检索结果-内蒙古大学图书馆

石油学报（石油加工） 2012年第3期28卷 432-438页

作者：刘小波毛羽王江云王娟中国石油大学重质油国家重点实验室北京102249

采用欧拉多相流模型、四集总反应动力学模型、多孔介质传热模型和层流有限速率模型,对FCC汽油加氢脱硫反应器内的多相流动、反应和传热进行了数值模拟计算,考察了多孔介质床层的速度场、温度场、脱硫率和影响脱硫率的各操作参数。结果表... 详细信息

采用欧拉多相流模型、四集总反应动力学模型、多孔介质传热模型和层流有限速率模型,对FCC汽油加氢脱硫反应器内的多相流动、反应和传热进行了数值模拟计算,考察了多孔介质床层的速度场、温度场、脱硫率和影响脱硫率的各操作参数。结果表明,多相流和传热模型的选取、集总参数的求解和等价反应模型的设置能够较准确地描述三相流动状态及温度分布状态,四集总反应动力学模型结合层流有限速率模型能较准确地模拟计算脱硫率高达94%(质量分数)的深度脱硫过程。在该模型良好的适应性和外推性的基础上,计算了体积空速、反应压力和氢/油体积比3个操作参数对FCC汽油加氢脱硫率的影响。

关键词：计算流体力学集总反应动力学模拟计算多孔介质化学反应

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滴流床反应器中苯酚催化湿式氧化集总反应动力学研究

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环境科学学报 2007年第3期27卷 396-401页

作者：王华陶润先李光明同济大学污染控制与资源化研究国家重点实验室上海200092

在自行研制的滴流床反应器中,以苯酚配水溶液作为研究对象,采用负载型CuO/γ-Al2O3作为催化剂,于连续流工况下实验研究了苯酚催化湿式氧化(CWO)过程,建立了滴流床反应器拟均相一维活塞流模型,并结合集总动力学反应模型对实验数据进行拟... 详细信息

在自行研制的滴流床反应器中,以苯酚配水溶液作为研究对象,采用负载型CuO/γ-Al2O3作为催化剂,于连续流工况下实验研究了苯酚催化湿式氧化(CWO)过程,建立了滴流床反应器拟均相一维活塞流模型,并结合集总动力学反应模型对实验数据进行拟合.该模型计算值均能较好的预测实验结果;模型引入了集总动力学概念,较深入地解释了催化湿式氧化反应过程.由模型计算所得的动力学参数表明,在所使用的催化剂上苯酚较易氧化为中间产物,但苯酚和中间产物的深度氧化不易进行.

关键词：滴流床反应器催化湿式氧化集总反应动力学苯酚

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加氢反应器内流体流动特性和集总反应动力学研究

加氢反应器内流体流动特性和集总反应动力学研究

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作者：赵凡中国石油大学(北京)

学位级别：硕士

随着世界原油劣质化的不断加剧和燃油标准的不断升级,加氢工艺在近些年取得了迅速发展。加氢反应器是加氢工艺的关键设备,但因其工作条件苛刻,反应器内多相流动复杂,常规实验手段很难经济、高效地开展研究工作。本文采用数值模拟手段对... 详细信息

随着世界原油劣质化的不断加剧和燃油标准的不断升级,加氢工艺在近些年取得了迅速发展。加氢反应器是加氢工艺的关键设备,但因其工作条件苛刻,反应器内多相流动复杂,常规实验手段很难经济、高效地开展研究工作。本文采用数值模拟手段对该设备内的多相流动和反应进行了研究。首先,完成了工业尺寸加氢反应器的建模并完成了全结构化网格划分,通过数值模拟获得了反应器内部的速度和压力场的详细分布信息。研究结果表明,反应器内压降主要集中在催化剂床层区域,且近似呈线性变化;在入口扩散器外侧环形板、孔板和塔盘位置存在严重的积液现象,不利于床层反应的高效进行;物料进入催化剂床层后会缓慢地进行径向再分布,约在3～4倍反应器直径距离后实现径向均布;当采用不同结构的入口扩散器时,物料在床层的初始分配状态差异很小,改善物料分布状态的优化设计应针对气液分配器的结构和布置方式进行。其次,对工业上应用广泛的标准UOC型气液分配器进行了分配性能研究,研究结果表面该分配器存在着严重的中心汇流现象;在此基础上,设计了新型文丘里抽吸型气液分配器,并完成了新结构的尺寸优化和结构优化,引入相对不均匀度概念对分配器的分配性能进行定量评估,在不同物料处理量和不同性质物料条件下,文丘里抽吸型分配器均表现出了良好的分配性能。最后,在一段催化剂上建立了集总反应模型,并在不同的空隙率、物料速度和氢油比条件下进行了床层流动和反应的数值模拟,获得了该集总模型的最优操作参数。

