检索结果-内蒙古大学图书馆

作者：牛乐乐山东师范大学

学位级别：硕士

半个世纪以来,计算机的不断更新换代及其性能的不断提升得益于电子器件小型化的不断发展。为了践行可持续发展的理念,研究者们致力于在纳米尺度上构建出性能更高、能耗、成本较低、占据空间小的微型电子器件。石墨烯是一种零带隙的单原... 详细信息

半个世纪以来,计算机的不断更新换代及其性能的不断提升得益于电子器件小型化的不断发展。为了践行可持续发展的理念,研究者们致力于在纳米尺度上构建出性能更高、能耗、成本较低、占据空间小的微型电子器件。石墨烯是一种零带隙的单原子层二维材料,通过裁剪或者掺杂可以改变零带隙的缺点,使其更好地应用于电子器件中。由于裁剪后石墨烯纳米带的掺杂原子种类、位点可以有无穷多种,进而使其产生各种各样的自旋和电子学特征,因此具有广阔的研究前景。基于石墨烯纳米带的研究,科研工作者设计了许多不同功能的自旋电子器件。为进一步推动自旋电子器件的开发和使用,本文利用密度泛函理论和非平衡格林函数方法研究了掺杂石墨烯纳米带的能带结构及由其组成的异质结器件的输运性能。主要研究内容和结论如下:(1)在石墨烯纳米带异质结器件中,电极的能带特点对输运性质起着至关重要的作用,因此我们设计了几种掺有硼氮原子的电极结构,其中考虑了掺杂种类、位置、浓度以及边缘掺杂原子是否被氢化等因素对能带结构的影响并进行了详细分析。计算结果说明掺杂位置对能带结构的影响还是不容小觑的,当掺杂原子处于边缘时,在费米能级附近的能带是自旋分离的,而掺杂原子在石墨烯纳米带中间时是自旋简并的。在相同大小的超胞结构下,掺杂原子的浓度越高,自旋简并度越高。在研究的结构中最大的带隙可达到1e V,并且其导带底部到费米能级和费米能级到价带顶部能量差是几乎无差别。值得关注的是,当边缘掺杂硼原子未氢化时,在费米能级附近出现了一条自旋向上接近于平带的子带,即一条局域子带。由于局域子带的存在导致了导带和价带出现关于费米能级不对称的特点,从而使它具备了构建异质结器件的潜质。在计算的电极结构中单边缘掺杂依然保持金属性质,双边缘掺杂则表现半导体性,边缘掺杂未氢化时接近于半金属性。(2)根据对掺杂硼氮原子的石墨烯纳米带电极结构的研究,选取了不同掺杂浓度的电极分别设计了两种异质结器件。计算发现,二者都表现出自旋整流行为。在正偏压下,由于在偏压窗内左右两侧能带不匹配,导致没有传输透射峰,进一步使得电流消失。相反在负偏压下,两侧能带在偏压窗内有重叠并出现了较大的透射峰,因此电子传输的几率大,通过异质结的电流也随之增加。经过对比发现异质结器件电极掺杂浓度低反而自旋整流比大,自旋向下的最高整流比可达到10～6。从电流与偏压的关系图来看,两种异质结器件在所计算的偏压范围内出现了随着偏压增加,电流却减小的负微分电导现象。另外,二者都显现出自旋过滤效应,其中电极掺杂浓度低的器件仅在低偏压下出现了90%以上的自旋过滤效率,而电极掺杂浓度高的异质结器件的最高自旋过滤效率还不足80%。(3)当边缘掺杂硼原子且未氢化时在费米能级附近出现了一条局域子带,若将其作为器件的一侧电极则异质结器件将会出现自旋过滤的现象。因此选取了分别掺杂在上下边缘的氮原子作为另一侧电极设计了两种异质结器件,研究掺杂位点对器件自旋输运性质的影响。结果显示二者都展现出双自旋过滤效应,同时伴随着自旋整流行为。而氮原子掺杂在纳米带下边缘时,在负偏压下还出现了负微分电导现象。因此氮原子掺杂在边缘的上下位置不同给器件带来的输运影响不大。论文共分六个章节,第一章介绍了自旋电子学的研究背景和一些自旋电子器件;第二章理论方法,主要介绍了计算异质结体系输运性质的方法;第三章介绍了掺杂硼氮原子后的能带变化;第四章研究了电极掺杂浓度对异质结器件自旋整流的影响;第五章讨论了掺杂位置对器件的双自旋过滤的影响;第六章是总结展望。

关键词：硼氮掺杂自旋过滤自旋整流非平衡格林函数方法

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

应力下α-T3纳米条带的电子结构和输运性质研究

应力下α-T3纳米条带的电子结构和输运性质研究

引用

作者：成星湖南师范大学

学位级别：硕士

本学位论文在平均场哈伯德模型的框架下,研究了有无单轴应变时且考虑电子与电子间相互作用后的锯齿型α-T纳米条带的自旋极化电子结构和输运性质。采用紧束缚近似理论和非平衡格林函数理论方法,探究了在不同的耦合强度α下,施加不同方... 详细信息

