片表面；废水样品加入：将废水样品加入表面等离子体机械振动成像... 详细信息

标准号: CN109813685A

本发明提供了一种测定废水急性毒性的单细菌表面等离子体机械振动成像方法，包括：细菌表面固定：将细菌悬浊液加入表面等离子体机械振动成像系统样品池中，粘附于传感芯片表面；废水样品加入：将废水样品加入表面等离子体机械振动成像系统样品池中；细菌振动分析：采用CCD相机采集细菌等离子体共振信号变化；细菌毒性分析：根据成像得到单细菌等离子体共振信号变化，经计算得出细菌位置振动幅度信息，带入毒理学模型，得到废水的急性毒性数值。本发明分析单细菌的纳米振动行为。观察加入样品后细菌振动衰减情况，快速监测废水急性毒性信息。相比传统方法，本发明速度快、抗干扰性强。分析结果不易受溶液色度、盐度、硬度的影响，结果准确。

关键词：细菌机械振动急性毒性表面等离子体等离子体共振废水成像系统废水样品细菌表面信号变化样品池成像等离子体毒理学细菌悬浊液传感芯片幅度信息快速监测溶液色度位置振动细菌毒性振动分析振动衰减振动行为盐度粘附分析采集观察

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一种测定废水急性毒性的单细菌表面等离子体机械振动成像方法

一种测定废水急性毒性的单细菌表面等离子体机械振动成像方法

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作者：刘贤伟刘轶男吕振婷 230026 安徽省合肥市包河区金寨路96号

标准号: CN109813685B

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纳米颗粒致苯胺降解菌的毒性及机理研究

纳米颗粒致苯胺降解菌的毒性及机理研究

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作者：林莹浙江工商大学

学位级别：硕士

随着纳米技术的飞速发展,人工纳米颗粒(Engineered Nanoparticles, ENPs)逐渐在化工、能源和医学等领域得到广泛应用。然而,在这些纳米产品的生产、使用和处理等过程中,ENPs不可避免的释放进入到污水处理厂中,对细菌产生影响,进而对污... 详细信息

随着纳米技术的飞速发展,人工纳米颗粒(Engineered Nanoparticles, ENPs)逐渐在化工、能源和医学等领域得到广泛应用。然而,在这些纳米产品的生产、使用和处理等过程中,ENPs不可避免的释放进入到污水处理厂中,对细菌产生影响,进而对污水处理产生潜在威胁。苯胺是一种重要的化工原料,广泛应用于印染行业中,但其同时也严重污染环境和危害人体健康,在工业排水中要求严格控制。在污水处理系统中,苯胺的降解主要是在微生物的作用下进行,其中苯胺降解菌起到了至关重要的作用。本研究以苯胺降解菌作为研究对象,研究氧化锌纳米颗粒(ZnO ENPs)和二氧化钛纳米颗粒(TiO2 ENPs)对苯胺降解菌的毒性及其致毒机理。主要研究结果如下：(1) ZnO ENPs的小粒径可能导致其更易与细菌接触并产生潜在的毒性效应。相比于超纯水,ZnO ENPs在模拟苯胺废水中的Zeta电位升高,稳定性更好。ZnO ENPs溶解游离的Zn2+含量受模拟苯胺废水中苯胺以及PO43-浓度的影响,且受PO43-的影响最大。(2) ZnO ENPs能够显著抑制苯胺降解菌的生长,在12h之后暴露于浓度为10和50 mg/L ZnO ENPs,对苯胺降解菌仍具有显著的毒性作用,但2 mg/L ZnO ENPs对苯胺降解菌的抑制作用明显减弱。随着ZnO ENPs暴露浓度的增加,对苯胺降解菌降解苯胺的性能及双加氧酶活性抑制作用明显增加。(3)从扫描电镜(SEM)和激光扫描共聚焦显微镜(CLSM)的结果可以看出,ZnO ENPs破坏了细胞完整性。细胞膜的损伤导致苯胺降解菌细胞膜的流动性增强,细胞膜脂肪酸组分有显著变化。透射电镜(TEM)的结果显示,ZnO ENPs能穿过细胞膜进入细菌内部,从而对细胞产生毒害作用。进一步研究发现,ZnO ENPs可以诱导苯胺降解菌产生大量ROS,并引发蛋白羰基以及8-OHdG含量的显著增加,损伤蛋白质和DNA,进而导致细菌死亡。(4)与ZnO ENPs相比,TiO2 ENPs的粒径大,在模拟苯胺废水中的Zeta电位较低,分散性变差,更趋于团聚,因此不利于其与细菌接触或进入细胞内,可能导致其对细菌的毒害作用较小。(5)TiO2 ENPs对苯胺降解菌基本无影响。本实验所使用的TiO2 ENPs是金红石型,具有较低的光催化活性,无光照条件下毒性更低。实验结果也显示,TiO2 ENPs对苯胺降解菌的生长以及苯胺的降解无明显影响,与苯胺降解菌接触,并没有破坏细胞,也没有进入到细胞内,且未发现有ROS的累积及未检测到细菌蛋白质和DNA的损伤。

