检索结果-内蒙古大学图书馆

中国环境科学 2025年第2期45卷 1004-1015页

作者：葛勤张俊朋汪洋王袆曼邵政李翔刘海燕李昕妍东华理工大学水资源与环境工程学院江西南昌330013 地下水污染成因与修复江西省重点实验室江西南昌330013 江西省煤田地质勘察研究院江西南昌330001

利用水化学分析和多同位素联合技术(δ^(18)O-H_(2)O、δ^(15)N-NO_(3)^(-)和δ^(18)O-NO_(3)^(-)),研究大同盆地地下水硝酸盐来源及转化过程,借助MixSIAR模型定量解析各污染源的贡献率.结果表明,地下水中NO_(3)^(-)-N、NO_(2)^(-)-N和NH_(4)^(+)-N平均浓度分别为32.07,0.96,0.61mg/L,以NO_(3)^(-)-N为主,最高浓度达538.61mg/L,超过地下水质量(GB/T 14848-2017)Ⅲ类标准(20mg/L)27倍,超标率达39.13%;垂向上,地下水NO_(3)^(-)-N浓度随井深增加而降低,即浅层地下水(均值34.26mg/L)>中层地下水(22.05mg/L)>深层地下水(13.07mg/L).硝化作用是地下水氮转化的主要机制,反硝化作用不明显.污水粪肥、土壤氮和化学肥料是造成地下水硝酸盐污染的主要原因,其平均贡献率分别为浅层地下水:污水粪肥(33.6%)>土壤氮(33.5%)>化学肥料(21.5%),中层地下水:污水粪肥(43.3%)>土壤氮(34.4%)>化学肥料(18.1%),深层地下水:土壤氮(54.4%)>化学肥料(25.1%)>污水粪肥(18.5%),不确定性分析表明化学肥料和土壤氮的不确定性指数UI90值较高,对硝酸盐污染的贡献率表现出较大的不确定性.研究成果为地下水氮转化和污染来源解析提供参考依据.

关键词：地下水硝酸盐硝化作用氮转换贝叶斯同位素混合模型

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豫北山前平原深层地下水硫酸盐来源与污染途径的同位素示踪

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地球科学 2022年第2期47卷 700-716页

作者：邹霜张东李小倩吴洋洋李玉红朱双双刘运涛段慧真郭文静河南理工大学资源环境学院河南焦作454000 中国地质大学环境学院湖北武汉430074 河南省地质矿产勘查开发局第五地质勘查院河南郑州450001 河南省水文地质应用工程技术研究中心河南郑州450001

豫北山前冲洪积平原深层地下水硫酸盐(SO_(4)^(2-))呈现持续增高趋势,但其机制仍不清楚.为探讨深层地下水SO_(4)^(2-)来源与污染机制,选择山前冲洪积平原不同赋存条件深层地下水作对比分析,借助水体水化学、氢氧同位素(δD_(H2O)和δ^(1... 详细信息

豫北山前冲洪积平原深层地下水硫酸盐(SO_(4)^(2-))呈现持续增高趋势,但其机制仍不清楚.为探讨深层地下水SO_(4)^(2-)来源与污染机制,选择山前冲洪积平原不同赋存条件深层地下水作对比分析,借助水体水化学、氢氧同位素(δD_(H2O)和δ^(18)O_(H2O))、硫酸盐硫和氧同位素(δ^(34)S_(SO4)和δ^(18)O_(SO4)),示踪人类活动影响下深层地下水SO_(4)^(2-)的来源、污染途径及硫酸盐细菌还原过程.结果表明:深层地下水水化学、δD_(H2O)和δ^(18)O_(H2O)以及δ^(34)S_(SO4)和δ^(18)O_(SO4)组成月际变化相对稳定,但不同地点的地下水组成呈现显著空间差异.研究区未受人为影响的深层地下水SO_(4)^(2-)来源包括大气降水、黄铁矿氧化以及石膏溶解,且经历细菌还原作用;人为输入对深层地下水的影响表现为两种不同的途径和过程,一种是在山前补给区,因无显著的隔水层,在降水入渗和河水侧渗作用下,深层地下水显著受到人类活动来源硫酸盐(工业废水)影响.另一种是在排泄区,由于深层地下水过量开采导致地下水水位下降,上伏浅层咸水产生越流补给,造成深层地下水的SO_(4)^(2-)浓度显著增加.研究结果很好地揭示了焦作山前冲洪积平原深层地下水受污染的机制,为我们有效管理和保护深层地下水资源提供重要科学依据.