本学位论文在平均场哈伯德模型的框架下,研究了有无单轴应变时且考虑电子与电子间相互作用后的锯齿型α-T纳米条带的自旋极化电子结构和输运性质。采用紧束缚近似理论和非平衡格林函数理论方法,探究了在不同的耦合强度α下,施加不同方向和不同强度的单轴应变后的扶手椅型α-T纳米条带的电子结构。前两章重点介绍了α-T模型与石墨烯之间的联系。α-T模型早期的一些重要研究工作以及二维α-T晶格和准一维α-T纳米条带奇异的物理性质。紧接着介绍了介观输运理论常用的非平衡态格林函数及平衡态格林函数理论方法。第三章主要研究了考虑电子与电子间相互作用对锯齿型α-T纳米条带的能带结构及电子输运性质的影响,同时还研究了应变对电子结构的调控作用。研究结果表明参数α,单轴应变以及库仑相互作用强度对体系的电子结构均有调控作用。我们发现原本局域在费米能处的平带发生了劈裂,往相反的方向移动,且随着α的增大,平带间的距离逐渐减小。此外,当α从0.8增加到1时,锯齿型α-T纳米条带的基态从AFM转变到FM,从而导致半导体转变到金属态。第四章探究了在不同的耦合强度α下,单轴应变对扶手椅型α-T纳米条带的电子结构的影响。我们发现参数α及单轴应变对其能隙有一定的调控作用,且沿着扶手椅方向施加应变,在小应变下α的取值对带隙几乎无影响。结果可能为α-T纳米条带器件和应变传感器的设计提供了理论指导。第五章对本学位论文进行了详细的总结,并对于两种边缘的α-T纳米条带的研究工作进行了展望。

关键词： α-T3纳米条带平均场哈伯德模型非平衡格林函数方法库仑相互作用应变

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

石墨烯/h-BN异质结中带宽调制的反转整流特性

引用

山西大同大学学报（自然科学版） 2021年第5期37卷 10-14页

作者：王丽华丁秉钧山西大同大学物理与电子科学学院山西大同037009 西安交通大学理学院陕西西安710049

构建了由扶手椅型石墨烯和六方氮化硼(石墨烯/h-BN)杂化纳米带组成的异质结,利用密度泛函理论结合非平衡格林函数方法研究了异质结的电流整流特性。计算结果表明,具有较小(大)带宽的异质结出现了新奇的反向(正向)整流行为,而整流方向与... 详细信息

构建了由扶手椅型石墨烯和六方氮化硼(石墨烯/h-BN)杂化纳米带组成的异质结,利用密度泛函理论结合非平衡格林函数方法研究了异质结的电流整流特性。计算结果表明,具有较小(大)带宽的异质结出现了新奇的反向(正向)整流行为,而整流方向与异质结的界面类型无关。研究表明,可通过控制石墨烯/h-BN异质结的宽度设计出具有反转整流特性的纳米器件。

关键词：石墨烯/h-BN杂化纳米带整流界面类型密度泛函理论非平衡格林函数方法

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

功能性分子自旋电子器件的理论设计及其输运性质研究

功能性分子自旋电子器件的理论设计及其输运性质研究

引用

作者：王子群山东师范大学

学位级别：博士

电子器件小型化作为提高电路集成度,进而提升电子设备性能的有效手段,在信息化时代不断发展的今天受到人们的广泛关注。然而,随着器件尺寸逼近纳米乃至亚纳米量级,囿于物理规律、制备工艺和能耗问题,传统硅基半导体电子器件的小型化即... 详细信息