关键词： ZnO ENPs TiO2 ENPs 苯胺降解菌细菌毒性细胞膜氧化损伤

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EFFECTS OF Cr（Ⅲ）ORGANIC COMPOUNDS ON Lactobacillus plantarum

EFFECTS OF Cr（Ⅲ）ORGANIC COMPOUNDS ON Lactobacillus planta...

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作者： MUTISYA TITUS WAMBUA 中国地质大学（武汉）

学位级别：硕士

铬是一个多价态的金属，其三价和六价形态受到了环境科学工作者的密切关注。铬在工业过程中应用广泛，例如不锈钢制造、皮革鞣制、木材处理等，然后随着废水释放到环境中而产生环境问题。由于六价铬能够形成含氧化合物，如铬酸盐，其溶... 详细信息

铬是一个多价态的金属，其三价和六价形态受到了环境科学工作者的密切关注。铬在工业过程中应用广泛，例如不锈钢制造、皮革鞣制、木材处理等，然后随着废水释放到环境中而产生环境问题。由于六价铬能够形成含氧化合物，如铬酸盐，其溶解性好且能在地下水中迁移，这已经造成了严重污染。溶解性的六价铬能够被原核和真核细胞吸收，而且能够致癌和致突变。相反，三价铬则表现为溶解性差且无毒。因此，修复六价铬污染最常见的方法是将其转化为三价铬，如利用微生物降解转化六价铬为三价铬已成为可行、成本低且清洁的选择方法。该过程涉及可溶的三价铬有机化合物和难溶的三价铬无机化合物。然而，最近的科学研究结果表明环境中溶解性铬含量水平普遍升高，其中主要是三价铬的含量升高。三价铬已经被发现可以与有机配体形成复合体，它们溶解性好而且在环境中比较稳定。根据报道，在短期的生物修复中，三价铬有机化合物由于其稳定性，可以在环境中停留很长时间。研究表明三价铬有机化合物的稳定性和迁移性取决于其本身配合基类型。因此，作为铬在自然界循环的重要部分，有机铬的存在是一个相对较新的现象，需进一步了解它们的行为、迁移和其他性质。\n 本研究的目的在于了解三价铬有机化合物对细菌的毒性水平。实验将Cr(Ⅲ)—柠檬酸、Cr(Ⅲ)—组氨酸、Cr(Ⅲ)—乳酸、Cr(Ⅲ)—谷氨酸作为Cr(Ⅲ)有机化合物的代表性物质，同时从酸菜中分离得到乳酸杆菌L. plantarum M-1，作为本研究的目标微生物。为了了解三价铬有机化合物对乳酸杆菌的毒性，本文将其对生长抑制率、微生物生长、细胞干重和乳酸产量的影响进行了研究。在厌氧条件下，温度为37℃，初始pH为6.5的条件下将目标微生物暴露在不同浓度的三价铬有机化合物浓度下8h进而得到上述结果。经研究，上述四种三价铬有机化合物对该细菌的EC50分别为56 mg/L,72 mg/L,81 mg/L和84mg/L。