关键词：硫酸盐来源地下水硫酸盐细菌还原硫和氧同位素示踪贝叶斯同位素混合模型山前冲洪积平原水文地质

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氮和氧同位素示踪伊洛河河水硝酸盐来源及转化过程

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环境科学 2023年第6期44卷 3206-3216页

作者：郭文静张东蒋浩吴洋洋张郭妙段慧真许梦军麻冰涓陈昊黄兴宇河南理工大学资源环境学院焦作454003 中国科学院武汉植物园水生植物与流域生态重点实验室武汉430074

河流硝酸盐(NO_(3)^(-))浓度及氮和氧同位素组成(δ^(15)N-NO_(3)^(-)和δ^(18)O-NO_(3)^(-))可以辨识河水NO_(3)^(-)受自然过程和人为输入的影响,但流域不同土地利用方式对河水NO_(3)^(-)来源及转化过程的影响尚不明确,特别是山区人为... 详细信息

河流硝酸盐(NO_(3)^(-))浓度及氮和氧同位素组成(δ^(15)N-NO_(3)^(-)和δ^(18)O-NO_(3)^(-))可以辨识河水NO_(3)^(-)受自然过程和人为输入的影响,但流域不同土地利用方式对河水NO_(3)^(-)来源及转化过程的影响尚不明确,特别是山区人为输入对河水NO_(3)^(-)的影响仍不清楚.选择土地利用空间异质性显著的伊河和洛河作为研究对象,借助水体水化学组成,氢氧同位素(δD-H_(2)O和δ^(18)O-H_(2)O)、δ^(15)N-NO_(3)^(-)和δ^(18)O-NO_(3)^(-),辨识不同土地利用方式影响下河水NO_(3)^(-)来源及转化途径.结果表明:(1)伊河与洛河河水ρ(NO_(3)^(-))均值分别6.57和9.29 mg·L^(-1),δ^(15)N-NO_(3)^(-)均值分别为9.6‰和10.4‰,δ^(18)O-NO_(3)^(-)均值分别为-2.2‰和-2.7‰;结合δ^(15)N-NO_(3)^(-)和δ^(18)O-NO_(3)^(-)分析,伊河和洛河水中NO_(3)^(-)主要受多来源混合控制,同时洛河存在脱氮作用,但伊河生物去除作用较弱.(2)综合考虑干流和支流河水δ^(15)N-NO_(3)^(-)和δ^(18)O-NO_(3)^(-)空间分布,结合贝叶斯同位素混合模型,计算洛河和伊河河水硝酸盐来源,发现洛河上游和伊河上游森林植被广泛,但生活污水和粪肥影响较大;上游土壤有机氮和化学肥料贡献比例大于下游;下游生活污水和粪肥贡献继续增加.研究结果证实点源污染(城镇生活污水和粪肥)对伊洛河流域河水NO_(3)^(-)来源的影响,同时面源污染(化肥)贡献并未随着下游农业活动增加而升高.因此需要重视伊洛河流域内点源污染的有效治理,保障黄河流域生态文明高质量发展.

关键词：硝酸盐来源氮和氧同位素贝叶斯同位素混合模型伊洛河流域黄河流域生态文明

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基于同位素的长治市大气环境PM_(2.5)和扬尘中Nd来源解析

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环境科学学报 2024年第5期44卷 361-367页

作者：陈浩闫雨龙胡冬梅彭林王成华北电力大学环境科学与工程学院资源与环境系统优化教育部重点实验室北京102206 北京交通大学环境学院智能交通清洁低碳技术教育部工程研究中心北京100044 北京交通大学交通能源与环境研究院北京100044 山西能源学院资源与环境工程系太原030600

钕元素(Nd)是一种典型的镧系元素,对人体肺部有一定危害,厘清大气环境PM25和扬尘中Nd的来源对其管控有重要意义.本研究采集了长治市2017年秋季、冬季和2018年夏季大气环境PM_(2.5)、道路扬尘和城市扬尘及其他典型污染源样品,采用MC-ICPM... 详细信息