关键词：加氢反应器计算流体力学气液分配器结构优化集总反应动力学

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温度、渣油物性与焦化产品分布的关联及集总反应动力学研究

温度、渣油物性与焦化产品分布的关联及集总反应动力学研究

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作者：范启明石油大学

学位级别：硕士

该文首先选取了国内外五种较典型的减压渣油,对其基本物性及元素组成进行了分析.考察了五种减压渣油延迟焦化反应行为.求得了五种减压渣油的最适宜焦化反应温度及相应的最大液相产品的收率.

关键词：减压渣油延迟焦化反应液相产品收率温度基本物性分析集总反应动力学

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重油接触裂解制乙烯集总反应动力学模型研究

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石油化工 2004年第2期33卷 93-99页

作者：王国良王龙延崔中强刘金龙刘现峰中国石化洛阳石化工程公司河南洛阳471003

从重油接触裂解 (HCC)工艺特点出发 ,在分析HCC工艺原料油结构族组成、考察不同原料油HCC反应行为的基础上 ,利用集总的方法 ,建立了HCC工艺 1 6集总反应动力学网络 (物理模型 ) ,并推导建立了数学模型。该模型体现了反应温度、反应压... 详细信息

从重油接触裂解 (HCC)工艺特点出发 ,在分析HCC工艺原料油结构族组成、考察不同原料油HCC反应行为的基础上 ,利用集总的方法 ,建立了HCC工艺 1 6集总反应动力学网络 (物理模型 ) ,并推导建立了数学模型。该模型体现了反应温度、反应压力、剂油比、水油比及催化剂活性等因素的影响 ,能够比较准确地描述HCC工艺的反应行为。采用分层测定和多参数估算方法 ,求取了反应网络中 70个反应速率常数和相应的活化能 ,并对该模型进行了实验验证。结果表明 ,模型计算值与实测值吻合良好 ,各产品产率计算值与实测值的绝对偏差一般在 0 5%左右。

关键词：重油接触裂解乙烯集总反应动力学物理模型数学模型

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适用多种烃类组分裂解过程的分子结构导向连续集总反应动力学研究

适用多种烃类组分裂解过程的分子结构导向连续集总反应动力学研究

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作者：石烁天津大学

学位级别：博士

针对复杂反应体系开发具有良好预测性的反应动力学模型对于石油裂解工艺的发展具有至关重要的指导意义。为有效地解决特定模型参数集只能对应特定进料组成这一原料适用性问题,论文在连续集总反应动力学模型的基础上,在自由基反应层次研... 详细信息

针对复杂反应体系开发具有良好预测性的反应动力学模型对于石油裂解工艺的发展具有至关重要的指导意义。为有效地解决特定模型参数集只能对应特定进料组成这一原料适用性问题,论文在连续集总反应动力学模型的基础上,在自由基反应层次研究了分子结构对于反应过程的影响,进而构建了适用于多种烃类组分裂解过程的分子结构导向连续集总反应动力学预测模型,实现了以较少参数准确预测多种类型进料反应过程的目的。为拓展分子结构对于反应过程影响的认识,论文提出基于自由基反应层次的理论分析及实验方法。根据文献已有的小分子烷烃裂解的反应动力学参数数据,计算并分析了自由基反应过程中不同分子结构对各反应动力学常数的影响;通过微裂解-色谱-质谱联用的方法,分析了多种长链烃及环烷烃物质裂解反应规律。研究结果表明结构对反应过程影响明显,链长、支化度和侧链位置三个结构参数分别通过影响反应速率和反应路径影响裂解过程及裂解产物分布。依据分子结构对于反应速率影响的研究结果,在连续集总反应动力学种类分布方程D(x)中分别引入链长方程L(k),支化度方程F(k)以及侧链位置方程S(k),体现了分子结构对反应能力k的影响。并针对热裂解制烯烃的反应特点,修改了模型中产率分布方程p(k)的形式,最终构建了新型连续集总反应动力学方程。对两个分布方程进行数值模拟并与实验结果对比表明,由三个结构参数表征反应能力k后得到的新的分布方程,其分布规律合理与实验结果一致。构建了新型动力学方程的数值计算和参数求解过程。通过分析由三个参数划分集总数的特点;参照传统集总物性分析方法并结合新型动力学方程形式,提出移植微裂解-色谱-质谱联用手段对反应物组份进行分子组成分析的方法;以反应能力k为参数划分各个集总,实验确定了不同时间内的各集总的质量分数。以此实验结果与计算结果对比拟合获得了各反应动力学参数,最终开发出面向分子结构组成模型的全新数值计算求解方法。对于新型动力学模型准确性及适用性的研究表明,方程计算所得分子反应能力随结构的变化规律与单质烃裂解实验规律一致,实验误差小于5%。由新型动力学模型,在计算获得的各集总质量百分数的基础上,建立了三参数预测烯烃产率方程。由该模型对文献中的油品进行乙烯产率的预测,预测规律与文献实验结果一致;此外,由新型集总方程获得的参数,可构建计算单分子反应能力k的方程。用该方程及分子结构参数对各单分子进行反应能力计算,计算结果与单质烷烃裂解实验结果符合较好。以上两点说明新型模型可以在分子结构层面较准确预测油品的反应能力,具有对多种原料的适用性。新型连续集总反应动力学方程大大简化了反应网络及参数,可同时适用于多种轻质油品裂解生成物的预测。对复杂体系反应过程的认识和发展具有一定理论指导意义和工程应用价值。