电子器件小型化作为提高电路集成度,进而提升电子设备性能的有效手段,在信息化时代不断发展的今天受到人们的广泛关注。然而,随着器件尺寸逼近纳米乃至亚纳米量级,囿于物理规律、制备工艺和能耗问题,传统硅基半导体电子器件的小型化即将到达极限。作为解决该问题的方案之一,以分子作为功能核心并旨在利用电子的自旋属性实现特定功能的分子自旋电子器件成为了目前的研究热点。相比于传统的硅基器件,分子自旋电子器件体积更小、数据容量更大、响应速度更快、功耗更低,因此具有极大的应用前景。目前,众多科研人员已经开展了大量的工作来设计制备分子自旋电子器件,也以此为平台揭示了电子在分子尺度下许多新奇的自旋输运现象。为了推动分子自旋电子器件的发展,性能更卓越、功能更丰富的分子自旋电子器件有待进一步开发;器件中各种因素对自旋输运性质的影响也有待进一步探究。本论文利用基于密度泛函理论的非平衡格林函数方法研究了分子内质子转移反应、过渡金属配合物中金属原子种类、分子-电极桥接方式以及气体吸附等因素对分子结自旋输运性质的影响,并在此基础上设计了一些具有更高性能的功能性分子自旋电子器件。本论文具体的研究内容和结果概括如下:在沿输运方向几何结构对称的分子器件中,电子波函数的宇称在决定电子输运性质方面扮演着重要的角色。我们将一种能够发生质子转移反应的杂环分子连接到铁磁性锯齿形石墨烯纳米带电极上,设计了一种几何结构对称的高性能分子自旋开关。计算结果表明,无论两磁性电极平行还是反平行自旋极化,中间分子的质子转移反应都会使器件在高/低两种导电状态之间切换,实现开关功能,最高开关比可达341。并且当两电极反平行自旋极化时,器件具有巨大的双极性自旋整流比（约10～5）。分析发现显著的开关效应和整流效应都和中间分子与电极波函数的宇称匹配密切相关:中间分子的质子转移反应改变了中间分子前线轨道波函数的宇称性,进而改变了其与电极波函数宇称的匹配情况,使器件能够在“开”和“关”两种导电态之间进行切换;另一方面,分子、左电极以及右电极之间波函数在正负偏压下宇称匹配的不同是双极性自旋整流现象出现的原因。制备具有基本功能的分子自旋电子器件替代传统硅基元件在逻辑电路中发挥作用,是缩小器件尺寸,提高电路集成度的重要手段。但是,以目前的工艺技术来说,将制备好的分子自旋电子器件进行二次组装构筑逻辑单元仍然是一个巨大的挑战。直接利用分子来设计单分子自旋逻辑器件具有结构简单、运算速度快的优点,在未来自旋电路中具有极大的应用前景。我们将两个相同的二苯并[14]轮烯过渡金属配合物(Transition Metal Dibenzotetraaza[14]annulenes,简称为TM（DBTAA）,TM=Fe、Co)以串联的方式连至单壁碳纳米管电极构建单分子结,并计算了相应的自旋相关输运性质。计算结果表明,器件的自旋相关伏安特性曲线依赖于两中间分子的自旋极化构型和过渡金属原子的种类。通过改变两中间分子的自旋极化构型,自旋向下电子的导电态可以在“开”和“关”之间进行切换,这源于左右TM（DBTAA）分子自旋电子态的匹配性随自旋构型发生了改变。此外,当过渡金属原子由Fe变为Co时,器件的导电能力增强,这是因为自旋电子的隧穿机制由非共振隧穿转变为共振隧穿。更重要的是,如果以器件中左右TM（DBTAA）分子的自旋极化作为输入信号,自旋电流或总电流作为输出信号,根据输入-输出信号对应关系,器件可以实现“或非”或者“同或”的逻辑功能。借助自旋相关塞贝克效应,分子自旋热电器件可以利用自旋电子将废热（或温差）转换成电能并实现“零排放”,这在能源短缺和环境问题日益突出的今天,越来越引起人们的关注。我们将过渡金属卟啉分子(Transition Metal Porphyrin,简称为TM（Pr）,TM=V、Mn、Fe、Co)通过碳原子链连接到单壁碳纳米管电极上设计了一系列分子结,并研究了相应的自旋输运性质。研究表明,对于每种分子结,两自旋中其中一种自旋的电子透射谱展现出了法诺共振（Fano Resonance）效应。这一效应来源于主要分布在TM（Pr）分子中的自旋“准分立态”和卟啉分子器件固有的离域态之间的量子干涉。利用法诺共振效应,分子结的自旋相关塞贝克系数得到显著增强。有趣的是,TM（Pr）分子前线轨道的本征能量、空间分布和宇称在法诺共振的产生上起到了重要作用,这与过渡金属原子的种类密切相关。这提供了一种通过改变过渡金属原子种类优化器件自旋相关塞贝克系数的方法。根据得到的结果,所设计的分子结可以作为一种分子自旋热电器件。在前面的研究中,我们利用质子转移反应设计了单分子自旋开关。但是到目前为止,少有研究报道当发生质子转移反应时,其他因素如何影响器件的导电状态。分子与电极的桥接方式会影响二者之间的耦合或者影响电子传输路径,在电子输运中扮演重要角

关键词：分子自旋电子器件非平衡格林函数方法密度泛函理论

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

有机分子尺度材料热电输运机理及其性能调控

有机分子尺度材料热电输运机理及其性能调控

引用

作者：曹煊浩湖南大学

学位级别：博士

随着电子器件小型化趋势的发展,需要具有同样尺寸的器件帮助将聚集的热量散发出去;同时随着能源危机的加剧,人们在迫切寻找低成本提高能源效率的方法。有机分子尺度的热电材料可以同时满足这两种需求,因而越来越受到人们的重视。本论文... 详细信息

