检索结果-内蒙古大学图书馆

作者：卢政扬州大学

学位级别：硕士

表面增强拉曼光谱(SERS)具有高选择性、超灵敏度、非破坏性和快速等特点,被认为是检测微量化学物质和生物分子的有力技术。为了获得强度高和重现性好的SERS信号,发展具有良好的信号增强能力、重现性强、稳定性好的有效基底非常重要。二... 详细信息

表面增强拉曼光谱(SERS)具有高选择性、超灵敏度、非破坏性和快速等特点,被认为是检测微量化学物质和生物分子的有力技术。为了获得强度高和重现性好的SERS信号,发展具有良好的信号增强能力、重现性强、稳定性好的有效基底非常重要。二氧化钛(TiO2)具有良好的物理和化学稳定性,它是一种被广泛研究的半导体。虽然TiO2纳米材料在SERS中的重要性已被证实,但其功效取决于诸如表面积、晶体结构、形状、大小、贵金属负载、结晶度等性质。不同形貌的TiO2纳米结构和以TiO2为基底的纳米复合材料因其不同的物理化学特性而备受关注。纳米阵列形貌的TiO2(TNA)可以利用高表面积来增加被吸附分子的数量,增强SERS检测灵敏度。同时,TNA的有序阵列结构在信号均匀性和可重复性方面具有很强的优势。但是,单纯TNA的SERS灵敏度不高并且TiO2带隙较宽,将贵金属纳米颗粒如Ag纳米颗粒与TiO2结合可以克服TiO2的这些不足。由于等离子体和电荷转移(CT)的协同作用,Ag/TiO2复合材料具有较强的光捕获和SERS性能。因而本论文使用简单的水热法制备TiO2纳米阵列,探索了不同形貌的Ag纳米材料与/TNT复合形成基底的SERS增强策略,主要内容如下:一、AgNPs/TNA纳米复合材料的原位制备及表面拉曼增强性能研究通过水热法在导电玻璃(FTO)导电面控制生长均匀的金红石型TNA。通过紫外辐照AgNO3溶液的方法,直接在TNA层表面光化学生长银纳米颗粒(AgNPs)。利用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射仪(XRD)和紫外可见光谱仪(UV-vis)对AgNPs/TNA基底的物理性质进行了表征。用微量的罗丹明6G(R6G)探针分子探究了 AgNPs/TNA基底的SERS增强性能。当AgNO3浓度为1 mM,紫外辐照时间为30分钟时,制备所得AgNPs/TNA复合材料SERS活性最强,对R6G检出的最低浓度为10-7M。该AgNPs/TNA基底在SERS检测应用中表现出高重现性和可循环性。二、AgNTs/TNA复合材料的制备及其在食品添加剂检测中的应用利用表没食子儿茶素没食子酸酯(EGCG)辅助绿色还原法制备了银三角纳米粒子(AgNTs),将其与TNA复合,构建基于TNA的金属/半导体复合材料的SERS基底。利用SEM、透射电子显微镜(TEM)、XRD和UV-vis对AgNTs/TNA基底的物理性质进行了表征。考察了该基底在R6G、结晶紫(CV)、孔雀石绿(MG)和福美双(Thiram)多种食品添加剂的检测效果。结果表明,对这四种物质检测的最低浓度分别为10-10 M,10-9 M,10-8 M和10-7 M。该基底具有较低的检测下限、良好的重现性和均匀性,在食品样品检测中具有较好的应用前景。此外,考察了该AgNTs/TNA基底的可重复使用性。紫外光照清洁3次后,该基底仍能用于检测。三、基于AgNTs/TNA复合材料的疏水SERS基底的制备及其在食品添加剂检测中的应用通过十二烷基硫醇(DM)自组装方法将具有低表面能性质的长链烷基硫醇分子修饰到AgNTs/TNA基底表面,形成具有疏水性质SERS检测基底。利用红外光谱(FTIR)和接触角技术对AgNTs/TNA疏水基底进行了表征。研究了 DM浓度和自组装时间对基底SERS性能的影响。实验结果表明利用10-3MDM为修饰分子,组装2小时获得的SERS信号最强。该疏水基底对R6G、CV、MG检测的最低浓度分别低至10-11M,10-11M和10-9 M,表明自组装硫醇分子形成的疏水界面可以进行富集待测分子,增强单位待测分子的数量,进而增强SERS信号,在实际样品检测中具备很大的应用潜力。

