检索结果-内蒙古大学图书馆

作者：刘志勇江西师范大学

学位级别：硕士

分子电子器件研究获得了越来越多得关注。伴随着微电子学实验技术不断改进和理论方法的不断完善,利用单分子构建功能电子器件成为纳米领域的一个热门课题。近年来,单分子科学在理论和实验上都有了很大的发展,单分子器件电学特性已经成... 详细信息

分子电子器件研究获得了越来越多得关注。伴随着微电子学实验技术不断改进和理论方法的不断完善,利用单分子构建功能电子器件成为纳米领域的一个热门课题。近年来,单分子科学在理论和实验上都有了很大的发展,单分子器件电学特性已经成为分子电子学一个重要的研究内容。分子的电子结构直接决定着分子器件的电学性质,同时分子-电极的相互作用对分子器件的电学性质有很大影响。最近关注比较多的是基于苯环的分子器件研究,因为苯环结构的分子中具有能够在分子中自由移动的π电子。本文研究了一些含苯环分子的伏安电学特性,同时研究了单分子器件的混沌效应。全文共分为如下五章: 第一章介绍了分子电子器件的发展概况、人们探索分子导体的实验方法以及当前研究分子电子器件的主要理论方法,最后阐明了本论文研究的主要内容和意义; 第二章介绍了多粒子体系自洽场计算的基本理论,包括波恩-奥本海默近似、哈特利-福克近似、密度泛函理论; 第三章通过一个简单单能级导电模型引入格林函数理论方法,计算了单分子器件中的电流,给出他们的一般结论和常用公式的推导。整合非平衡格林函数(NEGF)和密度泛函理论(DFT)的第一性原理模拟方法,并对相应的软件做出介绍; 第四章为本文的主体:单分子器件电学特性研究。采用三明治结构:左电极、右电极以及中心弹性散射区模型,讨论了分子与金属表面的相互作用对分子器件伏安特性的影响。发现不同的电极-分子间距、不同的分子长度以及分子构型都会对分子器件的电学特性造成影响。同时研究了具有整流效应的两类分子,分析了单分子器件的整流效应产生的五种机制。最后从分子器件的负微分电阻效应出发,从混沌角度研究分子器件的伏安特性中高度的非线性,并把这类分子器件接入混沌电子电路进行模拟计算,研究了其中的混沌效应; 最后一章为对所作工作的总结和展望。

关键词：第一性原理非平衡格林函数方法电流-电压特性混沌效应

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参数量子泵的非平衡输运性质

参数量子泵的非平衡输运性质

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作者：王夏灵福建师范大学

学位级别：硕士

本文采用标准的非平衡格林函数方法,研究了由正常金属—量子点—量子点—正常金属构成的参数量子泵系统的非平衡输运性质。主要工作包括:1、简单介绍了介观系统的基本特点、量子点的基本性质、制备方法及其应用。接着较为详细地介绍了... 详细信息

本文采用标准的非平衡格林函数方法,研究了由正常金属—量子点—量子点—正常金属构成的参数量子泵系统的非平衡输运性质。主要工作包括: 1、简单介绍了介观系统的基本特点、量子点的基本性质、制备方法及其应用。接着较为详细地介绍了量子泵、参数泵、自旋泵的基本理论。 2、通过一个简单的实例介绍了本文所使用的研究方法——非平衡格林函数方法的基本使用步骤; 3、采用标准的非平衡格林函数方法,研究了一个由正常金属—量子点—量子点—正常金属构成的参数量子泵的输运性质。从系统的哈密顿量出发,通过Heisenberg运动方程方法,在Hartree-Fock近似下,推导得到了系统的格林函数,进而得到自旋相关泵电流的解析表达式。结果表明,系统泵电流与门电压、泵频率、两个泵势的相位差等参数有关。

关键词：介观系统参数量子泵输运性质非平衡格林函数方法

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碳纳米管/有机小分子/碳纳米管三明治结构电输运特性的第一性原理研究

碳纳米管/有机小分子/碳纳米管三明治结构电输运特性的第一性原理...