钕元素(Nd)是一种典型的镧系元素,对人体肺部有一定危害,厘清大气环境PM25和扬尘中Nd的来源对其管控有重要意义.本研究采集了长治市2017年秋季、冬季和2018年夏季大气环境PM_(2.5)、道路扬尘和城市扬尘及其他典型污染源样品,采用MC-ICPMS测试了样品中Nd同位素比值(^(143)Nd/^(144)Nd),并使用贝叶斯同位素混合模型分析了环境受体Nd的来源.结果表明,汽油车尾气、柴油车尾气、燃煤、土壤和钢铁生产中^(143)Nd/^(144)Nd具有明显差异性,燃煤和土壤中同位素值低于现有研究,表明其具有地域性特征.基于同位素特征的源解析结果显示,燃煤、汽油车尾气、钢铁生产、土壤和柴油车尾气对长治市大气PM_(2.5)中Nd平均贡献率分别为25.5%、24.7%、20.8%、16.4%和12.6%,冬季采暖增加导致燃煤对PM_(2.5)中Nd贡献最高(29.3%),夏季钢铁生产过程贡献最高(25.7%),秋季汽油车尾气排放贡献最高(28.8%).道路扬尘中Nd主要来自柴油车尾气(25.8%),而城市扬尘中Nd主要来自土壤(25.1%).燃煤、柴油车尾气、汽油车尾气、土壤、钢铁生产等排放源对大气环境颗粒物中Nd的影响呈现明显的季节变化特征,本研究精确解析了大气环境PM_(2.5)和扬尘中Nd的来源,可为Nd的控制提供参考.

关键词： PM_(2.5) Nd同位素扬尘贝叶斯同位素混合模型源解析

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大同盆地地下水硝酸盐分布、转化过程及来源解析

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中国环境科学 2024年

作者：葛勤张俊朋汪洋王袆曼邵政李翔刘海燕李昕妍东华理工大学水资源与环境工程学院地下水污染成因与修复江西省重点实验室江西省煤田地质勘察研究院

水质性缺水已成为制约大同盆地居民生活品质和经济发展的关键因素，而地下水硝酸盐的污染问题进一步激发了当地水资源短缺的矛盾.硝酸盐在地下水中的污染来源多样，且其转化过程错综复杂，这导致一旦地下水遭受硝酸盐的污染，治理将变... 详细信息

水质性缺水已成为制约大同盆地居民生活品质和经济发展的关键因素，而地下水硝酸盐的污染问题进一步激发了当地水资源短缺的矛盾.硝酸盐在地下水中的污染来源多样，且其转化过程错综复杂，这导致一旦地下水遭受硝酸盐的污染，治理将变得极为困难.因此，查明大同盆地地下水硝酸盐污染分布特征和污染源，对于准确理解地下水硝酸盐的形成过程、科学合理地利用和管理地下水资源具有重要意义.通过利用水化学分析和多同位素技术(δ18O-H2O、δ15N-NO3-和δ18O-NO3-)，研究了大同盆地地下水硝酸盐来源及转化过程，借助MixSIAR模型定量解析了各污染源的贡献率.结果表明：（1）地下水中NO3--N、NO2--N和NH4+-N平均浓度分别为32.07 mg·L-1、0.96 mg·L-1和0.61 mg·L-1，NO3--N占主导，最高浓度达538.61 mg·L-1，超过地下水质量（GB/T 14848-2017）Ⅲ类标准(20 mg·L-1)27倍，超标率达39.13%；垂向上，地下水NO3--N浓度随井深增加而降低，即浅层地下水(均值34.26 mg·L-1)>中层地下水(22.05 mg·L-1)>深层地下水(13.07 mg·L-1).（2）硝化作用是地下水氮转化的主要机制，反硝化作用不明显.（3）污水粪肥、土壤氮和化学肥料是造成地下水硝酸盐污染的主要原因，其平均贡献率分别为浅层地下水：污水粪肥（33.6%）>土壤氮（33.5%）>化学肥料（21.5%）、中层地下水：污水粪肥（43.3%）>土壤氮（34.4%）>化学肥料（18.1%）和深层地下水：土壤氮（54.4%）>化学肥料（25.1%）>污水粪肥（18.5%），不确定性分析表明化学肥料和土壤氮的不确定性指数UI90值较高，对硝酸盐污染的贡献率表现出较大的不确定性.研究成果为地下水氮转化和污染来源解析提供参考依据.