实验还选取氯化铬和重铬酸钾作为代表性无机铬化合物，将目标微生物在相同浓度和实验条件下的表现与之前实验作对比。氯化铬和重铬酸钾对L. plantarum M-1的EC50分别为115mg/L和40mg/L。实验发现重铬酸钾对微生物毒性最大，暴露浓度为150mg/L的条件下EC50为40mg/L，生长抑制率超过96％。而氯化铬对该微生物的毒性EC50为40mg/L，在相同浓度条件下生长抑制率只有58％。\n 三价铬有机化合物同样会影响细胞的生长，其中暴露影响最大的为Cr(Ⅲ)—柠檬酸，最小的为Cr(Ⅲ)—谷氨酸。Cr(Ⅲ)—柠檬酸、Cr(Ⅲ)—组氨酸、Cr(Ⅲ)—乳酸、Cr(Ⅲ)—谷氨酸浓度均为150mg/L的条件下，细胞生长率分别为15％、25％、26％、28％。\n 三价铬有机化合物还会对细胞干重和乳酸产量产生影响。当目标微生物暴露在三价铬有机化合物中时，检测到到随着三价铬有机化合物浓度的增加，生物量会降低，这可以用细胞干重来表示。当浓度为150mg/L时，Cr(Ⅲ)—柠檬酸的毒性使得细胞干重降低了74％，为2.0mg/L(从2.7mg.L到0.7mg/L)。Cr(Ⅲ)—组氨酸、Cr(Ⅲ)—乳酸、Cr(Ⅲ)—谷氨酸引起的细胞干重降低量分别为1.9 mg/L、1.9 mg/L、1.0 mg/L，降低比例分别为70％、70％、37％。在没有任何三价铬有机化合物的条件下，该微生物的乳酸产量为2 mg/g细胞干重。但是经过在不同浓度的三价铬有机化合物溶液中暴露8h后，发现随着三价铬有机化合物浓度的增加，乳酸产量逐渐降低。当Cr(Ⅲ)—柠檬酸、Cr(Ⅲ)—组氨酸、Cr(Ⅲ)—乳酸、Cr(Ⅲ)—谷氨酸浓度均为150mg/L时，乳酸产量分别从2mg/L降低至0.9 mg/g、1.1 mg/g、1.4 mg/g、1.7 mg/g，降低比例分别为65％、54％、29％、24％。\n 上述结果表明重铬酸钾的毒性为氯化铬的三倍，毒性最大；其次是三价铬有机化合物，毒性最小的是氯化铬。在实验中用到的四种三价铬有机化合物中，Cr(Ⅲ)—柠檬酸毒性最大，其次分别为Cr(Ⅲ)—组氨酸、Cr(Ⅲ)—乳酸、Cr(Ⅲ)—谷氨酸。本结果证实了早期的研究，即三价铬有机化合物对微生物毒性较无机铬形式有增加，而且毒性的大小取决于暴露浓度和铬结合的有机配体类型。\n 而上述化合物还可能通过抑制糖酵解途径来妨碍细胞的新陈代谢，这会影响到细胞的繁殖和其他细胞新陈代谢过程。本文还对下一步的研究提出建议，可对三价铬有机化合物的生物利用性，在细胞内的分布，还有细胞壁的结构、细胞蛋白和DNA的影响进行实验。\n 本文包括四个章节。第一章是对含铬化合物来源以及在环境中的重要性进行简单的介绍。本章还对与三价铬有机化合物的来源、行为和毒性等方面进行了有关文献综述。本章还介绍了目标微生物***