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作者：王一鸣山东大学

学位级别：硕士

随着电子器件小型化的深入研究,利用单分子及团簇,比如有机小分子、碳纳米管以及生物分子等来构建电子线路的各种元器件已经成为最有可能的发展趋势。对于这些分子尺度元器件的电学、光学特性的测量和分析发展成为了分子电子学。随着测... 详细信息

随着电子器件小型化的深入研究,利用单分子及团簇,比如有机小分子、碳纳米管以及生物分子等来构建电子线路的各种元器件已经成为最有可能的发展趋势。对于这些分子尺度元器件的电学、光学特性的测量和分析发展成为了分子电子学。随着测量手段的进步,分子电子学在实验和理论上都取得了巨大的发展。分子自组装的化学合成技术、扫描隧道显微镜、原子力显微镜等实验手段使得单分子器件的设计和测量成为可能,并且发现了单分子器件具有电子开关、负微分电阻效应、整流效应、分子记忆功能、近藤效应等重要的特征,为实现分子器件功能化打下了基础。在理论研究方面,半经验方法和第一性原理方法是模拟、分析分子器件工作原理、寻找分子几何构型与电子结构、电学性质等的主要手段。目前在分子电子学研究中,人们大多采用金属(如金、铜、铝等)作电极,而近来用碳纳米管作电极的研究已经成为一个热点。碳纳米管具有丰富的电学、力学性质,在分子器件中,可用来作为准一维的电极材料使用,同时,单壁碳纳米管电极在实验上有着比传统的金属电极更好的操控性,因此具有广阔的研究前景和实际意义。对于电极来说,分子的尺度是很小的体系,碳纳米管的特殊结构以及半导体性质对分子的几何结构、电子结构以及分子与电极界面相互作用都会有显著的影响,而这些影响直接决定着分子的电学性质。因此,有机分子构型的改变以及碳纳米管电极本征性质对分子电子学研究都有着重要的意义。本论文采用密度泛函理论(DFT)和非平衡格林函数(NEGF)相结合的第一性原理计算方法,选取苯基小分子作为研究对象,以碳纳米管作电极,构建了碳纳米管/有机小分子/碳纳米管三明治结构体系,系统地研究了碳纳米管电极与分子扭转角对电输运性质的影响,论文主要包括以下内容。第一章综述部分,介绍了分子电子学产生的背景及研究的意义,当前分子电子学研究的方法,并给出了本论文的主要研究内容和技术路线。第二章介绍了理论计算方法,即密度泛函理论(DFT)和非平衡格林函数(NEGF)方法,碳纳米管的基本性质,采用碳纳米管做电极的分子器件的实验与理论研究。第三章,利用DFT+NEGF相结合的第一性原理计算方法,探讨了不同螺旋性的碳纳米管电极、分子间的扭转角、分子与碳纳米管壁的夹角对苯乙炔(PE)分子的电输运性质的影响。研究表明,由于碳纳米管电极的特殊构型以及分子与电极的自组装过程难以精确控制,分子与电极有着多样的连接形式。分子与管壁垂直的构型对连接界面处π键的共面性破坏最大,电导性最差。Armchair型与zigzag型碳纳米管电极由于管壁结构不同,对分子构型优化产生的效果也不同。其中armchair型电极对分子的平面破坏较强,这主要是因为分子与管壁连接处两侧原子力作用不对称,分子内苯环的扭转导致了分子不共面,这种形变降低了整个体系的导电性。而zigzag型碳纳米管虽然存有小的能隙,导电性比armchair型碳纳米管弱,但是其对分子构型的影响不大,对分子平面共轭性破坏小。第四章,研究了在碳纳米管/分子/碳纳米管异质结构电输运过程中,界面耦合、zigzag碳纳米管边缘态、有机单分子长度方向上的有效势压降分布等对分子电流的影响。结果表明,使用zigzag碳纳米管做电极时,电极化学势变得复杂,这在能级匹配上产生了精细结构上的差别,对体系的透射率有着直接的影响,从而改变系统电流、分子内电荷转移、实空间有效势分布,并产生类NDR效应。Zigzag型碳纳米管在端口有较高的态密度,这种边缘态(edge state)在费米能级附近提供了电子隧穿的通道,对电输运有着直接的影响。而armchair型碳纳米管端口没有边缘态。因此,对于zigzag型碳纳米管电极系统的电输运分析,应该同时考虑边缘态的作用。