随着电子器件小型化趋势的发展,需要具有同样尺寸的器件帮助将聚集的热量散发出去;同时随着能源危机的加剧,人们在迫切寻找低成本提高能源效率的方法。有机分子尺度的热电材料可以同时满足这两种需求,因而越来越受到人们的重视。本论文围绕有机分子尺度材料为研究对象,展开了热电输运机理、热电性质和性能调控的研究。对于有机分子器件,我们研究了分子器件中电极与中间分子的接触方式、耦合变化以及桥接原子替换、电极的掺杂和破坏性量子干涉对器件电子、声子输运和热电性能的影响;同时也研究了有机共轭框架中硼氮对位置、苯环角度及分子晶体材料中维度、外部压力的变化分别对于材料热电输运性质和热电转换效率的影响;另外,我们还探究了各种调控手段增强不同类型的有机分子尺度材料热电效率的可行性和提升幅度。具体而言,我们做了以下的研究工作:首先,我们使用非平衡格林函数结合密度泛函理论的方法,研究了基于非那烯的分子器件的热电性质。结果表明,通过改变分子与电极的接触方式可以显著提高分子器件的热电性能。器件的ZT值在室温下可达到1.2,这比石墨烯的ZT值要高出两个数量级。同时,通过优化分子与电极的接触界面来改变它们之间的耦合强度也可以提高器件的性能。由于这种优化方式使得在功率因子几乎不变的情况下,电子热导被抑制,使得器件的ZT值可以进一步被优化为室温时的1.4和100K温度下的5.9。接着,同样使用结合了密度泛函理论和非平衡格林函数的方法,我们研究了对二甲苯分子器件的热电性质。研究发现,破坏性量子干涉可以在n型的具有两个平行连接的对二甲苯分子的分子器件中触发,并且可以提升分子器件的热电性能。此外,桥接原子的亲电性取代也可以用来显著提高p型单层对二甲苯分子器件的热电效率。掺杂过电极的p型单层分子器件的最佳ZT值可以优化到300 K时的2.2和500 K时的2.8,而n型双层分子器件则可以在300 K时提升到1.2,并在500 K时达到2.0。该工作可以为设计并制造具有p型和n型组件的完整的分子热电器件提供帮助,并且提供了利用破坏性量子干涉效应来提高双层分子器件的热电性能的思路。然后,运用密度泛函理论结合玻尔兹曼输运方程的方法,我们研究了引入硼氮对的石墨苯基炔的热电性能。研究发现,可以通过控制硼氮对的引入位置来实现材料带隙的调节和热电性能的提升。并且,还可以依靠硼氮对来对具有最佳热电性能的方向进行切换。室温下的ZT值可以在p型和n型热电材料中达到0.6。此外,还发现可以通过旋转这些材料中的苯环来实现对热电性质的进一步调控。该工作为设计电极也为同种材料的热电器件提供了理论支撑,同时提供了通过扭转苯环来调控这类平面热电器件性能的新思路。最后,我们使用结合了密度泛函理论、形变势理论和玻尔兹曼输运方程的方法研究了二维二苯并噻吩并二噻吩分子晶体的热电性质。研究结果表明可以通过掺杂类型和工作方向的改变来实现在最优p型和n型热电材料之间的切换,展示了同种分子晶体材料来组装完整有机热电器件的便利。该材料在室温下的热电性能可以分别达到p型的0.5和n型的0.4,并且随着温度的升高而继续提升。另外,还发现可以通过外部压力来进一步增强材料的热电性能,使得室温的热电效率获得5%的提升。

关键词：有机材料声子和电子输运量子干涉热电转换电声相互作用分子器件分子晶体非平衡格林函数方法玻尔兹曼输运方程

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

σ-π型分子整流器件整流机理及性能调控的第一性原理研究

σ-π型分子整流器件整流机理及性能调控的第一性原理研究

引用

作者：魏明志山东师范大学

学位级别：博士

随着传统半导体技术的快速发展,晶体管尺寸不断减小,导致量子效应逐渐显现。单个或经过桥联的多个分子与电极构成的分子器件可以产生丰富的电学性质,有望成为克服传统半导体晶体管尺寸效应的有效手段。近年来,分子器件制备技术与研究方... 详细信息