关键词：三价铬有机化合物有机配体生物修复细菌毒性

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Tor系统若干蛋白的研究

Tor系统若干蛋白的研究

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作者：黄维中国科学院福建物质结构研究所

学位级别：硕士

细菌和某些真核生物使用二组分信号转导体系来检测和应对环境变化。这些体系主要是由一个传感器组氨酸激酶和一个反应调控子组成。传感器激酶可以自动在一个组氨酸残基上进行磷酸化，然后转移磷酸基团到反应调控子受体结构域的一个保守... 详细信息

细菌和某些真核生物使用二组分信号转导体系来检测和应对环境变化。这些体系主要是由一个传感器组氨酸激酶和一个反应调控子组成。传感器激酶可以自动在一个组氨酸残基上进行磷酸化，然后转移磷酸基团到反应调控子受体结构域的一个保守的天冬氨酸上，磷酸化可激活反应调控子的一个可变的效应结构域，从而引起细胞反应，这种反应通常包括对转录的调控，但也可能引起酶活性的变化。由于二组分体系普遍出现在细菌中，可用于研究细菌的毒性和抗药性等，使其非常适合作为药物设计的靶点。\n 本文主要采用蛋白质表达和纯化Tor系统中几个蛋白，并以X-射线蛋白结晶学的方法研究它们的结构及其蛋白.蛋白的相互作用。\n 本项论文在大肠杆菌系统中表达出Tor系统中的蛋白TorR、TorRc、Int和Torl蛋白质，并进行蛋白质纯化。其中TorR的表达量很低，然而经过了肝素凝胶亲合层析柱的捕获和Mono Q柱纯化，到了足够进行结构研究的蛋白质。TorRc经过了强阳离子交换柱(SPFF)、Ni离子亲合层析柱、凝胶过滤柱(Superdex75)后，得到很纯的TorRc蛋白。本项研究发现TorRc纯化时在脱盐过程中很容易发生沉淀，但加入500mM NaCl可以防止TorRc的沉淀，然而，NaCl的存在也妨碍了TorRc蛋白的晶体生长。Int蛋白使用强阳离子交换柱(SPFF)、Ni离子亲合层析柱和凝胶过滤柱( superdex75)后，得到很纯的Int蛋白。Torl的纯化需要使用强阳离子交换柱SPFF进行捕获、然后使用高分辨率的阳离子交换柱(Mono S柱)进行进一步纯化，最后再用Superdex75凝胶过滤柱进行纯化，得到了适合于蛋白晶体生长的Torl蛋白。在Tris-HCl pH8.50.1M，24%(W/V) PEG3350的条件下，采用汽相扩散法(悬滴法)就可以获得高分辨率蛋白质晶体。使用同步辐射X射线光源，收到了两套晶体数据，两套数据由程序包HKL2000进行处理，得到高质量的X-射线反射点数据。其中一套数据分辨率为2.1A，晶体为单斜晶系，晶胞参数为a=46.21A，b=53.99 A，c=73.56 A，α=90，00°，β=106.40°，γ=90.00°，Matthews系数为3.33、2.67、2.22，溶剂含量为63.14%、53.92%、44.71%，即分别对应了在非对称单元中有4、5、6个分子。结构解析使用分子取代法，以Torl的NMR结构作模板，计算得到一个较强的解，并由此判断出该晶体的正确空间群为P21，进一步的结构解析工作还在进行中。\n 本项工作也研究了蛋白之间的相互作用。按文献的报道用纯化的蛋白TorRc、Torl和Int以摩尔浓度TorRc：TorI=1:2和Int: TorI=1:2比例，充分混匀后，以Superdex75凝胶过滤柱分离各个组分，没有分离出复合物组分，表明蛋白之间的结合力小于微摩尔数量级。同时用蒸汽扩散法(共晶法)进行复合物晶体生长，目前两个混合体系尚未得到复合物晶体。\n 为了解决TorI晶体结构解析中的相角问题，论文的另外一部分为TorI的硒代甲硫氨酸蛋白衍生物( SeMET-TorI)的纯化分离和结晶。采用两种方法制备SeMet-TorI:(1)直接采用甲硫氨酸缺陷型菌株B834(DE3)菌株，直接表达出硒代甲硫氨酸蛋白衍生物SeMET-TorI；(2)阻断正常菌株BL21(DE3)菌体内甲硫氨酸的合成，使用含有硒代甲硫氨酸的培养基进行培养，并在诱导前加入硒代甲硫氨酸，在蛋白的表达过程中隔断甲硫氨酸的合成，而合成硒代甲硫氨酸。由于后者得到的SeMET-TorI的表达量较高，所以采用BL21(DE3)菌株来表达SeMET-TorI。SeMET-TorI的纯化采用了SPFF强阳离子交换柱、Resource S柱层析后得到了适合晶体生长的SeMET-TorI。但是在蛋白纯化过程中发现，SeMET-TorI在浓缩过程中对温度敏感，外界温度升高时，很容易产生沉淀。SeMET-TorI蛋白用汽相扩散法(悬滴法)，在0.1M Tris-HCl pH7.5、或8.0、或8.5和0.1M Hepes pH7.5的缓冲液体系，在1.65M(NH4)2SO4均可获得针状的SeMET-TorI的晶体。在晶体的结晶过程中发现，当室温稍微升高一点，晶体会发生局部的溶化。针状的SeMET-TorI的晶体较小还达不到适合X射线衍射的条件，SeMET-TorI蛋白晶体的生长条件需要进一步优化。

关键词： Tor系统蛋白质纯化传感器激酶蛋白相互作用硒代甲硫氨酸蛋白衍生物细菌毒性

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羟基化石墨烯的制备及其在水体中的环境行为研究

羟基化石墨烯的制备及其在水体中的环境行为研究

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作者：刘毅重庆交通大学

学位级别：硕士

羟基化石墨烯（G-OH）因为其独特的物理化学性质而逐渐受到广泛研究。随着G-OH的研究与应用的增多,G-OH将不就可避免地排进水环境中,而水体中的电解质、有机质都会对G-OH的胶体性质产生影响,使其在水体中发生复杂的聚集、沉积、转化与... 详细信息

