恶性肿瘤是危害人类生命和健康的主要疾病之一。癌胚抗原(CEA)作为一种广谱性肿瘤标志物,可作为筛选和诊断恶性肿瘤的重要指标。准确快速检测CEA在医学研究以及临床应用领域都具有重大意义。光电化学(PEC)分析作为一种新兴的基于光电转换的分析方法,具有背景信号低、灵敏度高的特点。发展新的分析策略对于拓展PEC分析的应用范围具有重要意义。因此,本论文发展了利用生物小分子抗坏血酸(AA)对活性材料VO纳米片进行化学刻蚀和利用金属离子Ca对活性材料Cd S量子点(QDs)的表面电荷进行调控的两种新的分析策略,并实现了对CEA的灵敏PEC检测。主要研究内容如下:(1)采用超声剥片法制得超薄VO纳米片,并在VO纳米片表面负载了Cd S QDs,制得了Cd S/VO复合纳米材料。形成的Cd S/VO复合物有利于电子-空穴的分离,增强了可见光吸收,因而Cd S/VO复合纳米材料在可见光照射下表现出优于VO纳米片和Cd S QDs的PEC活性。由于AA将VO还原成V,使VO刻蚀,因而Cd S/VO光电极经AA刻蚀后光电流明显减小。基于Cd S/VO光电极对AA的光电响应,我们以封装了AA的脂质体免疫纳米胶囊为标记物,构建了一个检测CEA的光电免疫分析平台。CEA的线性检测范围为0.5pg m L至1 ng m L,检出限为0.1 pg m L。(2)制备了六偏磷酸根离子(HMP)稳定的Cd S QDs(Cd S@HMP QDs),并用作光电材料。当Cd S@HMP QDs与Ca作用后,Cd S@HMP QDs修饰的光电极在NaSO溶液中的光电流明显增强。这是因为Ca可与HMP络合,减少了Cd S QDs表面的负电荷,从而削弱了Cd S QDs与空穴清除剂(SO)间的静电排斥,促进了电子-空穴的分离。基于Cd S@HMP QDs修饰的光电极对Ca的光电响应,我们以Ca CO纳米粒子为标记物,利用酸处理Ca CO纳米粒子引入Ca,构建了一个检测CEA的光电免疫分析平台。CEA的线性检测范围为0.005-50 ng m L,检出限为0.001 ng m L。
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