随着传统半导体技术的快速发展,晶体管尺寸不断减小,导致量子效应逐渐显现。单个或经过桥联的多个分子与电极构成的分子器件可以产生丰富的电学性质,有望成为克服传统半导体晶体管尺寸效应的有效手段。近年来,分子器件制备技术与研究方法不断改进,一系列性能优良的分子器件被研发出来。但是,由于制备技术要求高、影响因素多、相关机理研究不全面等因素,分子器件的研发在很多方面仍处于实验阶段。尤其分子二极管方面,存在重复性差、整流比低、整流性能不稳定等问题,亟需实验和理论上的进一步研究。近期,基于分子膜自组装技术,一系列具有高整流比的σ-π型分子二极管在实验室上被合成出来。但对该类分子结的整流机理与调控手段还缺乏理论上的研究,其中很多现象没有给出理论上的解释,所以,本文应用基于密度泛函理论（DFT）的非平衡格林函数（NEGF）方法,对σ-π型分子搭建的分子结电输运性能进行了系统的研究,探讨了其整流机制与有效进行调控的方法。本论文具体的研究内容和结果概述如下:1.二茂铁基团在烷烃骨架中的位置对二茂铁基烷烃硫醇分子器件整流性能的影响分子几何结构的不对称是产生整流现象的核心因素,通过改变结构可以实现对整流性质的调控。在该工作中,通过改变对称电极与二茂铁基烷烃硫醇分子(SC_nFcC13-n,n=0-13)组建的二极管中二茂铁（Fc）的位置,器件可以实现实验中采用非对称电极产生的整流方向反转现象。通过第一性原理研究发现,前线分子轨道高度局域在Fc基团上,Fc基团在烷烃骨架中位置的不对称,导致了前线分子轨道波函数（FMOs）在正负偏压下不对称的演化。Fc位置的变化改变了输运分子轨道空间分布,进而改变了偏压下的整流方向。另外,我们还提出了一个简单的模型来理解空间局域的FMOs偏压下的不对称演化。2.范德华力耦合强度对Fc基烷烃硫醇分子器件整流性能的影响σ-π型整流分子π共轭末端基团与电极的耦合强度是影响其整流性能的重要因素之一。分析近年来σ-π型分子结的实验结果发现,通过一端为化学键和另一端为范德华力连接的二极管,对于其中结构相似的分子甚至相同的分子,采用不同的实验技术合成得到分子器件的整流比具有比较大的差别。本文以SC11Fc分子二极管为例,通过改变末端基团Fc与电极的角度,即可以实现耦合强度的调控,通过分析耦合强度对该类分子器件的整流影响,解释了实验结果中结构相似的分子器件整流比差别较大的机理。研究结果表明,分子与电极间范德华力耦合强度的变化可以显著改变输运轨道与电极费米能级的相对位置,进而对SC_nFc二极管的整流性能有重要影响。耦合强度越弱越有利于整流比的提高,整流比的提高可以达到两个数量级。该工作为调控类似结构分子二极管的整流性能提供了一种可行方案。3.二茂铁基烷烃硫醇分子器件整流性能的奇偶效应研究在SC_nFc分子中烷烃链C_n的亚甲基单元个数n从6增大到15的过程中,SC_nFc分子二极管的整流比呈现奇偶效应。当使用Au电极时,烷烃链长为奇数的体系(nodd)其整流比小于链长为偶数的体系(neven)。研究发现,随n值的变化,正负偏压下高度局域的前线分子轨道的单调演化是产生整流的主要原因。进一步分析发现,由于SC_nFc分子中的二茂铁基团相对于电极表面的随烷烃链长度的变化存在两种取向,中间分子的前线分子轨道和电极费米能级间的距离具有奇偶效应,从而导致了整流的奇偶效应。当电极换成Ag时,整流的奇偶振荡情况完全反转,即nodd体系的整流比大于neven,这是因为烷烃硫醇在Au和Ag表面具有不同的Metal-S-C角,引起了Fc末端基团相对于电极的空间取向的奇偶特性反转,从而导致了整流奇偶效应的反转。4.联吡啶基烷烃硫醇分子器件整流性能的奇偶效应在对BIPY作为末端基团的烷烃硫醇分子（SC_nBIPY）的电输运性能的研究中,不仅观察到了和SC_nFc分子相似的整流比随烷烃链长度改变出现的奇偶振荡现象,还发现了外加偏压或烷烃链长度改变可以实现奇偶效应的反转。随烷烃链长度的变化,BIPY末端基团相对于电极取向以及与电极的相互作用强度存在奇偶效应,从而导致前线分子轨道与电极费米能级的间距大小发生奇偶改变,使器件整流性能出现奇偶效应。进一步研究发现,该体系在低偏压下处于非共振电荷输运状态,在较大偏压下进入共振输运状态。而随着偏压的增加,导电轨道向费米能级移动的同时,轨道波函数变得更加局域,使其导电能力减弱,这是体系在较高偏压下整流性能奇偶效应发生反转的原因。在中等偏压下,较长的烷烃链更容易使体系进入共振输运状态,有利于整流比奇偶效应的反转。本论文共分七部分内容:第一章是前言部分,概述了分子电子学相关背景,对近年来研究的功能分子器件进行了介绍,着重介绍了分子二极管的研究进展和相关整流机制。第二章介绍了本论文使用的研究方法——密度泛函理论和非平衡格林函数方法,以及针

关键词：整流性能单分子二极管非平衡格林函数方法密度泛函理论第一性原理

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

纳米电极与分子复合体系热电转换机理及性能调控研究

纳米电极与分子复合体系热电转换机理及性能调控研究

引用

作者：伍丹湖南大学

学位级别：博士

热电材料作为一种可以直接实现热能与电能之间转换的绿色能源材料,在未来实现可持续发展中必不可少。但是,由于材料中电学和热学参数之间的复杂耦合关系,极大地限制了其热电转换效率的提高。因此,探索高性能、廉价的热电材料以及寻找协... 详细信息