关键词： TiO2阵列银纳米材料疏水表面表面拉曼增强食品添加剂

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Au修饰WO_3纳米棒阵列的制备及其表面拉曼增强效应

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稀有金属材料与工程 2018年第S1期47卷 132-135页

作者：李叶生唐子龙张中太清华大学新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室北京100084

研究了一种Au修饰WO_3纳米棒阵列作为高灵敏的表面拉曼增强基底。WO_3纳米棒阵列采用低温水热法生长在导电玻璃(FTO)上,然后通过离子溅射镀上Au颗粒赋予其表面拉曼增强活性。利用XRD、SEM、TEM对所制基底进行了表征,用罗丹明(R6G)作为... 详细信息

研究了一种Au修饰WO_3纳米棒阵列作为高灵敏的表面拉曼增强基底。WO_3纳米棒阵列采用低温水热法生长在导电玻璃(FTO)上,然后通过离子溅射镀上Au颗粒赋予其表面拉曼增强活性。利用XRD、SEM、TEM对所制基底进行了表征,用罗丹明(R6G)作为探针分子检测了Au修饰WO_3纳米棒阵列基底的表面增强拉曼活性。研究结果表明,WO_3纳米棒截面为矩形,长宽为几十纳米,且表面均匀分布了直径为5 nm左右的Au颗粒。这种基底对R6G有很高灵敏度,检测限可达10^(-8 )mol/L,对于快速检测其他有机污染物具有很大的潜力。

关键词： Au-WO3纳米棒阵列表面拉曼增强污染物检测环境问题

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用于表面拉曼增强的三角形纳米银及其复合纳米材料、石墨烯量子点的制备与性能研究

用于表面拉曼增强的三角形纳米银及其复合纳米材料、石墨烯量子点...

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作者：王刚毅河南大学

学位级别：硕士

纳米级结构材料简称为纳米材料,是指至少有一维尺寸处于纳米尺度范围超精细材料的总称。尤其是其中金属纳米材料所具备的特殊物理性质和化学性质使其在光学、光电、传感技术以及生物检测等许多领域都有广泛的运用前景。而纳米材料的尺... 详细信息

