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NCEC2019第十届全国环境化学大会

作者：王传义李英宣陕西科技大学环境科学与工程学院西安710021

以太阳能为驱动力的光催化技术被认为是解决环境污染以及能源短缺的最为理想的方法之一。但其大规模工业化应用仍然受两个瓶颈因素制约，即材料的光响应范围和光子利用率，而这两个因素与材料的结构和表界面过程紧密相关。

关键词：绿色合成微结构调控表界面过程光催化原位分析

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电化学原位红外光谱的方法和研究进展

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厦门大学学报（自然科学版） 2021年第2期60卷 191-207页

作者：姜艳霞李广叶进裕李君涛周志有孙世刚厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005 厦门大学能源学院福建厦门361102

研究电化学体系多相界面的精细结构和电化学过程对于发展电化学基础理论、认识电催化反应机理和界面过程,以及指导高效电催化剂的可控构筑具有重要意义.传统电化学方法不具备分子识别能力,局限于对复杂电化学体系的宏观和唯像研究.电化... 详细信息

研究电化学体系多相界面的精细结构和电化学过程对于发展电化学基础理论、认识电催化反应机理和界面过程,以及指导高效电催化剂的可控构筑具有重要意义.传统电化学方法不具备分子识别能力,局限于对复杂电化学体系的宏观和唯像研究.电化学原位红外光谱将电化学调制和红外光谱方法相结合,利用红外光谱的指纹特征和表面选律实现对电化学反应过程中反应物种的成键方式和浓度变化的特异性识别,获取电极表界面的物理结构和化学变化特征,以及对参与电化学反应的各种物质的实时、定性和定量检测,为研究电化学反应过程和机理,建立电极材料的结构与性能的构效关系,提供分子水平的信息.本文以本课题组的工作为主,从理论和实验两个方面综述外反射电化学原位红外光谱的基础与研究进展.首先介绍电化学原位红外光谱的原理、方法及其新技术,重点综述电化学原位红外光谱在燃料电池、锂离子电池等能量转化与储存领域中的研究进展,最后展望电化学原位红外光谱方法的应用和发展方向.

关键词：电化学原位红外光谱方法应用表界面过程电催化剂反应机理

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二维材料限域水以及二维氧化物活化水的表界面研究

二维材料限域水以及二维氧化物活化水的表界面研究

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作者：赵偲钦中国科学院大学

学位级别：博士

水在自然界中普遍存在且其性质奇特多变，使得水科学一直以来都是人们关注的热点。限域下水物理结构与性质的理解对许多科学领域具有重要意义，与此同时，水分子在催化剂表面的化学活化过程对许多实际反应的催化效率或反应路径的选择均... 详细信息

