检索结果-内蒙古大学图书馆

作者：安显金中国科学院地球化学研究所

学位级别：博士

研究指出自然环境介质中随着有机污染物滞留时间的增长，有机污染物的可解吸量下降且生物所利用性降低，这种现象被称为老化。前人的研究认为老化主要与体系中吸附剂和有机污染物分子的性质相关，对于表生地球化学过程（简称表生过程）... 详细信息

研究指出自然环境介质中随着有机污染物滞留时间的增长，有机污染物的可解吸量下降且生物所利用性降低，这种现象被称为老化。前人的研究认为老化主要与体系中吸附剂和有机污染物分子的性质相关，对于表生地球化学过程（简称表生过程）可能产生的影响关注较少，我们认为老化不仅与吸附剂和有机污染物分子的自身性质相关，还与体系所经历的各种表生过程密切相关。先前实验室模拟试验的时间尺度相对短暂，而自然环境中有机污染物和土壤的相互作用则可能延续很长的时间，因此在这样的时间尺度下，有机污染物分子可能深入到模拟试验无法到达的土壤内部的一些微孔结构，从而造成不可逆的吸附，或者土壤组分和土壤孔隙结构的动态变化导致进入其中的有机污染物难以被重新释放，因此有机污染物在土壤等环境介质上吸附/解吸的行为与模拟试验的结果存在一定的差异。自然环境中，土壤等环境介质是人为排放有机污染物的主要宿体，同时它们会不断受到表生过程（例如，干湿交替、冰冻融化、溶解沉淀等等）的影响，在吸附-解吸有机污染物的同时，它们本身的理化性质和物理结构也发生变化，可以预见它们对有机污染物解吸也会与先前模拟试验的结果不同。在一些特定的环境条件下，这种老化效应甚至可以在很短的时间内出现，从而影响有机污染物的解吸行为和生物有效性。因此，我们认为表生过程对土壤等环境介质的改造会造成所谓的老化效应，同时系统研究表生过程对有机污染物老化的影响还比较稀缺，在表生过程下，地质吸附剂特性易发生改变，它与有机污染物的相互作用方式和强度都会受到影响。本研究能补充该方面研究数据的不足，并且老化效应对于有机污染物环境和健康风险的准确评估具有重要意义。本文的主要目的是通过在实验室中模拟表生过程，如土壤矿物离子在土壤有机质颗粒表面的溶解与沉淀，冻融循环对土壤及有机质构造和成分的影响，软碳有机质包裹土壤硬碳组分等，揭示表生过程是造成有机污染物在自然土壤中老化效应的重要原因之一。为此，我们选取了两种具有代表性的疏水性有机污染物（菲和芘），在实验室中对样品老化处理，如土壤矿物质沉淀（CaCO3和Fe(OH)3）和软碳有机质HA包裹、冻融循环和长期静置样品，从而定量研究它们在不同样品上的解吸特性。通过对比处理和未处理样品的解吸行为，探讨表生过程对有机污染物的解吸行为的影响，进而证实表生过程变化也是影响老化的又一因素。论文的主要结论如下：1. 五种样品经四种表生过程处理后，样品的解吸行为显著变化，表现出明显的老化效应。从平衡解吸实验的结果得出：五种吸附剂样品在老化处理以后，其解吸滞后性显著增加，Kf升高，n值降低。解吸速率实验结果表明：五种吸附剂样品中有机污染物分子的解吸快组分的含量都随冻融循环次数和黑暗放置时间的增加而逐渐降低；同时随着加入矿物离子浓度的增加和软碳有机质的加入而显著降低。四种模拟表生过程处理后，有机污染物分子菲和芘的快慢解吸速率大致都降低，但冻融循环和矿物离子处理在较高次数和较高浓度时有所不同。我们分析认为解吸结果发生改变主要有两个方面：一方面污染物分子会随着时间的增加从表面易解吸的位点进入孔隙难解吸的位点或者是从物理吸附形式转变为化学吸附形式，另一方面在表生改造以后，样品的结构会被冻融所破坏、无机离子沉淀和软碳有机质包裹都会使吸附剂样品的吸附位点发生改变。我们的实验数据与表征的SSA和PV有非常高的线性相关性，这也说明有机污染物分子菲和芘从三种吸附剂的解吸主要与表面高能吸附位点和微孔填充机制相关。2. 不同表生过程对吸附剂样品的解吸行为影响不同。总体上来看无论是菲还是芘，快解吸组分的变化值基本都为矿物离子＞冻融循环＞黑暗静置＞HA处理。两种污染物在不同的模拟表生过程中表现出不同解吸行为，污染物快慢解吸速率会随着有机污染物的疏水性增加而降低。3. 表生过程中生物有效性与快解吸组分存在一定相关性。传统上认为污染物的快解吸组分能等同为污染物的生物有效性部分。我们分析在模拟的自然环境条件下，不同时间的解吸组分与快组分的相关性，得出F24h/Frap比F4h/Frap有更好的线性相关性。因此就我们的数据结果来考虑，我们推荐使用24 小时的解吸组分来快速的确定自然环境中多环芳烃的快解吸组分，定量评估有机污染物的生物有效性组分，为我国南方喀斯特地区环境微生物修复提供理论指导。4. 我国南方喀斯特地区有机污染逐步加重，同时该地区主要以石灰土为特征性土壤，它分布面积广，土层薄，钙含量高，在干湿交替显著的地理气候条件下，表生过程的改造会比较强烈，从而有机污染物的老化效应也会比较强烈，这必然会影响有机污染物在我国南方喀斯特地区的迁移和归宿，导致有机污染物的生物可利用性和环境风险评估与已有的实验室的研究结果存在较大差异。因此本研究为准确建立样品采集区（我国南方喀斯特区域）和有机污染物分布迁移模型提供理论