纳米级结构材料简称为纳米材料,是指至少有一维尺寸处于纳米尺度范围超精细材料的总称。尤其是其中金属纳米材料所具备的特殊物理性质和化学性质使其在光学、光电、传感技术以及生物检测等许多领域都有广泛的运用前景。而纳米材料的尺寸、形状和成分都影响着其化学和物理性能,因此对纳米材料的制备、光学性质的研究具有重要的科学意义。本文制备并研究了可以用于拉曼表面增强的三角形纳米银、三角形纳米银复合材料以及石墨烯量子点的性质。论文首先开展了三角形纳米银的研究工作。采用液相法以硼氢化钠作为还原剂,柠檬酸钠作为修饰剂,在双氧水存在的情况下制备了粒径在50 nm左右的尺寸均匀三角形银纳米颗粒。在此基础上研究了不同PVP用量对三角形纳米银的影响。结果表明随着PVP用量的增加三角形纳米银胶的颜色逐渐加深,且三角形纳米银胶的可见-紫外光谱的620nm处的面内双极共振峰峰位发生蓝移。随后研究了加入不同双氧水用量所制得的对三角形纳米银角的作用。通过TEM实验发现,在其它参数不变条件下,双氧水用量在40μL-60μL范围内,随着双氧水用量的不断增加,三角形纳米银中的不规则纳米银颗粒逐渐减少,三角形纳米银的产率提高。最后研究了三角形纳米银的热稳定性。通过100C条件下加热三角形纳米银溶胶,发现其形貌随着加热的进行逐渐分解,形状开始变的不规则起来。分析其加热过程中紫外-可见光谱的540 nm、620 nm峰位都发生了偏移。由此以上两个实验推断出三角形纳米银的尺寸大小可能与620nm处的吸收峰有关;450nm处的峰可能与纳米银颗粒的形状有关;随着纳米银的溶解导致的吸收峰发生偏移现象表明,三角形纳米银340nm处的峰可能与其(1 1 1)晶面有关,不随尺寸形状变化。论文的第二项工作是石墨烯量子点的制备和研究。首先,通过控制热解时间和热解温度热解柠檬酸制备了石墨烯量子点。石墨烯量子点的紫外-可见吸收光谱表明,随着加热时间或加热温度的增加,石墨烯量子点的峰位发生的偏移可能与量子点尺寸大小有关。相同热解温度(200C)下,TEM研究发现不同热解时间制得的石墨烯量子点,随着加热时间增加石,墨烯量子点的尺寸开始变大;当时间达到33分钟时,石墨烯量子点形状变得不规则起来,片层变厚。研究还发现,同一温度制备的石墨烯量子点且随着pH由酸性变为碱性时,其荧光峰位红移可能是因为在不同酸碱溶液中量子点所带基团的所带电性不同引起;不同温度制备的石墨烯量子点的荧光峰位发生偏移,可能是因为不同温度得到的量子点的结晶度不同导致的能带间隙变化引起。当三角形纳米银与石墨烯量子点相复合时,测得复合材料的荧光相对于量子点银荧光发生蓝移,这可能是电子转移或能量转移引起。论文的第三项工作是拉曼增强研究。利用所制备的三角形溶胶和石墨烯量子点,制备出三角形银/石英基板、三角形银@石墨烯量子点/石英基板、三角形银/石墨烯/石英基板作为拉曼增强基板检测10mol/L的罗丹明探针分子,三角形银/石墨烯/石英基板作为拉曼增强基板增强效果最好,三角形银@石墨烯量子点/石英基板次之。论文的第四项工作是制备复合纳米材料。通过三角形纳米银和黄原胶复合制得三角行纳米银@黄原胶网络结构,统计不同比例混合的复合材料网络结构的纳米银个数比1:1.5:2符合与银溶胶在复合材料中的体积。利用匀胶机制得更加均匀的复合材料网络结构,重复性、可控性更强。

关键词：三角形纳米银黄原胶表面拉曼增强石墨烯量子点

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铜及氧化物亚微米结构的表面拉曼增强效应及电化学特性

铜及氧化物亚微米结构的表面拉曼增强效应及电化学特性

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作者：邓敏电子科技大学

学位级别：硕士

铜及其氧化物因为其储量丰富,来源广泛,价格低廉,并且具有优异的光学、电学、热学和力学等性能,因而在电子器件和新能源发展等领域有着广阔的应用前景。本文着重研究了铜纳米花的可控合成及其表面拉曼增强性能和氧化亚铜作为负极材料在... 详细信息