关键词：分子器件碳纳米管第一性原理非平衡格林函数方法边缘态

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通过带有侧向耦合量子点的量子线中的光辅助隧穿(英文)

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原子与分子物理学报 2008年第3期25卷 613-618页

作者：赵志云施耀铭周朋霞南通大学理学院南通226007 上海大学理学院上海200436

应用非平衡格林函数方法,研究了带有微波调制的侧向耦合量子点的量子线中的光辅助隧穿.在考虑了量子干涉和微波场的情况下,得出并讨论了电子传输幅度和相位方面的信息.电子传输幅度显示出一系列的反共振峰(对应图中的谷结构).峰值的高... 详细信息

应用非平衡格林函数方法,研究了带有微波调制的侧向耦合量子点的量子线中的光辅助隧穿.在考虑了量子干涉和微波场的情况下,得出并讨论了电子传输幅度和相位方面的信息.电子传输幅度显示出一系列的反共振峰(对应图中的谷结构).峰值的高度与振荡的微波场的幅度和频率有关,而峰的位置只与微波场的频率有关.在有限温的情况下,反共振峰值的高度随着温度的增加而减小,当温度足够高时,反共振峰会消失,特别地,在一定的温度下,低温下谷的地方会演变成峰.

关键词：侧向耦合量子点量子线光辅助隧穿非平衡格林函数方法

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有机功能分子器件电子输运性质的第一性原理研究

有机功能分子器件电子输运性质的第一性原理研究

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作者：龙孟秋湖南大学

学位级别：博士

本文针对具有重要理论意义和应用前景的有机单分子器件,采用基于第一性原理出发的电子结构计算和非平衡格林函数输运理论,系统地研究了分子体系中的电子输运性质。着重研究了分子间的相互作用、侧基团效应、配位原子、结构扭转、以及原... 详细信息