羟基化石墨烯（G-OH）因为其独特的物理化学性质而逐渐受到广泛研究。随着G-OH的研究与应用的增多,G-OH将不就可避免地排进水环境中,而水体中的电解质、有机质都会对G-OH的胶体性质产生影响,使其在水体中发生复杂的聚集、沉积、转化与迁移等行为。并且,G-OH对于水体中的微生物、动植物的影响还不得而知。因此,本文还将研究G-OH在水体中不同条件下的聚集行为、在紫外光照下的光化学转化和G-OH的细菌毒性。主要研究成果如下: （1）本文使用天然石墨为原料,通过改进的球磨法实现了G-OH的克量级制备,其产率为35%。通过X射线光电子能谱、红外光谱、拉曼光谱以及原子力显微镜等手段对G-OH进行了结构与成分表征,证明了G-OH制备成功。（2）研究了水体环境因素包括pH、阳离子(Na+、K+、Ca2+、Mg2+)、阴离子(Cl-、HPO42-和SO42-)以及天然有机物对G-OH在水溶液中稳定性的影响,并通过聚集动力学研究得出了不同离子的临界聚集浓度（CCC）,其中CCC（Na+）>CCC（K+）,CCC(Ca2+)>CCC(Mg2+),CCC(SO42-)>CCC（Cl-）>CCC(HPO42-)。阳离子是通过双电层压缩以减小G-OH颗粒间静电斥力的作用使得G-OH聚集的,pH则主要是通过改变G-OH的去质子化程度来控制G-OH的稳定性的。此外,天然有机物的存在能增强G-OH间的静电斥力和空间位阻,使得G-OH更加稳定分散。（3）研究了紫外辐照对于G-OH的光化学转化和聚集行为影响。通过对辐照后的产物进行表征,发现溶解氧（DO）参与了G-OH的光化学转化过程,并且随着照射时间的延长,G-OH的氧含量会逐渐降低。对照射24 h后的G-OH进行了聚集行为研究,发现UV照射后的G-OH的稳定性变差,并且对pH和Na+都更敏感,但是天然有机物仍能增强其稳定性。（4）研究了G-OH与革兰氏阳性金黄色葡萄球菌和革兰氏阴性大肠杆菌的相互作用,通过G-OH与细菌作用的生长曲线、平板涂布法、FESEM的观察以及细菌活死染色等实验,结果表明G-OH对金黄色葡萄球菌有有35%的抗菌率,而对大肠杆菌却未表现出抗菌性,此外还发现大肠杆菌对G-OH有聚集作用。综上,本文研究结果可作为评价G-OH的环境影响的依据,并且可以为石墨烯类纳米材料的环境行为研究提供参考价值。

关键词：羟基化石墨烯环境行为聚集行为光化学转化细菌毒性

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聚苯乙烯微塑料对海洋微生物的毒性研究

聚苯乙烯微塑料对海洋微生物的毒性研究

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作者：李文韬大连理工大学

学位级别：硕士

微塑料作为一种新型污染物,对海洋的生态环境带来了一定的破坏。微生物作为海洋环境中不可或缺的一种重要的生产者或是分解者,参与了海洋中的各种碳、氮、硫等元素的循环利用。目前微塑料对于微生物的影响研究相对较少,且二者之间的相... 详细信息

微塑料作为一种新型污染物,对海洋的生态环境带来了一定的破坏。微生物作为海洋环境中不可或缺的一种重要的生产者或是分解者,参与了海洋中的各种碳、氮、硫等元素的循环利用。目前微塑料对于微生物的影响研究相对较少,且二者之间的相互作用及机制尚不清楚。因此,通过使用革兰氏阴性菌埃希大肠杆菌(Escherichia coli)和革兰氏阳性菌蜡状芽孢杆菌(Bacillus cereus)两种不同的微生物作为受试生物进行聚苯乙烯微塑料(polystyrene,PS)毒性实验探究。结果表明,PS(聚苯乙烯)对大肠杆菌的细胞生长有抑制作用,且0.1μm的PS影响较高。而PS的存在促进了芽孢杆菌的生长。革兰氏阳性菌细胞壁较厚可能是导致两种细菌产生不同毒性反应的部分原因。此外,两种细菌与PS颗粒之间的相互作用也不同。观察到大肠杆菌细胞通过鞭毛直接粘附在5μm PS微球表面,表明塑料有促进了大肠杆菌形成生物膜的作用。两种细菌中ROS的产生以及MDA、LDH和GSH的调控表现出相似的趋势,这不可能是造成毒性结果差异的主要原因。同时也证明了PS并不能对细菌造成其DNA的损伤。多环芳烃是我国近海常见的持久性有机污染物,芘作为其中一种最常见的多环芳烃污染物,对海洋环境存在较大的影响。微塑料污染可以影响多环芳烃的环境行为,二者的相互作用会对沉积物中的微生物群落结构产生重要影响,并进一步影响沉积物中微生物的生态功能。通过14天微宇宙实验探究了PS与芘的相互作用对沉积物群落结构的影响。结果表明,沉积物暴露于不同处理组(分别暴露于芘、PS、及吸附了芘的PS)的污染物后,其微生物群落的丰富度和多样性均有不同程度的下降,并且在属分类层次上沉积物群落的结构有着明显的分化。群落分析的结果表明,PS吸附芘可能延缓了群落微生物对于大量污染物引入的降解行为,而PS的吸附行为导致污染物的缓慢释放也减弱了污染物对于群落本身的生态功能的影响。对沉积物样品进行芘降解菌的筛选,得到三株能够共代谢降解芘的芽孢杆杆菌。同时探究了微塑料的引入是否影响微生物的降解效果,发现0.1μm的PS能够促进微生物的降解效果,而大粒径的PS并不能引起降解能力的变化。