铜及其氧化物因为其储量丰富,来源广泛,价格低廉,并且具有优异的光学、电学、热学和力学等性能,因而在电子器件和新能源发展等领域有着广阔的应用前景。本文着重研究了铜纳米花的可控合成及其表面拉曼增强性能和氧化亚铜作为负极材料在锂离子电池中的电化学性能。具体内容如下:1、铜纳米花的制备和生长机理研究。通过调节表面活性剂（HDA）和还原剂（葡萄糖）的浓度以及反应时间,研究对铜纳米花形貌和结构的影响。结果表明:表面活性剂可以调节（100）晶面的表面自由能,从而影响铜原子在该晶面的沉积,进而影响铜的生长形貌;而随着还原剂的浓度增加,还原铜的反应动力学加快,材料形貌尺寸生长越均匀;通过观察不同时间的生长形状,发现铜纳米花的生长经历了奥斯瓦尔德熟化过程。2、铜纳米花的表面拉曼增强性能研究。将不同浓度HDA制备的铜纳米花进行了拉曼光谱测试发现剑状铜纳米花拥有最高的表面拉曼增强活性,其表面拉曼增强因子可达到5×10～6。3、铜纳米花的表面拉曼增强机理研究。采用COMSOL软件模拟剑状纳米花在光照下的表面电场分布,发现剑状的尖端和相邻剑状的夹角处具有很强的电场,这是剑状纳米花具有较高表面拉曼增强活性的主要原因。4、空心Cu2O纳米晶的制备和电化学性能研究。通过湿化学方法制备出了形貌尺寸均匀的空心六角螺母形状Cu2O纳米晶,并制备成锂离子电池测试其电化学性能。发现空心Cu2O纳米晶在电流密度为500 mA/g下,首圈容量高达1089.7mAh/g,第十圈容量为632.8 mAh/g,循环300圈后容量仍有327.09 mAh/g,是同等测试条件下微米球状Cu2O容量的5.5倍,表现出较高的稳定性。说明空心结构可以降低锂离子电池充放电时因体积膨胀而导致的循环稳定性和结构稳定性差,从而提高Cu2O作为负极材料的锂离子电池的性能。5、采用CVD法进行碳包覆的空心氧化亚铜纳米晶的电化学性能研究。发现不同温度下,碳在氧化亚铜表面包覆的均匀程度不同:温度越高,晶体表面的活性越高,则碳的包覆率越高,电池的循环稳定性也越高,说明在Cu2O表面进行碳包覆有利于增强空心结构在充放电过程中的稳定性。

关键词：铜纳米花表面拉曼增强氧化亚铜锂离子电池湿化学法

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Au修饰WO3纳米棒阵列的制备及其表面拉曼增强效应

Au修饰WO3纳米棒阵列的制备及其表面拉曼增强效应

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第二十届全国高技术陶瓷学术年会

作者：李叶生唐子龙张中太清华大学新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室北京100084

研究了一种Au修饰WO3纳米棒阵列作为高灵敏的表面拉曼增强基底.WO3纳米棒阵列采用低温水热法生长在导电玻璃(FTO)上,然后通过离子溅射镀上Au颗粒赋予其表面拉曼增强活性.利用XRD、SEM、TEM对所制基底进行了表征,用罗丹明(R6G)作为探针... 详细信息

研究了一种Au修饰WO3纳米棒阵列作为高灵敏的表面拉曼增强基底.WO3纳米棒阵列采用低温水热法生长在导电玻璃(FTO)上,然后通过离子溅射镀上Au颗粒赋予其表面拉曼增强活性.利用XRD、SEM、TEM对所制基底进行了表征,用罗丹明(R6G)作为探针分子检测了 Au修饰WO3纳米棒阵列基底的表面增强拉曼活性.研究结果表明,WO3纳米棒截面为矩形,长宽为几十纳米,且表面均匀分布了直径为5 nm左右的Au颗粒.这种基底对R6G有很高灵敏度,检测限可达10-8mol/L,对于快速检测其他有机污染物具有很大的潜力.

关键词： Au-WO3纳米棒阵列表面拉曼增强污染物检测环境问题

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自清洁Au/ZnO空心球在表面拉曼增强的应用研究

自清洁Au/ZnO空心球在表面拉曼增强的应用研究

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作者：胡星毅东北大学

学位级别：硕士

拉曼光谱因其特有的无损伤探测、分辨能力好、光谱范围宽、可定量等优势使其在许多领域有着广泛的应用。ZnO是一种熟知的半导体材料，具有良好的光催化活性，但不具备拉曼增强效果。金纳米材料具很好的拉曼增强效果，然而却不具备光催... 详细信息