关键词：地下水硝酸盐硝化作用氮转换贝叶斯同位素混合模型

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基于氮氧同位素的深水湖泊硝酸盐来源辨析

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中国农村水利水电 2022年第4期 106-113页

作者：吴亚丽亢晓琪牛远兰伟余辉中国环境科学研究院湖泊生态环境研究所北京100012 湖泊水污染治理与生态修复技术国家工程实验室北京100012 国家环境保护湖泊污染控制重点实验室北京100012 沈阳农业大学水利学院沈阳110866

硝酸盐负荷对水体的影响已成为国内外广泛关注的问题。明确水体硝酸盐负荷的主要来源,是精准制定流域氮污染控源减排策略的基础。该研究以深水湖泊千峡湖为研究对象,通过对湖水水化学特征、硝酸盐氮氧同位素组成及各来源(降水、生活污... 详细信息

硝酸盐负荷对水体的影响已成为国内外广泛关注的问题。明确水体硝酸盐负荷的主要来源,是精准制定流域氮污染控源减排策略的基础。该研究以深水湖泊千峡湖为研究对象,通过对湖水水化学特征、硝酸盐氮氧同位素组成及各来源(降水、生活污水、肥料、沉积物及周边土壤)氮氧同位素组成的监测研究,定性分析了千峡湖水体硝酸盐变化趋势及其主要来源。并在此基础上,采用稳定同位素模型MixSIAR定量分析各硝酸盐来源的贡献率。结果表明:(1)千峡湖水体上游硝酸盐主要来自人为活动下有机氮等汇入水体发生的硝化作用过程;(2)湖体硝酸盐来源中流域土壤、生活污水、肥料、沉积物、降水的硝酸盐贡献占比分别为87%±9.7%、9.0%±5.9%、2.5%±1.5%、1.2%±0.8%、0.3%±0.4%。千峡湖湖体氮的迁移转化过程以硝化作用为主,迁移转化过程中受人类活动影响较大,因此,产生的硝酸盐含有较高的氮稳定同位素值。该研究可为深水湖泊氮循环及迁移转化过程提供科学依据。

关键词：硝酸盐来源氮氧同位素贝叶斯同位素混合模型千峡湖

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城市森林鸟类汞暴露与汞同位素组成研究

城市森林鸟类汞暴露与汞同位素组成研究

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作者：李声昊贵州师范大学

学位级别：硕士

汞（Hg）是一种持久性有毒重金属元素,大气中的汞主要是单质汞和活性二价汞,经过干湿沉降进入地表环境,在一定条件下很容易被微生物转化为高神经毒性和有机态汞,即甲基汞（MeHg）。甲基汞具有高度的生物累积性和生物放大作用,可以通过... 详细信息