本文针对具有重要理论意义和应用前景的有机单分子器件,采用基于第一性原理出发的电子结构计算和非平衡格林函数输运理论,系统地研究了分子体系中的电子输运性质。着重研究了分子间的相互作用、侧基团效应、配位原子、结构扭转、以及原子掺杂和门压等对电子输运性质的影响,得到了一些有意义的研究成果,比如:在分子器件中观测到了负微分电阻现象,特别是多重负微分电阻现象,并给出了相应的解释机理;探讨了调制分子器件中的开关比问题;以及采用化学和物理方法调制分子器件的电学功能等。我们研究了两个1,4硫苯分子连接在两个金电极之间组成的双分子器件的电子输运行为,计算结果表明,分子间的相互作用对体系的导电性质具有重要影响。对于双分子体系,分子之间存在两种类型的相互作用,一种是分子与分子的直接相互作用,另一种是通过电极发生的分子间的间接相互作用,我们的研究表明,分子间的直接相互作用在分子器件的电子输运过程中起主要作用;通过改变两个分子苯环面的相对二面角度,即改变两个分子间的相互作用强度,可以调控分子器件的电子输运性质。本文研究了双OPE分子结的电子输运性质,通过计算研究发现,分子间的相互作用会导致前线分子轨道的分裂,并能为电子输运提供新的导电通道。特别是,当分子间存在强的相互作用时,还能导致负微分电阻现象的出现,我们认为这一现象归因于分子间的相互作用引起的轨道分裂以及不同偏压下电极与分子间的不同耦合强度。研究了配位原子和结构变化对porphyrin分子器件电子输运性质影响,我们的研究结果表明,Zn原子配位能够使分子与电极之间的耦合增强,并增强分子最低非占据轨道的扩展性,从而使分子器件的输运性质得到增强;而结构扭转则产生相反的效果,它能减弱分子与电极的耦合以及分子的最低非占据轨道的扩展性,并使分子器件的电子输运性质减弱。研究了含电子受体和给体基团的porphyrin分子结的电子输运性质,结果表明,通过侧基团的调制可以改变分子的电学性质。特别重要的是,我们发现在porphyrin分子器件中加侧基团和不加侧基团都能在较高偏压下观测到负微分电阻现象;而且对于加电子给体的分子结,在低偏压下我们还能观测到另外一个负微分电阻现象,即出现了两重负微分电阻效应。分析表明,这两种负微分电阻效应具有不同的形成机理:前一个负微分电阻是由于电极向分子的电荷转移随偏压发生变化引起分子与电极之间的耦合强度改变而产生的;后一个负微分电阻效应则是由于分子轨道相对于偏压窗口发生偏离共振所导致。研究了C60,C59N和C59B三个分子体系的电子输运性质,着重讨论了门压效应对分子器件电子输运性质的影响。我们发现平衡电导在各种分子体系中都随门电压的改变而呈现出一种剧烈振荡的变化行为,经过分析我们认为这种振荡行为主要来源于费米能级处的体系总态密度的改变。在门压的调制下,电子输运过程表现出负微分电阻效应,B原子取代使开关比增大,而N原子取代能使开关比减小,并且门压可以对这种负微分电阻效应起调制作用。这些结果可能会在未来的分子器件设计中具有一定的应用价值。

关键词：第一性原理非平衡格林函数方法分子器件电流-电压特性分子间相互作用侧基团门压负微分电阻

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苯基分子器件电输运性质第一性原理研究

苯基分子器件电输运性质第一性原理研究

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作者：夏蔡娟山东大学

学位级别：博士

随着微电子学的不断发展和电子器件的不断小型化,利用单分子及原子团簇,如单层或多层碳纳米管、有机小分子以及生物分子等来构筑电子线路的各种元器件已经成为人们公认的最可能的发展趋势,同时测量和解析这些分子尺度元器件的电特性或... 详细信息