关键词：微塑料细菌毒性沉积物群落分析多环芳烃

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Ni掺杂Sb-SnO2瓷环粒子电极电催化氧化磺胺类抗生素

Ni掺杂Sb-SnO2瓷环粒子电极电催化氧化磺胺类抗生素

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作者：石秋俊西南大学

学位级别：硕士

磺胺类抗生素(Sulfonamide antibiotics,SAs)是氨基苯磺酰胺的衍生物,属于广谱抗生素,是我国生产和使用量最大的抗生素之一。SAs主要用于治疗细菌感染性疾病,大多不能够被人和动物吸收,并可以在天然水中长期存在,危害水生生物生长和威... 详细信息

磺胺类抗生素(Sulfonamide antibiotics,SAs)是氨基苯磺酰胺的衍生物,属于广谱抗生素,是我国生产和使用量最大的抗生素之一。SAs主要用于治疗细菌感染性疾病,大多不能够被人和动物吸收,并可以在天然水中长期存在,危害水生生物生长和威胁公共卫生安全。目前,废水中SAs的处理方法主要有光降解、微生物降解、膜处理和吸附技术等。但是,这些方法存在处理成本高、效率低或周期长等问题。因此,研究经济、高效和环境友好的处理技术显得尤其重要。与传统处理方法比较,电化学技术能高效处理有毒和难降解的有机污染物,具有设备体积小、处理条件温和、操作简便和自动化程度高等特点,引起了学术界的广泛关注。随着研究的深入,新型高效的电化学反应器和处理工艺不断发展,三维电极成为近年来电催化领域的研究热点。在传统阴阳极间装填粒子构成三维电极,各粒子成为独立的电极(第三极),能够显著加速电解反应的进行。但是,三维电极对有机物的处理能力受粒子电极基体和负载金属氧化物的制约,通过掺杂金属元素改变涂层晶体结构,可以提高电极的稳定性和催化活性。Sb-SnO涂层的粒子电极对有机物较好的电催化氧化作用而受到广泛关注,通过改变涂层改善Sb-SnO粒子电极,提高电极的稳定性和催化活性成为研究的热点课题。为此,本文制备了Ni-Sb-SnO/Ti(N-ATO)阳极,以微孔中空陶瓷环为基体,Ni掺杂Sb-SnO制备粒子电极;将粒子电极填充于N-ATO阳极和泡沫镍阴极之间,构建三维电极体系,研究其对SAs的去除能力,探讨电催化降解SAs的动力学特征,考察反应液的总有机碳(TOC)含量和细菌毒性变化,分析可能的降解途经,取得如下主要研究结果:1.获得Ni掺杂Sb-SnO电极的最佳制备条件,即Sn、Sb和Ni的物质的量比为100:12:1和Ni掺杂比为1%时,粒子电极对SAs具有较好的降解效果。扫描电子显微镜分析表明,Ni掺杂可以促进电极涂层表面晶粒的生长或团聚;能量色散谱分析证实,活性组分Ni被成功掺杂到Sb-SnO晶体中;X-射线衍射分析表明,Ni O和SbO在体系中不能形成新的物相,可能以置换方式固溶于SnO相晶格中。以0.01 mol·L NaSO溶液为支持电解质,用循环伏安扫描考察电极过程,发现Sb-SnO/Ti电极在+2.3 V(相对于饱和甘汞电极)处出现阳极电流,而Ni掺杂使Sb-SnO/Ti电极的起始电位发生0.8 V的阴极位移。2.获得电催化氧化SAs的最佳条件。以0.02 mol·L Na Cl溶液为支持电解质,可以加快SAs的降解与矿化速度,并缩短降解时间。弱碱性条件有利于SAs的电催化氧化,确定反应液初始p H为8.0。当电流密度为15 m A·cm时,电流效率和TOC去除率可保持较高水平。在一定范围内,含SAs废水的TOC去除率随粒子电极投加量的增加而增大,粒子电极的最佳投加量为15 g。3.在最佳实验条件下,比较三维电极和二维电极降解SAs的TOC去除率,发现当电解4 h时,三维电极降解磺胺嘧啶(SDZ)、磺胺甲恶唑(SMX)和磺胺甲基嘧啶(SMR)的TOC去除率分别为81.0%、74.3%和72.2%,而用二维电极的TOC去除率分别为63.2%、52.5%和53.3%,采用三维电极比二维电极分别提高17.8%、21.8%和18.9%,说明三维电极对SAs的处理效果明显好于二维电极。4.在最佳实验条件下降解15 min,SDZ、SMX和SMR的去除率分别达到99.5%、97.0%和99.0%,降解过程符合一级反应动力学方程,获得3种SAs的去除速率常数分别为0.329、0.238和0.290 min,以SDZ的降解效率和降解速率常数最高。5.采用LC-MS/MS法鉴定SAs的降解产物,发现SDZ、SMX和SMR有相似的降解产物与降解途径,涉及的主要降解途径包括磺酰胺基S-N键断裂、脱磺酸基、脱氨基和·OH氧化等。6.采用发光细菌测试SAs降解产物的毒性,以0.05 mol·L NaSO为支持电解质电解4 h时,初始浓度为50 mg·L的SDZ、SMX和SMR对明亮发光杆菌T3的抑制率分别24%、31%和35%;以0.02 mol·L Na Cl为支持电解质电解4 h时,3种抗生素降解液对发光细菌的抑制率分别为83%、72%和75%。以0.05 mol·LNaSO为支持电解质,用三维电极电催化降解SAs能够取得较好的去除效果,并降低它们的细菌毒性。