汞（Hg）是一种持久性有毒重金属元素,大气中的汞主要是单质汞和活性二价汞,经过干湿沉降进入地表环境,在一定条件下很容易被微生物转化为高神经毒性和有机态汞,即甲基汞（MeHg）。甲基汞具有高度的生物累积性和生物放大作用,可以通过食物链在生物体内显著生物放大。汞在水生食物链中的累积和放大作用已经得到证实,近年来,陆生食物链被证实同样存在明显的汞的生物积累和生物放大现象,陆生鸟类的汞暴露正在增加,然而对其来源的研究却很少。与水鸟的水生饮食相比,陆生鸟类的食物组成更为复杂,汞暴露途径更多样化。因此,确定陆生鸟类体内汞的来源,了解陆生鸟类汞暴露情况尤为重要。本研究选择贵州省贵阳市的长坡岭森林公园、鹿冲关森林公园和阿哈湖湿地公园作为研究区域,悬挂人工巢箱招引鸟类繁殖,通过实时录像监测和贝叶斯同位素混合模型识别雏鸟食物组成,测定鸟类飞羽、胸羽、血液和蛋样品的总汞、甲基汞含量、稳定碳氮同位素组成和稳定汞同位素组成,探讨了城市森林鸟类汞暴露情况、食物组成、鸟类不同组织的相关性、鸟类食物链汞同位素分馏特征以及雏鸟体内汞来源和转化,取得以下结果: （1）实时录像监测结果显示,绿背山雀和树麻雀雏鸟的食物组成包括鳞翅目幼虫（主要是松毛虫）、蜘蛛、直翅目昆虫和螳螂;结合贝叶斯同位素混合模型分析,发现鳞翅目幼虫是研究区内绿背山雀雏鸟的主要食物来源,约占其食物的60%,蜘蛛是树麻雀雏鸟的主要食物（42%）,鳞翅目幼虫次之（38%）。（2）雏鸟飞羽的总汞含量范围为:471±147 ng/g～768±247 ng/g;胸羽的总汞含量范围为:162±63 ng/g～297±93 ng/g;血液的总汞含量范围为:51±22 ng/g～156±56 ng/g;蛋的总汞含量范围为:59±13 ng/g～88±71 ng/g。雏鸟飞羽的甲基汞含量范围为:151±52 ng/g～394±137ng/g;胸羽的甲基汞含量范围为:100±42 ng/g～178±94 ng/g;血液的甲基汞含量范围为:21±10 ng/g～84±32 ng/g;蛋的甲基汞含量范围为:44±18 ng/g～66±61 ng/g,蛋的MeHg%均超过70%。雏鸟的三种组织中总汞和甲基汞暴露水平依次为:飞羽>胸羽>血液。分析雏鸟三种组织中汞浓度的相关性,并基于组织之间的线性拟合方程,发现飞羽的THg和MeHg浓度与其它组织汞浓度的相关性最高（R2:0.10～0.58）,结合野外实际采样,表明飞羽是评估研究物种雏鸟汞暴露的最有效生物组织指标之一。（3）研究区陆生食物链不同营养级生物δ202Hg值范围在:-2.91±0.11‰～-1.28±0.57‰,整体表现偏负值,在树麻雀蛋中观测到最高值。δ202Hg的分馏效应低于其它食物链研究,这可能与本研究食物链中整体的汞污染水平较低有关。Δ199Hg的值总体偏正值,在绿背山雀蛋中观测到最高值,接近于海鸟蛋的值;雏鸟羽毛中的Δ199Hg值也较高（绿背山雀:1.09±0.25‰;树麻雀:0.80±0.17‰）,远高于汞污染地区和偏远背景区的雀形目雏鸟羽毛中的值。Δ199Hg/Δ201Hg的斜率为1.12,表明该陆生食物链中非质量分馏受到环境中Hg2+的光致还原效应和甲基汞的光降解作用同时影响。（4）在纯陆生的城市森林食物链中存在显著的质量分馏,甲基汞的累积过程会引起汞同位素质量分馏（MDF）的变化。在食物链传递过程中,无机汞的富集倾向于产生较低的Δ199Hg值,而甲基汞的富集则倾向于产生较高的Δ199Hg值。在食物链的营养转移中食物-雏鸟之间的Δ199Hg值差异普遍较大,在雏鸟与其主要食物（松毛虫）中差异最大（绿背山雀:1.20‰;树麻雀:0.91‰）,这可能与捕食者和猎物之间巨大的MeHg%差异以及母体传递带来的较高Δ199Hg值有关。根据汞同位素组成特征发现,雏鸟体内汞的来源主要是母体传递和饮食途径摄入,其中母体传递是导致雏鸟较高Δ199Hg特征的主要因素。（5）雏鸟饮食中的汞暴露主要是IHg（约60%）,表明陆生雀形目雏鸟经过饮食会吸收更多的IHg积累在体内,存在更重的IHg负荷。雏鸟饮食中的MeHg暴露主要来自蜘蛛,其对MeHg的贡献率超过90%,雏鸟食用蜘蛛获得了更多的MeHg,增大了雏鸟MeHg暴露风险。

关键词：汞甲基汞汞同位素实时录像监测贝叶斯同位素混合模型

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硫和氧同位素在沙颍河流域人为输入硫酸盐通量研究中的应用

硫和氧同位素在沙颍河流域人为输入硫酸盐通量研究中的应用

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作者：吴洋洋河南理工大学

学位级别：硕士

河流是陆地和海洋之间物质循环与能量交换的重要通道,全球陆地表生环境风化产物及人为输入的溶解性物质通过河流输送至海洋,是海洋物质循环的重要基础。随着社会经济的快速发展,人为输入极大改变河流体系溶解性物质输出通量,但准确识别... 详细信息