水在自然界中普遍存在且其性质奇特多变，使得水科学一直以来都是人们关注的热点。限域下水物理结构与性质的理解对许多科学领域具有重要意义，与此同时，水分子在催化剂表面的化学活化过程对许多实际反应的催化效率或反应路径的选择均有深远影响。本论文主要利用扫描探针显微镜(SPM)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱（Raman）等技术，以二维材料二硫化钼(MoS2)和石墨烯(Gr)限域下的水以及二维NiOx/Au(111)模型催化剂表界面水的活化为研究体系，取得以下研究成果:　　(1)以MoS2为限域窗口，完善并拓展对二维限域下水的结构与性质研究。通过液相转移法将MoS2转移至不同目标衬底表面，分别构建了MoS2/HOPG、MoS2/SrTiO3(100)、MoS2/云母以及双层MoS2二维限域空间，利用AFM与XPS表征技术，发现在MoS2与疏水衬底间形成水气共存的三维泡状初始结构，且其中限域水含量少，在真空退火至300℃后，由于气体脱附使得MoS2与HOPG形成限域空间，在限域效应作用下未脱附的少量水形成Ih(0001)结构;在MoS2与亲水的SrTiO3(100)间，限域水呈现出二维层状结构，改变SrTiO3(100)衬底处理条件得到无氧空位的SrTiO3(100)-O2以及有氧空位的SrTiO3(100)-UHV衬底，发现MoS2与两种SrTiO3(100)衬底间限域水行为不同，其中MoS2/SrTiO3(100)-UHV样品在UHV退火至600℃后层间依然有一层限域水稳定存在，其高度～0.37nm，与Ih相冰(0001)面的层间距一致，且准原位STM发现400℃时MoS2/SrTiO3(100)-UHV层间上层限域水出现去浸润(de-wetting)现象，推测该现象和限域水的高温稳定性均与氧空位由体相向表面的迁移有关;在MoS2/云母体系中，低相对湿度环境下层间稳定存在的限域水为双层Ih(0001)结构，与Gr/云母体系相比，MoS2/云母中单层限域水的脱附与插层条件均更为苛刻，归因于MoS2与水或云母基底具有更强的相互作用;在双层MoS2限域水体系中，利用AFM和HRTEM发现限域在双层MoS2中的水具有0.56±0.02nm的高度起伏以及～0.5nm的晶格参数，样品程序升温过程的变角XPS结果表明，双层MoS2中的限域水具有与羟基类似的结合能。　　(2)Gr/Cu体系中限域物种对上层Gr电子结构的影响研究。利用Gr/Cu样品在中性溶液中进行控制电位条件下的析氢反应，实现电势辅助水插层过程，利用XPS以及AFM确认了电势辅助水插层过程中在Gr与Cu之间引入了二维层状限域水结构，通过原位Raman以及XPS表征，发现电势辅助水插层过程中Gr的G峰蓝移且半峰宽减小，且水插层后样品的XPSC1s结合能向高结合能偏移，说明该过程中引入的结构有序的层间限域水可以通过偶极产生局域静电场，从而增强了Gr与Cu基底之间的电子相互作用，最终使得Gr的n-型掺杂水平提高;在与电势辅助水插层过程对比的原电池腐蚀过程中，确认层间插层物种为Cu2O，通过Raman以及XPS证明Cu2O物种阻挡了Gr与Cu之间的电子转移，使得原本轻微n-型掺杂的Gr转变为free-standing状态的Gr。　　(3)金属-氧化物模型活化水过程的活性位设计研究。以O3为氧化剂在Au(111)表面制备得到结构均一且覆盖度可控的NiOx纳米结构，通过改变NiOx结构的覆盖度，利用XPS与STM表征发现NiOx的羟基化程度与其岛边界周长占岛面积的比例成正比，证明NiOx边界为水解离反应的活性中心;随后在室温下，通过在NiOx/Au(111)表面继续沉积金属Ni，构筑了NiOx-Ni界面，通过XPS与HREELS证明NiOx-Ni界面的Ni-O路易斯酸碱对为水解离的新活性中心;DFT理论计算表明NiOx-Ni边界的活性相比于NiOx岛边界有所提高，NiOx-Ni边界Ni-O酸碱对的高活性来源于水分子在Ni位点吸附增强、Ni-O酸碱对与水分子轨道更好的重叠以及金属与氧化物的协同作用。

关键词：二硫化钼石墨烯氧化镍限域水活化水表界面过程

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钛基光催化材料的可控合成、微结构调控及表面化学

钛基光催化材料的可控合成、微结构调控及表面化学

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第十届全国催化剂制备科学与技术研讨会

作者：王传义陕西科技大学环境科学与工程学院陕西 710021

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钛基光催化材料的可控合成、微结构调控及表面化学

钛基光催化材料的可控合成、微结构调控及表面化学

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第十届全国催化剂制备科学与技术研讨会（成都）

作者：王传义陕西科技大学环境科学与工程学院

光催化技术被认为是解决环境污染以及能源短缺的最为理想的方法之一,但其大规模工业化应用仍然受两个瓶颈因素制约,即材料的光响应范围和光子利用率,而这两个因素与材料的结构和表界面过程紧密相关。为此,我们以钛基光催化材料为代表,... 详细信息

光催化技术被认为是解决环境污染以及能源短缺的最为理想的方法之一,但其大规模工业化应用仍然受两个瓶颈因素制约,即材料的光响应范围和光子利用率,而这两个因素与材料的结构和表界面过程紧密相关。为此,我们以钛基光催化材料为代表,在其可控合成、微结构调控及分子水平上理解其表面界面化学过程方面开展了一系列工作。

关键词：光催化可控合成微结构调控表界面过程

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