拉曼光谱因其特有的无损伤探测、分辨能力好、光谱范围宽、可定量等优势使其在许多领域有着广泛的应用。ZnO是一种熟知的半导体材料，具有良好的光催化活性，但不具备拉曼增强效果。金纳米材料具很好的拉曼增强效果，然而却不具备光催化活性。本文结合了Au和ZnO纳米材料的特点，制备了Au纳米粒子修饰的ZnO空心球(Au/ZnO)，作为一种优良的可见光响应型光催化剂。在此基础上，我们进一步探索了该复合空心球在自清洁SERS基底中的应用。本文主要内容如下:　　第一部分主要介绍了拉曼光谱机理，常见表面增强拉曼散射基底，及其制备方法。　　第二部分制备SERS活性基底。通过水热法制备ZnO@C纳米球，利用氯金酸根离子与纳米球表面的醋酸根离子发生阴离子交换并结合高温退火得到Au/ZnO空心球。该空心球显示出良好的拉曼增强效果。　　第三部分，以Au/ZnO空心球作为活性SERS基底，探索Au/ZnO空心球在可见光下的光催化性能，同时利用拉曼光谱对4-硝基苯硫醇在Au/ZnO表面的光催化还原和降解过程进行原位实时监测。并以罗丹明6G为拉曼探针，研究了拉曼基底光催化自清洁能力，和SERS基底多次使用的循环性能。结果表明Au/ZnO空心球作为一种新型的SERS活性基底，有很好的光催化活性，并且可重复使用，具有实际的应用价值。

关键词：光催化剂 Au纳米粒子 ZnO空心球氯金酸根离子表面拉曼增强

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具有表面拉曼增强活性的银纳米材料的合成和表征(英文)

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无机化学学报 2014年第2期30卷 442-450页

作者：黄庆利朱霞石扬州大学化学化工学院扬州225009

利用简易无模板湿化学法合成了由纳米片组装的具有三维分级结构的银纳米材料。场发射扫描电子显微镜表明柠檬酸氢二铵在这种结构形成过程中起到很重要的作用。X射线衍射和透射电子显微镜表征进一步证明了这种结构的形成。此外本文还对... 详细信息

利用简易无模板湿化学法合成了由纳米片组装的具有三维分级结构的银纳米材料。场发射扫描电子显微镜表明柠檬酸氢二铵在这种结构形成过程中起到很重要的作用。X射线衍射和透射电子显微镜表征进一步证明了这种结构的形成。此外本文还对这种分级结构进行了紫外和拉曼表征。这种新型的银纳米结构有望作为一种高灵敏度的表面拉曼增强基底。

关键词：湿化学法银表面拉曼增强罗丹明

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氟化石墨烯薄膜应用于超高灵敏拉曼增强检测

氟化石墨烯薄膜应用于超高灵敏拉曼增强检测

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2023第四届全国功能高分子材料学术研讨会

作者：阙龙坤艾建平邵太欢郭一帆李金阳周祚万西南交通大学化学学院

制备大面积和高质量石墨烯及衍生物对高敏感性和良好稳定性的表面增强拉曼探测(SERS)非常重要。但是高效制备和精细调控大面积石墨烯衍生物仍然存在巨大的挑战。在本工作中,通过对亚厘米级的石墨烯进行简便的氟化处理,得到了可用于高性... 详细信息

制备大面积和高质量石墨烯及衍生物对高敏感性和良好稳定性的表面增强拉曼探测(SERS)非常重要。但是高效制备和精细调控大面积石墨烯衍生物仍然存在巨大的挑战。在本工作中,通过对亚厘米级的石墨烯进行简便的氟化处理,得到了可用于高性能表面拉曼增强探测的氟化石墨烯薄膜。首先,在氨气等离子体的协助下,通过精确控制石墨烯生长成核密度,在铜箔上得到了亚厘米尺寸的单晶石墨烯。然后石墨烯薄膜与碳氟在高温下释放的氟原子进行反应。SERS结果表明,在优化了F/C比率后的氟化石墨烯薄膜表现出优异的染料分子探测性能。并且由于氟化石墨烯具有非常稳定的化学性质,探针分子在氟化石墨烯薄膜上长时间放置后,其拉曼信号仅轻微降低。此外,理论计算证实,特定激光的能量与探针分子的最低未占据分子轨道和氟化石墨烯的费米能级之间的能隙相匹配,是有利于SERS信号的增强。这种能够大规模制备具有高灵敏度的氟化石墨烯薄膜为具有潜在应用的SERS材料开辟了一条道路。