河流是陆地和海洋之间物质循环与能量交换的重要通道,全球陆地表生环境风化产物及人为输入的溶解性物质通过河流输送至海洋,是海洋物质循环的重要基础。随着社会经济的快速发展,人为输入极大改变河流体系溶解性物质输出通量,但准确识别这些人为输入物质来源及通量仍存在困难。本论文选择沙颍河流域作为研究对象,主要基于其受人为活动影响较大,包括农业输入、生活污水、煤矿开采及其它工业废水等,且人为活动在流动空间上差异显著,有利于我们根据时空变化来推演不同人来活动的贡献。通过平水期、枯水期和丰水期对河水和地下水样品采集,借助水体水化学组成,水体氢氧同位素(δD和δ18OH2O)及硫酸盐硫和氧同位素(δ34SSO4和δ18OSO4)组成,辨别河水SO42-来源及人为输入对其影响过程,结合贝叶斯稳定同位素混合模型计算人为来源对河水SO42-的贡献比例,量化人为输入对沙颍河河水SO42-输出通量的影响,为沙颍河流域水污染治理提供科学的理论依据。沙颍河干流由支流贾鲁河、沙河、北汝河和颍河汇集而成,通过对这些干流和支流河水及两岸地下水的采样和分析,主要得出以下几方面研究结果:（1）沙颍河干流河水平水期、枯水期和丰水期pH均值分别为8.3±0.3、7.7±0.1、8.0±0.2,TDS质量浓度均值分别为465±19 mg·L-1、383±53 mg·L-1和548±109 mg·L-1。一级支流颍河三期pH值和TDS质量浓度均值分别为8.3±0.4和394±158 mg·L-1、8.6±0.2和447±211 mg·L-1、8.1±0.4和362±183 mg·L-1;贾鲁河三期河水pH均值和TDS质量浓度均值分别为8.3±0.1和450±16 mg·L-1、8.2±0.3和332±57 mg·L-1、8.6±0.3和483±95 mg·L-1;沙河三期河水pH均值均和TDS质量浓度均值分别为8.3±0.2和479±220mg·L-1、8.3±0.6和415±122 mg·L-1、7.8±0.4和341±112 mg·L-1;二级支流北汝河三期河水pH均值和TDS质量浓度均值分别为8.2±0.1和411±194 mg·L-1、8.6±0.1和315±139 mg·L-1、8.2±0.3和277±141 mg·L-1。三期地下水的pH均值和TDS质量浓度均值分别为7.4±0.2和607±263 mg·L-1、7.0±0.2和628±418 mg·L-1、7.3±0.4和731±394 mg·L-1。（2）研究区河水溶解性组分受碳酸盐岩风化、硅酸盐岩风化以及人为输入共同控制。三期河水阳离子均以Ca2+和Na+为主,贾鲁河及沙颍河干流河水Ca2+/Na+当量比值明显偏低,且河水阴离子主要以HCO3-和Cl-为主,说明二者接纳大量Na+和Cl-;沙河、北汝河及颍河许昌以上河段三期河水阴离子主要以HCO3-和SO42-为主,SO42-/Cl-当量比值较贾鲁河和沙颍河干流明显偏高,显示硫酸盐参与碳酸盐岩化学风化过程,主要与矿区废水汇入有关。三期地下水阳离子当量浓度占比顺序依次为Ca2+>Na+>Mg2+>K+,阴离子当量浓度占比顺序多为HCO3->Cl->SO42->NO3-,但少数样点表现为Na+>Ca2+。地下水溶解性组分除受人为输入（生活污水、工业废水及农业污染）控制,部分点位还与阳离子交换作用的影响有关。（3）沙颍河干流三期河水δ18OH2O和δD均值分别为-6.8‰和-48‰、-6.2‰和-44‰及-8.3‰和-60‰,显示枯水期河水蒸发以及丰水期雨水补给的特征。一级支流贾鲁河三期河水δ18OH2O和δD均值分别为-8.0‰和-56‰、-6.4‰和-48‰及-9.0‰和-63‰;颍河三期河水δ18OH2O和δD均值分别为-6.6‰和-47‰、-6.0‰和-42‰及-8.3‰和-59‰;沙河三期河水δ18OH2O和δD均值分别为-4.9‰和-36‰、-4.7‰和-34‰及-7.7‰和-56‰;二级支流北汝河三期河水δ18OH2O和δD均值分别为-6.1‰和-42‰、-5.2‰和-38‰及-7.0‰和-52‰。三期地下水δ18OH2O和δD均值分别为-8.1‰和-57‰、-8.0‰和-56‰及-8.7‰和-61‰。由此可见,沙河河水受蒸发作用影响较大,地下水少受蒸发作用影响,贾鲁河三期河水δ18OH2O和δD均值均低于其余地表水,显示存在地下水补给,这与贾鲁河上游接受城市生活废水有很大关系。同时,贾鲁河和地下水汇入是沙颍河干流河水δ18OH2O和δD均值偏负的重要原因。（4）沙颍河干流平水期、枯水期和丰水期河水δ34SSO4和δ18OSO4均值分别为11.6±3.0‰和5.6±1.0‰、9.5±0.6‰和12.2±2.1‰、8.8±1.0‰和3.7±2.0‰,。一级支