热电材料作为一种可以直接实现热能与电能之间转换的绿色能源材料,在未来实现可持续发展中必不可少。但是,由于材料中电学和热学参数之间的复杂耦合关系,极大地限制了其热电转换效率的提高。因此,探索高性能、廉价的热电材料以及寻找协同优化器件热电性能的策略显得尤为重要。具有柔性、低廉且热导率低等性质的有机分子薄膜是一种潜在的热电材料。然而,由于载流子链间或者链内复杂的传输特性,大幅度提升有机分子薄膜的热电性能具有极大的挑战。通过构建纳米电极与分子复合体系尝试确定单个分子的热电性能,这为开发高效的有机热电材料提供设计规则,以期随后将其增强的功能转化为自组装分子层。本论文采用密度泛函理论并结合非平衡格林函数方法研究了纳米电极与分子复合体系中分子的长度、分子与电极的耦合、主链侧基团以及分子的磁性对热电性能的影响,并提出了几种协同优化其热电性能的策略。首先,我们研究了基于石墨烯-有限长度碳链-石墨烯结的热电性质。结果表明,随着碳链长度的改变,室温下的声子热导呈现出明显的奇偶依赖性。由于碳链与电极的共价键耦合方式有利于声子的传输,导致石墨烯结中的热电性能难以通过改变碳链长度提升。因此,我们将分子与电极采用π-π耦合的方式,结果发现石墨烯结的热导降低了一个数量级以上,这主要是由于弱范德华相互作用的存在极大了抑制了声子的传输。另外,引入电化学门或者电极掺杂的方式协同调控π-π耦合石墨烯结中的功率因子,最终在费米能级附近获得了接近4的热电优值。其次,我们研究了基于不同长度的并四苯和红荧烯的石墨烯结的热电性质。结果表明,两个分子结的电导几乎相同,并且随着周期长度的增加,没有呈现指数衰减。但是,并四苯石墨烯结的热导随着周期性长度的增加而呈现“V”形,这可能是由于声波干涉从相干特性向非相干改变所致。由于红荧烯分子的主干边缘存在中性苯基,基于红荧烯的石墨烯结的热导随着长度的增加呈指数下降。与前者相比,后者的热导率降低了近一半,这主要是由于苯基的局部振动阻碍了声子沿主干传输。这预示着在主干上引入中性的侧基团不仅能维持电荷沿主干传输,而且能起到抑制声子传输的作用,这为协同优化热电性能提供了一个新的策略。通常在研究有机分子器件的热电性能时,人们往往忽略了一类具有本征磁性的分子,如含过渡金属元素的茂金属化合物或者具有三角形拓扑结构的纳米石墨烯。但是,这类分子由于存在自旋极化现象往往具有大的塞贝克系数。因此,我们首先研究了一类含铬、锰、铁和钴金属元素的二茂金属二聚体分子结的热致自旋流以及热电性能。结果显示,含铬、锰和钴金属元素的二茂金属二聚体分子结中产生了热致自旋极化电流,并且在含铬和锰金属元素的分子结中出现了热诱导的自旋过滤效应以及负微分热电阻现象。一个有意思的现象是在含钴金属的分子结中获得了热致纯自旋流,并且其自旋依赖的塞贝克系数是远大于含铬和锰金属元素的分子结的。这预示着通过调节分子结中产生纯自旋流可以获得大的自旋热电功率,是一种潜在的热电转换策略。此外,我们还研究了一类具有拓扑挫折性的纳米石墨烯结的热电性能。结果显示,由两个具有铁磁性的Triangulene分子通过π-π堆垛的方式组成的二聚体表出现了反铁磁的性质。此外,当π-堆叠的二聚体中的两个分子彼此刚性平移和旋转时,π-堆叠的二聚体磁性从反铁磁性变为铁磁性。这是因为层与层之间的电荷密度的重叠被削弱,导致不同自旋方向的电子在空间轨道中占据的数量不相等。更重要的是,我们发现通过刚性平动和转动诱导分子磁性发生转变,π-堆垛的二聚体分子结的热电性能得到了大幅度的提升。这为提升有机分子器件的热电性能提供了一个新的思路。

关键词：热电材料有机分子热电器件 π-π耦合长度依赖效应边缘侧基团磁性分子声子热导自旋依赖的塞贝克效应非平衡格林函数方法

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

多种二维宽带隙半导体及黑磷的光电输运性能理论研究

多种二维宽带隙半导体及黑磷的光电输运性能理论研究

引用

作者：罗永智上海师范大学

学位级别：硕士

基于二维半导体的光电探测器具备超快的响应速度、高响应率及低暗电流等优异的光电性能,因此吸引了科研工作者的广泛关注。但是它们通常难以同时具备多项优异的光电性能。本论文采用非平衡格林函数方法结合第一性原理计算,研究了黑磷和1... 详细信息