关键词：表面拉曼增强氟化石墨烯亚厘米尺寸单晶石墨烯 CVD生长

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氧化物半导体表面增强拉曼基底的制备及特性研究

氧化物半导体表面增强拉曼基底的制备及特性研究

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作者：邹军燕暨南大学

学位级别：硕士

氧化物半导体表面增强拉曼散射（SERS）基底具有原料易得、制备简单以及表面形貌丰富的特点,但由于其增强效果主要来源于电荷转移,所以其拉曼活性一般比贵金属SERS基底低。针对该问题,本文从两个方面出发提出两种制备较高SERS活性基底... 详细信息

氧化物半导体表面增强拉曼散射（SERS）基底具有原料易得、制备简单以及表面形貌丰富的特点,但由于其增强效果主要来源于电荷转移,所以其拉曼活性一般比贵金属SERS基底低。针对该问题,本文从两个方面出发提出两种制备较高SERS活性基底的方法:第一,利用半导体材料形貌多变性并结合贵金属材料的制备高活性SERS基底;第二,利用非稳定结构含有丰富的电荷空穴对提高电荷转移率。主要包括以下三个方面:1、氧化亚铜/银复合基底的制备及其SERS特性的研究。利用热氧化法和磁控溅射法在不同的加热时间、加热温度和镀膜时间条件下制备了氧化亚铜/银复合基底。X-射线衍射（XRD）测试结果表明基底为氧化亚铜/银的复合结构;扫描电子显微镜（SEM）测试结果表明基底表面呈现花状结构;拉曼光谱测试结果表明基底具有较好的SERS活性。通过对基底SERS特性的研究发现基底对亚甲基蓝（MB）的最低检测限是10-8M、增强因子达到了10～8,而且在均匀性的测试过程中基底的相对标准偏差（RSD）均小于10%。2、氧化锌/银复合基底的制备及其SERS特性的研究。利用水热法和银镜反应在不同的硝酸银浓度下制备了氧化锌/银复合基底。XRD测试结果表明制备出了结晶度较高的氧化锌结构;SEM测试结果表明氧化锌为纳米棒状结构;拉曼光谱测试结果表明基底具有较好的SERS活性。通过对基底SERS特性的研究发现基底对4-疏基苯甲酸（4-MBA）的最低检测限达到10-8M,而且在一定范围内具有定量检测的能力。3、氧化亚铜/三氧化四铜复合基底的制备及其SERS特性的研究。利用热氧化法和磁控溅射法在不同的溅射时间下制备了氧化亚铜/三氧化四铜复合基底。XRD测试结果表明基底为氧化亚铜/三氧化四铜复合结构;SEM测试结果表明基底表面由纳米颗粒组合而成;拉曼光谱测试结果表明基底具有较好的SERS活性。通过对基底SERS特性的研究发现基底对亚甲基蓝（MB）的最低检测限是10-8M,而且在均匀性的测试过程中基底的相对标准偏差（RSD）均小于10%,并通过对比相似形貌的氧化铜基底和复合基底的拉曼峰强验证了利用非稳定结构提高半导体材料SERS活性的可行性。

关键词：拉曼散射电荷转移增强非稳定结构复合基底表面拉曼增强

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二维碳化钛的表面结构调控及其化学稳定性与表面增强拉曼散射性能研究

二维碳化钛的表面结构调控及其化学稳定性与表面增强拉曼散射性能...

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作者：李国辉苏州大学

学位级别：博士

二维材料由于其独特的结构而表现出比体相材料更加优异的物理化学性质,与体相材料相比,纳米级厚度的二维材料具有高度暴露的表面,大大提高了原子的利用率,更为重要的是通过表面结构调控就可以实现对二维材料物理和化学性质的调控。过渡... 详细信息