关键词：磺胺类抗生素 Ni掺杂 Sb-SnO2粒子电极电催化氧化降解机理细菌毒性

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SiC/g-C3N4协同过硫酸盐光催化降解水中的环丙沙星

SiC/g-C3N4协同过硫酸盐光催化降解水中的环丙沙星

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作者：朱红庆西南大学

学位级别：硕士

氟喹诺酮类抗生素（Fluoroquinolones,FQs）是全球生产和使用量最多的抗生素之一,被广泛应用于细菌性感染疾病治疗。大量研究发现,进入人和动物体内的FQs不能被代谢完全,可以通过粪尿排泄进入环境,并在环境中长期和稳定存在,威胁生态环... 详细信息

氟喹诺酮类抗生素（Fluoroquinolones,FQs）是全球生产和使用量最多的抗生素之一,被广泛应用于细菌性感染疾病治疗。大量研究发现,进入人和动物体内的FQs不能被代谢完全,可以通过粪尿排泄进入环境,并在环境中长期和稳定存在,威胁生态环境安全和人体健康。目前,废水中FQs的去除方法主要有吸附、化学氧化、微生物降解和高级氧化技术等。但是,这些方法存在处理成本高、效率低或周期长等问题。因此,研究经济、高效和环境友好的抗生素处理技术显得尤其重要。一些光催化剂能够有效利用太阳能,高效降解有毒或难降解的污染物,特别是非金属类光催化剂具有来源丰富、降解效率高和环境友好等特点,近年来在有机污染物降解中得到广泛研究。随着研究的深入,将光催化技术与其它高级氧化技术（Advanced oxidation processes,AOPs）相结合,解决目前单一AOP技术能耗高、反应条件苛刻等问题,以提高其在实际应用中的潜力。作为一种半导体光催化剂,SiC能响应可见光,具有硬度大、耐磨和抗腐蚀等物理特性,近年来在光催化降解领域受到广泛关注。通过构建异质结或与其它AOPs结合,可解决光生电子-空穴容易复合的问题,提高光催化活性成为近年来研究的热点。为此,本论文利用微米级SiC,制备SiC/g-C3N4复合材料,并用多种手段表征材料的理化性质;结合过硫酸盐（Persulfate,PS）,构建一种新型的SiC/g-C3N4/PS可见光催化体系,研究该体系对环丙沙星（Ciprofloxacin,CIP）的降解能力与动力学特征;考察环境条件对CIP降解的影响;鉴定光催化降解CIP的活性物种,揭示光催化降解机理,分析CIP降解过程中的毒性变化。取得如下主要研究结果:1.调节SiC和三聚氰胺的质量比,采用冷却结晶-高温煅烧法制备了不同配比的SiC/g-C3N4复合材料。UV-Vis DRS分析显示,SiC、SiC:g-C3N4（1:10）、SiC:g-C3N4（1:25）、SiC:g-C3N4（1:50）和SiC:g-C3N4（1:100）的光吸收边缘分别在474、468、464和462 nm处,其中SiC:g-C3N4（1:50）具有最强的可见光吸收效率;XRD分析发现,SiC/g-C3N4复合材料保持了SiC和g-C3N4的晶型结构,第4次回收后材料的特征峰位和峰强与新制的SiC/g-C3N4复合材料几乎保持一致,证明该方法制备的SiC/g-C3N4复合材料稳定性良好;SEM和TEM分析显示,复合材料中g-C3N4以二维片状形态紧密负载在SiC表面;XPS分析表明,SiC/g-C3N4复合材料同时具备SiC和g-C3N4的化学组分和结构;时间分辨荧光光谱（FLSP）、光电阻抗和光电流测试表明,SiC/g-C3N4复合材料比SiC和g-C3N4具有更长的光生电子-空穴寿命、更小的界面电阻、更好的光电流响应。