关键词：人为输入人类活动影响硫酸盐通量硫酸盐硫和氧同位素贝叶斯同位素混合模型

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南京北郊碳质气溶胶浓度变化特征及来源研究

南京北郊碳质气溶胶浓度变化特征及来源研究

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作者：谢添南京信息工程大学

学位级别：硕士

碳质气溶胶是大气细颗粒物的重要组成,对空气质量、人体健康和气候变化有着重要影响。在很长时间内,全国各地都受到了由细颗粒物浓度增长带来的灰霾事件的影响,碳质气溶胶尤其是二次有机碳（SOC）在其中有着重要作用。随着我国能源结构... 详细信息

碳质气溶胶是大气细颗粒物的重要组成,对空气质量、人体健康和气候变化有着重要影响。在很长时间内,全国各地都受到了由细颗粒物浓度增长带来的灰霾事件的影响,碳质气溶胶尤其是二次有机碳（SOC）在其中有着重要作用。随着我国能源结构的调整以及大气污染治理的深入开展,全国各主要城市的空气质量均有改善,作为主要污染物的大气细颗粒物呈现出逐年下降的趋势。长三角地区是我国经济发达地区也是雾霾事件频繁发生的区域之一,南京作为长三角的一个典型城市,研究该地区在减排背景下的大气碳质气溶胶质量浓度特征及来源变化,对于后续的污染治理具有重要意义。本研究在2014年12月17日至2020年1月5日于南京北郊采集了大气细颗粒物样品,测定了有机碳（Organic carbon,OC）和元素碳（Elemental carbon,EC）质量浓度,分析了其浓度的年季变化和大概的来源组成,并通过稳定碳同位素、放射性碳同位素、左旋葡聚糖、拉丁超立方模型和同位素混合模型等对历年冬季的碳质气溶胶来源进行了识别和量化,得到了以下结论:（1）采样期间南京北郊地区的OC和EC质量浓度平均值分别为10.0±5.2μg·m-3和1.6±1.1μg·m-3。从季节分布来看,OC和EC质量浓度均为冬高夏低。通过趋势分析发现,PM2.5和OC都呈显著下降趋势,而EC的上升趋势相较而言并不明显。OC、EC在冬季都呈显著下降,且下降幅度是总体的数倍。这些变化表明近年来南京市对于大气污染的治理,尤其是高污染的冬季,已经取得了一定成效。（2）OC、EC及其与气体污染物的相关性表明,冬季和夏季的来源较春季和秋季更复杂,夏季主要受燃煤和生物质燃烧源的影响,春季、秋季和冬季燃煤、机动车尾气排放及生物质燃烧都有一定的贡献。同时,OC/EC比值总体呈显著下降,可能与燃煤源和生物质燃烧源的贡献降低,而工业源和机动车排放源的影响日益显著有关。（3）SOC的变化趋势与OC一致,呈显著下降,质量浓度平均值为5.0±3.5μg·m-3,占OC的49.0%。SOC的浓度有显著下降,但占比无明显变化,表明研究区域的二次污染仍比较严重。就季节分布而言,SOC冬高秋低,且在秋季呈现出逐年下降的趋势,可能与生物质燃烧贡献的减少有关,SOC/OC则是春高秋低。（4）在六年冬季中,TC浓度下降了44%左右,其中95%来自于OC的减少。δ13CTC的年际变化幅度较小,六年冬季的均值为-25.70±0.63‰,结合对应源谱分析,TC主要来源于机动车尾气排放、燃煤和生物质燃烧。根据14C分析,TC质量浓度的降低主要归因于非化石源(5.1μg·m-3)的减少,而不是化石燃料源(2.7μg·m-3),这能够从左旋葡聚糖的下降以及源排放清单和全国性调查中生物质燃烧排放总量的下降得到部分证实。（5）拉丁超立方抽样（LHS）的结果表明EC主要来自化石燃料来源（78%）,但EC的减少(约0.4μg·m-3)主要与生物质燃烧贡献的降低有关。化石(5.7μg·m-3)和非化石(6.3μg·m-3)源对OC的贡献几乎相同,OC(7.3μg·m-3)的减少主要归因于化石燃料燃烧(2.5μg·m-3)和其他非化石源(3.5μg·m-3)的形成的SOC的降低。今后的治理应该更多地关注二次有机气溶胶（SOA）,尤其是来自化石燃料燃烧的前体物。（6）δ13CEC的五年平均值为-24.1±2.2‰,贝叶斯同位素混合模型（MIXSIAR）的结果显示,三种来源的相对贡献率依次为:燃煤（46%）>机动车排放源（32%）>生物质燃烧源（22%）。其中,燃煤源的贡献在2015～2019年持续增长,上升了16%左右;机动车排放源的相对贡献有所下降,但降幅较小,仅有6%左右。