二维材料由于其独特的结构而表现出比体相材料更加优异的物理化学性质,与体相材料相比,纳米级厚度的二维材料具有高度暴露的表面,大大提高了原子的利用率,更为重要的是通过表面结构调控就可以实现对二维材料物理和化学性质的调控。过渡金属碳化物或氮化物(MXene)作为一种新型的二维材料,因其优异的光学和电学性能而引起了研究界的关注。碳化钛(Ti3C2)作为MXene家族中的典型代表,其表面暴露的Ti原子具有高化学反应活性,很容易与富电子基团结合,这为Ti3C2的表面调控提供了理论基础和条件。本论文聚焦二维Ti3C2纳米片的表面调控,从合成的全新角度出发,系统地研究了表面结构对Ti3C2化学稳定性和表面增强拉曼散射(SERS)性能的影响。主要研究内容如下:(1)Ti3C2纳米片的表面结构调控通过调节刻蚀环境、刻蚀深度以及剪切力大小来实现对Ti3C2纳米片尺寸和表面结构的调控,得到了表面覆盖铝氧阴离子或OH/F的常规尺寸和超小尺寸的Ti3C2纳米片。研究发现表面结构受刻蚀环境的影响,而刻蚀深度和剪切力大小则决定了纳米片尺寸,XPS和STEM等表征证明了铝氧阴离子成功修饰在Ti3C2表面。本研究提供了一种二维材料表面结构设计的简单方法,解决了二维MXene表面结构调控的难题,为MXene在光学和电学等领域中的应用奠定了基础。(2)Ti3C2的化学稳定性研究通过光学照片和XRD表征测试分析了表面结构调控对Ti3C2纳米片在H2O2介质和空气环境中化学稳定性的影响,探究了不同表面结构和尺寸Ti3C2纳米片在氧化过程中相、形态和光学行为的演变。研究结果表明,表面铝氧阴离子钝化的超小尺寸的Ti3C2纳米片具有更高的结构稳定性,这是由于小尺寸的Ti3C2向TiO2进行重结晶时需要大量激活的原子扩散,从而导致相变更加困难。紫外(UV)和荧光(PL)表征追踪了 Ti3C2在氧化过程中的电子和光学特性变化,结果表明紫外吸收峰会随着氧化程度的加深而逐渐变化或消失,并且当常规尺寸的Ti3C2被氧化时会呈现出荧光现象,这是Ti3C2部分氧化成TiO2所导致的。本研究有助于研究者使用更多的化学惰性基团对MXene进行功能化,从而提高MXene的稳定性。(3)表面修饰的Ti3C2的SERS活性探究提出表面修饰Ti3C2来改善其SERS性能的方法,实现了罕见的高灵敏度增强,其检测极限接近pM水平,增强因子高达1.1×107,阐明了 SERS活性基底的增强原理,表面修饰的铝氧阴离子能有效地调节基底与分析分子之间的相互作用,使分析分子在基底表面呈现平躺构型,利于基底与分析物之间发生电荷转移,这是化学增强机制的一种体现。发现了铝氧阴离子修饰的Ti3C2基底因其低的粗糙度以及均匀的表面和电荷而使其在SERS应用中展现出良好的均匀性、再现性以及稳定性。本研究证实了表面修饰是提高SERS效应的一种可行性方案,解决了传统SERS基底检测限低、均匀性差、再现性差和稳定性差的问题。(4)表面修饰的Ti3C2对SERS检测分子的固有指纹保持研究了表面结构对分析分子取向的影响,发现了分析分子在铝氧阴离子修饰的Ti3C2基底上采用与空白基底相类似的平躺构型,而在OH/F修饰的Ti3C2基底上采用侧卧的构型;阐明了基底与分析分子之间的相互作用强度,由于F基团与亚甲基蓝分子中的S原子相互排斥,导致OH/F修饰的Ti3C2与分析分子的作用强度远小于铝氧阴离子修饰的Ti3C2;发现了采用与空白基底上相类似的构型是保持分析分子固有指纹特征的重要因素。此外,发现铝氧阴离子修饰的Ti3C2基底对不同种类的有机染料和微量有害化合物也表现出良好的SERS性能,并对R6G分子具有强烈的荧光抑制作用。这项工作解决增强基底干扰分析分子固有结构和构象而导致检测失真的问题,为二维纳米材料在SERS中的应用引入了一个新视角。

关键词：二维材料 MXene 表面结构调控化学稳定性表面拉曼增强

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