基于二维半导体的光电探测器具备超快的响应速度、高响应率及低暗电流等优异的光电性能,因此吸引了科研工作者的广泛关注。但是它们通常难以同时具备多项优异的光电性能。本论文采用非平衡格林函数方法结合第一性原理计算,研究了黑磷和16种二维宽带隙半导体及其异质结的电子和光学性质及光生电流效应,同时获得了多种优异的光电探测性能。具体研究内容如下:首先利用第一性原理方法系统地研究了16种二维宽带隙半导体及其异质结的电子及光学性质。计算结果显示,这些材料的HSE06带隙在3.0～7.41 e V之间,第一个光学吸收峰在4～8 e V之间,适用于紫外光电探测各种应用领域。我们还设计了一种具有Ⅱ型能带的Mg Br2/Cd Cl2二维垂直范德瓦尔斯异质结(vd Wh),其直接带隙为4.38 e V。我们进一步研究了基于Mg Br2/Cd Cl2 vd Wh及二维单层Zr NY(Y=Cl、Br)光电探测器的光生电流效应。这些体系属于非反演对称性的C3v点群,因此在偏振光照射下无需外加电压或内建电场即可产生持续的光电流,且光电流随偏振态呈正(余)弦变化规律,可实现偏振敏感的紫外检测。计算结果表明,Mg Br2/Cd Cl2vd Wh的消光比高达280,远高于目前实验及理论研究报道的消光比。我们还研究了由光生电流效应驱动的镍-磷烯-镍光电探测器的自旋输运性质。量子输运计算表明,在零偏压下利用线偏光或椭偏光垂直照射器件,可产生持续的光电流;调控光子能量和偏振态可以获得完全自旋极化光电流和很高的隧穿磁阻率(高达360%),这表明该器件具有优秀的自旋滤波和自旋阀效应。本论文结果为设计基于二维单层Zr NY和Mg Br2/Cd Cl2 vd Wh的光电探测器同时具备自供电、高偏振敏感及日盲型紫外探测提供了理论参考;也为基于黑磷的优秀的自供电自旋电子学器件设计提供了一种理论参考。

关键词：非平衡格林函数方法二维宽带隙半导体 MgBr2/CdCl2范德瓦尔斯异质结黑磷光生电流效应

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

硅烯和TaAs异质结输运性质研究

硅烯和TaAs异质结输运性质研究

引用

作者：蒋文琦杭州电子科技大学

学位级别：硕士

本文主要研究二维材料的量子输运性质,研究材料为硅烯和第一类外尔半金属TaAs。本文选择的两种材料和石墨烯有着相同的交叉型能带,在研究中这两种材料的能带被打开能隙,使得通过调节能隙来调控具有交叉型能带结构材料的输运性质成为可能... 详细信息

本文主要研究二维材料的量子输运性质,研究材料为硅烯和第一类外尔半金属TaAs。本文选择的两种材料和石墨烯有着相同的交叉型能带,在研究中这两种材料的能带被打开能隙,使得通过调节能隙来调控具有交叉型能带结构材料的输运性质成为可能,这在研究低维材料器件的输运性质方面具有重要的研究意义,也为实际器件的生成提供理论基础。本文对输运模型进行数值计算和模拟,使用Nanodcal数值计算软件。本文对硅烯和TaAs的研究背景、实验过程、数值模拟结果进行了细致的分析。第一部分主要介绍了硅烯和TaAs的一些值得研究的物理性质,介绍了两种材料目前的研究情况,论述了研究这两种材料的重要意义。第二部分介绍了第一性原理、密度泛函理论(DFT)和非平衡格林函数方法(NEGF)。然后介绍了基于这几个方法的量子输运计算软件包Nanodcal的计算方法和和处理技巧,并介绍了计算的推导过程。第三部分是作者所做的两个工作。第一个工作研究硅烯窄缩型纳米条带的谷极化输运性质受应变、电场和电势的影响。在该工作中,对硅烯纳米条带施加不同的应变、外加电场和电势,分析参数对硅烯纳米带的谷极化输运性质的调控作用。计算结果表明:应变对纳米条带能带的影响很小,对输运性质的调控作用不明显;外加电场使能带打开能隙并诱导零电导现象,消除能带的自旋简并,对输运性质有较大的调控作用。第二个工作研究了应变对TaAs异质结输运性质的调控作用。在该工作中,对TaAs异质结施加不同方向的应变,分析应变对输运性质的影响。根据计算得到的TaAs的能带结构在应变作用下,TaAs的外尔点被破坏,随着应变强度增大,形成了新的外尔点。随后计算了TaAs异质结的透射系数,引入应变电阻描述应变对体系输运性质的调控作用。计算结果表明,沿器件真空方向应变,随强度增大使异质结导电能力下降,而沿周期方向的应变,诱导产生了负应变电阻,导电能力下降不明显,上述应变诱导输运行为对基于TaAs器件的研究具有重要的理论意义。第四部分对所做工作进行了总结,分析了其中的物理意义。第五部分探讨了TaAs的后续研究思路,分析了Nanodcal输运软件的应用前景。