关键词：碳质气溶胶稳定碳同位素放射性碳同位素拉丁超立方抽样贝叶斯同位素混合模型

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硫酸盐硫和氧同位素前处理方法的改进及其在九龙江流域溶解性硫酸盐来源研究中应用

硫酸盐硫和氧同位素前处理方法的改进及其在九龙江流域溶解性硫酸...

引用

作者：王永涛河南理工大学

学位级别：硕士

硫酸盐硫、氧同位素可以示踪河流体系中溶解性硫酸盐的来源和迁移转化过程,对于研究人为输入影响下河流生态系统安全以及污染防治等具有重要指示作用,但是硫酸盐硫和氧稳定同位素前处理方法中的富集和纯化步骤尚未统一,存在以下两个方... 详细信息

硫酸盐硫、氧同位素可以示踪河流体系中溶解性硫酸盐的来源和迁移转化过程,对于研究人为输入影响下河流生态系统安全以及污染防治等具有重要指示作用,但是硫酸盐硫和氧稳定同位素前处理方法中的富集和纯化步骤尚未统一,存在以下两个方面的问题:（1）在硫酸盐富集过程中,直接沉淀法对于体积少且浓度低的硫酸盐样品(0～20 mg·L-1),存在耗时长、回收率低等问题,对同位素测试结果的影响仍不清楚;（2）在硫酸钡纯化过程中,高温燃烧法和二乙酸三胺五乙酸溶解再沉淀法（DDARP）对硫酸钡中碳杂质的去除效率以及硫酸钡氧同位素测试的影响还不明确。鉴于此,本文从反应沉淀动力学角度出发,探究过饱和度比,p H值,温度等反应条件对不同浓度硫酸盐回收率和同位素值的影响,比较高温处理和DDARP处理对含碳杂质硫酸钡的纯化效果,尝试建立适用于低、中、高SO42-浓度水样中硫酸盐富集和纯化的方法,为水体中硫酸盐硫和氧同位素组成的准确测定提供技术支持。利用优化后的方法分析九龙江流域硫酸盐的同位素组成,结合贝叶斯模型的计算结果,对人为排放的硫酸盐污染进行示踪和定量。主要研究结果如下: （1）SO42-的回收率受沉淀生成速率和反应时间控制,在相同反应时间内,沉淀生成速率与过饱和度比和温度成正比,与H+浓度成反比,并且搅拌可以加速Ba SO4晶体的生长。低回收率不会改变硫同位素组成,但是会导致硫酸钡中的18O亏损; （2）高温处理对有机碳杂质的去除率高达99.9%,但是对无机碳杂质的去除率仅为42.7%,DDARP对于有机碳和无机碳杂质有较好的去除效果,一次处理的碳去除率均值为85.3%,二次处理的碳去除率均值为91.7%; （3）优化后的流程为:在水样中添加适量盐酸和氯化钡（p H=2.6,过饱和度比≥55）,用玻璃棒匀速搅拌1min,90℃水浴加热1h,然后用DDARP法对固体硫酸钡进行纯化。优化后的预处理方法测试天然样品时,SO42-可以在1h内完全转化为Ba SO4固体,并且转化过程中不发生同位素分馏; （4）将改进的方法应用于九龙江流域河水硫酸盐来源研究,结果发现:九龙江北溪上游地表水中金属矿物加工和养殖业产生的废水为主要硫酸盐污染源,其贡献率分别为:30.8%和34.9%;在西溪流域,养殖废水排放硫酸盐占总硫酸盐比例最高,均值为50.8%。化肥施用导致的硫酸盐次之,均值为16.9%。图16幅,表13个,参考文献101篇。

关键词：硫酸盐硫和氧同位素改进前处理方法回收率纯化效果贝叶斯同位素混合模型九龙江流域

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