2.考察了复合材料投加量、PS投加量和反应液初始p H等条件对CIP降解的影响,获得CIP的最佳降解条件:SiC/g-C3N4复合材料的投加量为0.04 g·L-1,PS的投加量为2 mmol·L-1,反应液初始p H为6。在最佳实验条件下光催化降解30 min,初始浓度为10 mg·L-1 CIP的去除率达到95%。***的光催化降解过程符合一级反应动力学方程,获得的降解速率常数为0.132min-1;该体系对其它FQs具有较好的降解能力,去除率随目标物初始浓度的增加而减少。在恩诺沙星与诺氟沙星初始浓度为10 mg·L-1时,光催化降解30 min,去除率分别达到93.1%和88.8%。4.考察了水体中常见阴离子（Cl-、NO3-、HCO3-和H2PO4-）、光源(300 W氙灯（λ≥420 nm）、5 W LED灯和太阳光)、不同水质（去离子水、自来水和河水）对反应体系降解CIP的影响,发现在5 mmol·L-1无机阴离子存在下降解30 min,CIP的去除率仍保持在90%以上;当光源为太阳光时降解5 min,CIP的去除率为96%;在背景水质为自来水和河水中降解30 min,CIP的去除率分别为87%和76%。5.自由基淬灭实验和电子自旋共振波谱检测发现,SiC/g-C3N4/PS/可见光体系产生的活性物种主要有×O2-、1O2、h+、e-、SO4-×和·OH,其中×O2-和1O2对CIP降解起主导作用。采用LC-HRMS法鉴定CIP的降解产物,发现光催化降解CIP存在两条途径,涉及的主要反应可能有CIP分子的哌嗪开环、脱羧、脱氟和羟基化等。细菌毒性测试结果表明,光催化降解30 min时,CIP反应液的毒性下降90%以上。

关键词：非金属光催化剂过硫酸盐环丙沙星光催化降解细菌毒性

来源：评论

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丙酮法处理短棒状杆菌制剂的效果

引用

中国生物制品学杂志 2005年第6期18卷 531-532页

作者：曹瑞堂程晓耕王桂荣朱燕杨林长春生物制品研究所长春1300662

目的观察丙酮处理的短棒状杆菌制剂的毒性和免疫激活功能。方法用丙酮脱脂方法去掉短棒状菌的部分外膜蛋白及附着在菌体上的杂蛋白,制成制剂,与现用短棒制剂同时进行异常毒性试验、毒性试验、脾激活试验、抑瘤试验。结果丙酮处理后短棒... 详细信息

目的观察丙酮处理的短棒状杆菌制剂的毒性和免疫激活功能。方法用丙酮脱脂方法去掉短棒状菌的部分外膜蛋白及附着在菌体上的杂蛋白,制成制剂,与现用短棒制剂同时进行异常毒性试验、毒性试验、脾激活试验、抑瘤试验。结果丙酮处理后短棒状制剂比原短棒状制剂的毒性反应明显降低,免疫激活功能明显提高。结论丙酮处理后的短棒状制剂质量明显提高。

关键词：丙酮法短棒状杆菌制剂细菌毒性免疫激活功能脱脂方法

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