关键词：密度泛函理论非平衡格林函数方法外尔半金属硅烯 TaAs

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

基于单分子异质结的设计与整流调控理论研究

基于单分子异质结的设计与整流调控理论研究

引用

作者：孙峰山东师范大学

学位级别：硕士

随着单分子控制技术和微观体系电输运理论的不断完善与发展,分子尺度器件的设计与研究已成为各国追求科技制高点的重要研究课题。单分子P-N结的设计思想最初是由Aviram和Ratner于1974年从理论上提出来的,由于受到实验技术的限制,这一课... 详细信息

随着单分子控制技术和微观体系电输运理论的不断完善与发展,分子尺度器件的设计与研究已成为各国追求科技制高点的重要研究课题。单分子P-N结的设计思想最初是由Aviram和Ratner于1974年从理论上提出来的,由于受到实验技术的限制,这一课题直到近二十年才再次引起研究者的关注。为了使分子整流器件走向应用,从最基本的物理角度全面深入地理解分子整流器件工作机理具有十分重要的意义,特别是分析清楚影响其整流性能的关键因素,例如分子与电极间的界面构型、分子与电极之间的耦合、分子前线轨道与电极费米能级之间的相对位置等,为进一步设计具有理想整流性质的分子整流器件提供新思路。由于存在着许多影响分子器件整流性质的不同因素,为了更好的理解分子整流器件的整流机理,设计出具有理想整流性质的分子整流器件,论文系统研究了含有侧枝门控基团的三苯二嘧啶分子（Pyridinoparacyclophane,PPC）的整流性质。通过改变侧枝中的官能团以及电极与分子的连接界面,研究了电负性不同的侧枝门控基团和不同电极界面构型对PPC分子整流的影响,分析了影响其整流的内在机理。研究不仅发现了电极界面的改变可以引起显著的整流翻转现象,而且还将电极偏压引入门控侧基实现体系整流比的大幅度提升。一般认为,分子的前线轨道的能级位置与空间分布是影响分子器件电输运性质的重要因素,因此通过侧枝门控基团可有效调控分子前线轨道并进而影响分子器件的电输运性质,然而实验上发现,对于含有侧枝门控基团的三苯二嘧啶分子,更换电负性不同的侧基后,并没有给其整流性质带来非常明显地变化。为了理解不同侧基影响PPC分子整流性质的内在机制和其作用原理,基于密度泛函理论（Density Functional Theory,DFT）和非平衡格林函数方法（Non-Equilibrium Green’s Function,NEGF）计算显示,体系最低未占据轨道（The Lowest Unoccupied Molecular Orbital,LUMO）随偏压的不对称演化是体系产生整流现象的原因。但是侧基的变化对前线轨道在透射谱中透射峰的宽度和高度总体影响较小。侧基的变化会带来前线轨道空间分布的变化,但是实验中侧基对于PPC分子主链的影响是通过侧枝连接体间接影响的,所以对分子主链的前线轨道空间分布的影响较小,导致分子主链主导的体系电荷输运及其整流性质变化较小。虽然侧基的变化对前线轨道空间分布进而对体系整流性质的影响较小,但侧基的存在为电极干扰提供了便利条件。为此我们研究了电极突起与PPC分子侧枝连接所带来的门控作用对体系电输运与整流特性的影响。基于DFT和NEGF方法计算研究了8种电极接触构型对PPCNMe2分子整流性质的影响。结果显示,当体系靠近嘧啶环的一端与金字塔形电极的尖端相连接时,体系在负偏压下部分前线轨道进入偏压窗,虽然波函数分布局域在嘧啶环一端,但其对输运产生的贡献仍然导致负偏压下的电流强度在低偏压下快速增强,并进一步引起体系在低偏压下产生非常显著的整流翻转现象。当-NMe2侧基与电极突起有直接作用,正偏压下LUMO和LUMO+1被压低而进入偏压窗,使得正偏压下的电输运能力显著提高。然而负偏压下电极对前线轨道影响不大,因此实现了体系整流比约6倍的大幅度提升。这现象表明通过侧基引入电极作用,是调控分子器件整流比的一种有效的新方法。论文内容分为五章:第一章对分子电子学的产生及发展现状进行了综述,并系统地介绍了单分子整流器件的发展历程;第二章简述了在计算分子体系电荷输运时所需要的理论方法;第三章研究了侧枝官能团对含有侧枝门控基团的三苯二嘧啶分子结的整流调控;第四章讨论了电极界面接触构型及电极突起对单分子结整流特性的影响;第五章对所做工作及其创新点和不足进行了总结,并对所做工作做出展望。

关键词：单分子器件分子整流器件密度泛函理论非平衡格林函数方法

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：

通借通还

建议与咨询 留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

请选择保存的检索档案： 新增检索档案 确定 取消

请选择收藏分类： 新增自定义分类 确定 取消

通借通还

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：