关键词：老化表生过程土壤有机污染物吸附解吸

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表生过程中铁的同位素地球化学

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地质论评 2015年第6期61卷 1370-1382页

作者：孙剑朱祥坤中国地质科学院地质研究所大陆构造与动力学国家重点实验室国土资源部同位素地质重点实验室北京100037

铁同位素地球化学已成为当前国际上地球化学领域的研究热点。表生过程涉及地球表层,包括大气圈、水圈、生物圈及岩石圈浅部,与人类生活密切相关,也是地球科学中的基本地质过程之一。本文对表生体系中的土壤、河流、海洋等主要储库的铁... 详细信息

铁同位素地球化学已成为当前国际上地球化学领域的研究热点。表生过程涉及地球表层,包括大气圈、水圈、生物圈及岩石圈浅部,与人类生活密切相关,也是地球科学中的基本地质过程之一。本文对表生体系中的土壤、河流、海洋等主要储库的铁同位素组成特征及表生体系铁同位素分馏的基本过程进行总结。在此基础上,对表生过程中的风化作用、河流搬运作用、沉积作用、成岩作用及海洋铁的地球化学循环过程中铁的同位素地球化学行为进行介绍。表生过程中铁的同位素地球化学理论框架已经基本建立,并且显示出铁同位素是表生地球化学领域新的示踪工具。

关键词：铁同位素表生过程风化作用沉积作用河流海洋

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锂同位素示踪表生风化与环境演变:回顾与展望

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矿物岩石地球化学通报 2018年第5期37卷 841-851页

作者：杨承帆杨守业苟龙飞王晓丹李亚龙同济大学海洋地质国家重点实验室上海200092 中国科学院地球环境研究所黄土与第四纪地质国家重点实验室西安710061

过去几十年,锂同位素被广泛用于示踪大陆硅酸盐岩风化,除通过模拟实验探讨锂同位素分馏机制外,表生过程锂同位素研究主要集中在以下几方面:流域溶解态和颗粒态锂同位素变化特征及其对全球锂循环的影响、示踪流域风化及沉积再旋回过程;... 详细信息