关键词：连续集总反应动力学集总反应动力学热裂解复杂反应动力学体系乙烯碳四烯烃自由基反应

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基于多尺度模型的MIP提升管反应历程数值模拟

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化工学报 2013年第6期64卷 1983-1992页

作者：鲁波娜程从礼鲁维民王维许友好中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室北京100190 中国石化石油化工科学研究院北京100083

MIP(maximizing iso-paraffins process)工艺采用两个反应器串联技术,可有效改善汽油质量。MIP反应器的冷态模拟虽能揭示反应器内的流动行为及几何结构的影响,但无法考虑反应引发的变化。为更准确地揭示该反应器中的油气及颗粒运动行为... 详细信息

MIP(maximizing iso-paraffins process)工艺采用两个反应器串联技术,可有效改善汽油质量。MIP反应器的冷态模拟虽能揭示反应器内的流动行为及几何结构的影响,但无法考虑反应引发的变化。为更准确地揭示该反应器中的油气及颗粒运动行为,尝试了三维瞬态反应模拟。模拟采用双流体模型结合十二集总反应动力学模型,并在相间动量传递模型和传热模型中考虑了多尺度结构的影响,然后与基于均匀分布的传统模型作对比。结果表明,相比于传统模型,多尺度模型能较准确预测二反段内的流动结构、颗粒浓度以及温度分布。在预测产率方面,两种模型所得结果类似,都对油浆和柴油的预测较好,对液化气和干气的预测偏差较大。这说明,仅在动量传递及传热模型中考虑多尺度结构的影响是不够的。

关键词：模拟多尺度模型 EMMS 集总反应动力学双流体模型

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四氢萘加氢裂化制BTX反应规律及催化剂改性研究

四氢萘加氢裂化制BTX反应规律及催化剂改性研究

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作者：党辉中国石油大学(北京)

学位级别：博士

通过加氢裂化反应将低附加值的催化裂化轻循环油（Light Cycle Oil,LCO）转化为高附加值的BTX（苯、甲苯和二甲苯）产品具有重要的应用价值和经济效益。LCO加氢裂化反应是由多个平行反应和串联反应组成的复杂反应体系,单从反应转化率和... 详细信息