过去几十年,锂同位素被广泛用于示踪大陆硅酸盐岩风化,除通过模拟实验探讨锂同位素分馏机制外,表生过程锂同位素研究主要集中在以下几方面:流域溶解态和颗粒态锂同位素变化特征及其对全球锂循环的影响、示踪流域风化及沉积再旋回过程;风化剖面的锂同位素分馏机制,以及利用沉积岩心和其他地质记录的锂同位素组成来重建地史时期风化和古环境演变,包括极端事件及其过程。近些年来,锂同位素研究的热点包括:锂与其他同位素指标的耦合联用示踪,自生碳酸盐岩或海洋生物壳体的锂同位素记录,以及借助锂同位素探究新生代甚至更长时间尺度的构造-气候-风化事件。虽然我国在表生过程锂同位素的研究开始并不晚,但目前与国际前沿水平仍存在较大差距,无论基础理论、分馏机制抑或示踪应用等方面尚处于探索阶段。

关键词：锂同位素同位素分馏化学风化表生过程示踪运用环境演变

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半干旱区典型湖泊流域现代表生过程及其控制因素

半干旱区典型湖泊流域现代表生过程及其控制因素

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作者：张飞中国科学院研究生院

学位级别：博士

表生过程的研究一直以来是地球科学领域研究的重点，特别是对于主导地表化学风化速率和通量的控制因素（如岩性、气候、物理侵蚀等）近几十年来引发了科学家们的广泛兴趣，但是对这些控制因子的研究目前仍存在较大的争议。我国半干旱区... 详细信息

表生过程的研究一直以来是地球科学领域研究的重点，特别是对于主导地表化学风化速率和通量的控制因素（如岩性、气候、物理侵蚀等）近几十年来引发了科学家们的广泛兴趣，但是对这些控制因子的研究目前仍存在较大的争议。我国半干旱区明显的季节性气候变化、不同的岩性特征等为我们深入研究这些控制因素对流域风化的影响提供一个良好的场所。另外，半干旱区较高的降尘输入也可能对流域的风化通量产生了较大的贡献。因此，开展半干旱区现代表生过程的研究将能让我们更深刻的认识化学风化制约要素及元素循环和水循环过程。\n 本论文选取位于青藏高原东北部青海湖流域的两条主要河流（布哈河、沙柳河）流域和黄土高原东北部的岱海流域为研究区域，以系统采集的这两个流域不同类型的水、沉积物、黄土和基岩样品为研究对象，通过分析水样品的主要离子、87Sr/86Sr、δ180和δ2H同位素组成，以及固体样品的主要和微量元素组成和矿物类型等地球化学指标，对我国半干旱区的现代表生过程进行了初步研究，得到了以下主要结论:\n 1.对青海湖流域高时间分辨率（每周采样，周期一年）的样品分析显示:强烈季节性的气候变化导致了青海湖流域内硅酸盐风化速率几个数量级的季节性差异，而不同的岩石类型和地形仅产生了15倍的差异;河水流量和CO2消耗速率速率之间的显著正相关指示了我国半干旱区气候因素中的流量是硅酸盐风化速率的主要控制因子;另外，对青海湖流域的研究还获得了一个前人尚未观察到的重要结果，即温度和物理侵蚀速率在季风前后与硅酸盐风化速率之间均显示了两条不同的趋势线。导致温度和硅酸盐风化速率间两个不同趋势的原因是相对于季风后期高流量条件，温度在季风前期低流量条件下对硅酸盐风化显示了更强的控制作用;而物理侵蚀和硅酸盐风化间的两个趋势则是由于季风前期的冰冻侵蚀提供了大量的具有高活性表面的新鲜矿物，进而加速了季风前期青海湖流域的硅酸盐风化速率。\n 2.岱海流域内的地表水和地下水存在具有非常相似的主要离子、TDS和氢氧同位素组成，指示了其流域内快速的地表水和地下水的交换，这主要是由于岱海流域内黄土和玄武岩多孔隙度所造成的;另一方面，尽管黄土的覆盖面积仅占到流域面积的18％，远小于流域内的基岩，且流域内存在大量易风化的玄武岩，但是主要和微量元素以及Sr同位素的证据均表明黄土风化依然主导着岱海流域内的沉积物和地表水的化学组成，其风化速率远高于流域内的玄武岩，这主要归因于具有巨大表面积的细颗粒黄土及其较高比例的碳酸盐矿物均有利于风化溶解;半干旱黄土覆盖区地表水和地下水相似的化学组成还对玄武岩地下过程的“隐藏侵蚀”理论提出了新的挑战;对岱海流域内的水质评估结果显示湖水、泉水和少数的井水不适合于饮用和灌溉，而大部分的河水和地下水可以用于饮用和灌溉。因而，在日常生产和生活用水时，需要注意区别利用。\n 3.通过对这两个均位于半干旱区的湖泊流域表生过程的对比，可以发现至少有两个共同点:(1)青海湖流域内布哈河河水化学组成中高达52％的春季降尘贡献以及岱海流域内的水和沉积物化学的黄土风化控制，表明我国半干旱区的降尘和/或黄土的加入对表生过程的元素循环有着深远的影响;(2)尽管沙柳河流域和岱海流域主要以硅酸盐分布为主，但是其水化学组成仍受Ca2+和HCO3-离子主导，说明我国半干旱区的地表风化过程主要受到碳酸盐风化的制约;在这样半干旱的环境下，即使微量的碳酸盐存在也能对水化学组成产生重要的贡献;这些碳酸盐除了来自于流域内的基岩外，大气降尘和黄土中碳酸盐也是一个不容忽视的来源。\n 综上所述，对半干旱区这两个典型湖泊流域的解析和对比研究，进一步加深了对全球不同气候条件下地表元素循环、水循环及其制约要素的理解。此外，对降尘和黄土对青海湖和岱海两个流域的水和沉积物组成的重要贡献的认识，值得今后在评价我国北方干旱-半干旱区流域风化通量和通过沉积物反演环境过程中引起重视。

关键词：半干旱区湖泊流域表生过程化学风化环境响应

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流域生物、化学风化对小冰期气候变化的响应

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地球化学 2002年第3期31卷 283-288页

作者：金章东吴艳宏沈吉王苏民张恩楼中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊沉积与环境重点实验室江苏南京210008

岱海近500年沉积物的孢粉、介形类和地球化学记录表现了流域生物、化学风化对全球性小冰期气候波动明显而快速的响应。孢粉量的下降、化学风化强度的减弱(高Rb/Sr比值)以及意外湖花介(Limnocythereinopinata)的繁盛反映了小冰期最盛期... 详细信息

岱海近500年沉积物的孢粉、介形类和地球化学记录表现了流域生物、化学风化对全球性小冰期气候波动明显而快速的响应。孢粉量的下降、化学风化强度的减弱(高Rb/Sr比值)以及意外湖花介(Limnocythereinopinata)的繁盛反映了小冰期最盛期岱海地区以干旱为特征的气候环境及其造成的高矿化度湖水。其中,介形类丰度及种类对环境变化的反应最迅速,植被生长的调节则要缓慢一些。内陆湖泊流域植被的衰弱与干旱环境下化学风化强度的减弱以及风尘作用的加强是相辅相成的。

关键词：流域生物化学风化气候变化小冰期湖泊沉积环境演变表生过程岱海内蒙古自治区古气候

来源：评论

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青藏高原形成演化及其环境、资源效应

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中国科学院院刊 2001年第6期16卷 441-443页

1项目顾问

关键词：青藏高原大陆碰撞隆升过程环境变化表生过程资源效应高原自然地理

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表生过程中水的稀土元素行为及其再分配

引用

地球科学进展 1996年第4期11卷 378-382页

作者：王仲武裘愉卓中国科学院地球化学研究所

ＲＥＥ是了解和研究地球表生过程的一个重要手段。通过ＲＥＥ的化学性质、物源和在表生水中的迁移和分配，综述了ＲＥＥ在表生过程水中的独特行为和再分配的全过程，同时利用表生水作用的代表产物——页岩，讨论了ＲＥＥ在水与古沉积物... 详细信息

ＲＥＥ是了解和研究地球表生过程的一个重要手段。通过ＲＥＥ的化学性质、物源和在表生水中的迁移和分配，综述了ＲＥＥ在表生过程水中的独特行为和再分配的全过程，同时利用表生水作用的代表产物——页岩，讨论了ＲＥＥ在水与古沉积物中的作用和指示意义。由于ＲＥＥ测试方法中存在的问题。

关键词：水稀土族再分配表生过程

来源：评论

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