通过加氢裂化反应将低附加值的催化裂化轻循环油（Light Cycle Oil,LCO）转化为高附加值的BTX（苯、甲苯和二甲苯）产品具有重要的应用价值和经济效益。LCO加氢裂化反应是由多个平行反应和串联反应组成的复杂反应体系,单从反应转化率和BTX选择性并不能准确判断影响催化剂反应性能的关键因素。针对这一关键性问题,本文以四氢萘作为LCO的模型化合物,从反应速率的角度来研究催化剂在LCO加氢裂化反应中的性能以及催化剂改性对其催化性能的影响。首先,本文研究了四氢萘加氢裂化反应规律及其产物组成,根据产物分布、催化剂反应特性和动力学理论建立了四氢萘加氢裂化制BTX的9集总反应动力学模型。该集总反应模型由多个平行反应和串联反应组成,包括四氢萘通过异构化和开环裂化反应分别生成甲基茚满和烷基苯,四氢萘脱氢缩合反应生成萘,四氢萘完全加氢反应生成十氢萘,甲基茚满和烷基苯β断裂反应生成BTX,BTX过度加氢裂化反应生成小分子烷烃C_nH（n=1-5）,以及萘脱氢缩合生成稠环芳烃（甚至是积炭）等反应。其次,研究了用ZnO改性Beta分子筛后负载硫化物催化剂的加氢裂化性能,发现适当引入ZnO（1 wt%）可以提高催化剂的BTX选择性（从35 wt%提高到45wt%）。当ZnO含量低于1 wt%时,ZnO与Beta分子筛发生强相互作用,导致WO与Beta分子筛的相互作用减弱,WO在Beta分子筛上发生聚集,在硫化过程中可被还原为WS活性相,使BTX选择性提高;当ZnO含量高于1 wt%时,过量的ZnO与WO反应形成难还原硫化的Zn WO晶体,催化剂加氢裂化活性降低和BTX选择性降低。随着ZnO含量增加,BTX生成速率与其过度加氢裂化速率的比值先增大后减小,导致四氢萘发生异构化反应的速率提高,裂化反应速率减小。研究发现最优改性催化剂为W（25）/Zn（1）-Beta-40,其在四氢萘转化率为94%时表现出最大的BTX选择性（45 wt%）。再次,研究了催化剂负载不同种类的过渡金属氧化物及其负载量对Beta分子筛催化剂加氢裂化性能的影响。与Co Mo/Beta催化剂相比,虽然Ni W/Beta和Ni Mo/Beta催化剂的积炭速率高,但其BTX生成速率与BTX过度加氢裂化速率的比值,以及BTX生成速率与积炭速率的比值都比Co Mo/Beta催化剂的大,BTX选择性反而更高。另外,Ni W/Beta和Ni Mo/Beta催化剂在四氢萘异构化反应和烷基芳烃裂化反应中的失活速度低于Co Mo/Beta催化剂,而在BTX过度加氢反应中的失活速度高于Co Mo/Beta催化剂,说明Ni W/Beta和Ni Mo/Beta催化剂具有较高的BTX选择性和反应活性。研究发现,Ni W(Ni（5）W（20）/Beta-40)和Ni Mo(Ni（5）Mo（20）/Beta-40)具有高金属负载量和酸量,四氢萘转化率分别达到98%和96%,且BTX选择性分别达到63 mol%和56 mol%。最后,研究了介孔无定形硅酸铝混合Beta分子筛催化剂的加氢裂化性能,发现硅酸铝的引入能够提高催化剂载体的介孔孔体积（从0.07 cm/g增加到0.23cm/g）和外比表面积（从89 m/g增加到171 m/g）,酸量从0.74 mmol/g减少到0.45 mmol/g。催化剂载体介孔孔体积的增大为反应物和产物提供了足够的反应空间,增加了原料对活性中心的可接近性,使催化剂内部的原料浓度提高,而BTX浓度降低,导致原料反应生成BTX的速率增大,BTX在催化剂内部进一步反应的速率反而减小。因此,加氢裂化选择性得到提高,在四氢萘低转化率下的BTX选择性能从25 mol%提高到46 mol%。本文研究得到了四氢萘加氢裂化反应网络中所有反应的速率常数,从反应速率的角度阐明了不同催化剂催化四氢萘加氢裂化反应性能的差异。

关键词：四氢萘加氢裂化双功能催化剂集总反应动力学 BTX

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轻石脑油催化裂解集总动力学研究

轻石脑油催化裂解集总动力学研究

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中国化工学会2010年石油化工学术年会

作者：李晓红吴小军王洪涛齐国桢钟思青中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院上海 201208 华东理工大学上海 200237

采用ZSM-5催化剂进行轻石脑油催化裂解反应规律和反应动力学方面的研究。研究结果表明,受ZSM-5分子筛孔径和酸性影响,轻石脑油中发生裂解反应的主要是C5、C6烷烃;反应温度对双烯收率的影响明显,高温有利,尤其是乙烯;降低空速可以强化轻... 详细信息

采用ZSM-5催化剂进行轻石脑油催化裂解反应规律和反应动力学方面的研究。研究结果表明,受ZSM-5分子筛孔径和酸性影响,轻石脑油中发生裂解反应的主要是C5、C6烷烃;反应温度对双烯收率的影响明显,高温有利,尤其是乙烯;降低空速可以强化轻石脑油和催化剂活性中心的接触,提高转化深度,但为得到较高的双烯选择性,有一合适的范围。依据实验结果,建立了考虑催化剂失活的轻石脑油催化裂解制乙烯、丙烯六集总动力学模型。

关键词：轻石脑油催化裂解乙烯丙烯集总反应动力学失活动力学

来源：评论

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