随着微电子学的不断发展和电子器件的不断小型化,利用单分子及原子团簇,如单层或多层碳纳米管、有机小分子以及生物分子等来构筑电子线路的各种元器件已经成为人们公认的最可能的发展趋势,同时测量和解析这些分子尺度元器件的电特性或光特性也逐渐发展成为了一门独立的学科,这就是分子电子学。虽然分子电子学的概念从提出到现在不过几十年的历史,但是随着测量手段的不断发展,人们在实验和理论两方面都取得了巨大的进步,因而备受关注。人们通过各种各样的实验手段,如隧道扫描显微镜（STM）、原子力显微镜（AFM）等,设计和测量了单分子器件,发现分子具有开关作用、负微分电阻（NDR）效应、分子记忆功能、近藤（Kondo）效应以及整流效应等一系列重要特征,这些研究为利用分子来实现电子器件的功能化打下了坚实的基础。并且伴随着实验研究的进一步深入,理论上也采用各种方法,如半经验方法和第一性原理方法来模拟和解释分子器件的工作原理,寻找分子的几何结构与其电子结构、电学性质之间的关系。然而在实验研究中,由于与电极相比,分子是尺度很小的体系,因此外界因素的变化对分子器件构型包括分子的几何结构、电子结构以及分子与电极界面结构都会有显著的影响,而分子器件构型的变化又直接决定着分子的电学性质。因此研究分子器件构型的改变对分子电输运性质的影响有着极其重要的作用。本论文拟采用密度泛函理论（DFT）和非平衡格林函数（NEGF）相结合的第一性原理计算方法,选取苯基小分子作为研究对象,构建了金属电极/有机小分子/金属电极三明治结构体系,系统地研究了苯基分子器件结构的改变与分子电输运性质之间的关系以及影响分子器件电输运性质的相关因素,其中重点研究了分子与电极间可能的接触结构改变、官能团、分子间的扭转角以及外电场对苯基分子电输运性质的影响,本论文主要包括以下五个章节的内容: 第一章为综述部分,主要介绍了分子电子学产生的背景、分子器件的研究意义、当前研究分子器件的实验和主要理论方法,以及目前在研究分子器件中存在的一些问题,最后给出了本论文的主要研究内容和技术路线。第二章给出了本论文所采用的理论方法。详细介绍了目前研究分子电子学最主要的理论方法,即密度泛函理论（DFT）和非平衡格林函数（NEGF）方法,同时还介绍了密度泛函理论和非平衡格林函数方法是怎样结合起来,进行分子器件输运性质的第一性原理计算的。第三章和第四章主要介绍了本文所做的计算工作和研究结果。在第三章中我们主要从两个方面,即分子与电极之间的相对夹角和界面构型的改变,系统地研究接触结构变化对1,4'-苯二硫酚分子（DTB）电输运性质的影响。结果发现1,4'-苯二硫酚分子的电导会随着分子与电极之间的相对夹角和界面构型的改变而发生显著的变化。（1）改变分子与电极之间的相对夹角,对于单个DTB分子体系而言,分子的Ⅰ-Ⅴ特性变化不显著。但是对于由两个DTB分子组成的体系而言,当其中的一个分子绕z轴方向转动时,分子的Ⅰ-Ⅴ曲线就会有显著的变化。我们发现这种变化是由分子与电极之间耦合强度的变化以及两个DTB分子之间的相互作用改变所引起的。（2）改变分子与电极界面构型,我们发现DTB分子的电导会随着金电极表面游离金原子数量的增加而增大,但是在不同的连接位置上分子电导增加的程度有所不同,这就说明分子电导的增加不仅与游离金原子的数量有关,而且还与分子与电极之问的连接方式有关。特别是当DTB分子两端通过金原子以top位置的连接方式与Au（111）电极连结时,会有一个显著的负微分电阻（NDR）的出现,但是当分子的一端通过金原子与电极连接或者在其他的吸附位置上如hollow和bridge都观察不到NDR现象,因此说明此NDR现象不但依赖分子的种类,同时还强烈依赖游离金原子的数量和分子与电极之间的连接方式。这就进一步证明了分子与电极之间接触结构的精确确定对研究分子电输运性质具有极其重要的意义。第四章中我们主要系统地研究了官能团、不同的连接方式、分子间的扭转角以及外电场对4,4'-二巯基联苯分子的电输运性质的影响。结果发现添加官能团对4,4'-二巯基联苯分子电输运性质影响不显著,但是连接方式的改变对分子电输运性质影响显著,双硫原子的连接方式比单硫原子的连接方式更加有利于分子的导电。同时发现当两个苯环之间有扭转角存在时,（1）对带有官能团的体系而言,当分子添加NO2官能团时,两苯环之间扭转角的改变会使分子呈现出独特的记忆功能,而当分子添加NH2官能团时却观察不到此现象。（2）对两种不同连接方式的体系而言,当4,4'-二巯基联苯分子通过单硫原子的连接方式与电极连接时,两苯环间扭转角的改变对分子电输运性质影响不显著,并且当外电场存在时,扭转角不随偏压的改变而改变。而当分子通过双硫原子的连接方式与电极连接时,两苯环间扭转角的改变

关键词：分子电子学分子器件 Ⅰ-Ⅴ特性第一性原理非平衡格林函数方法

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一元团簇与二元团簇电子输运性质的第一性原理研究

一元团簇与二元团簇电子输运性质的第一性原理研究

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作者：万海青江西师范大学

学位级别：硕士

本论文采用密度泛函理论和非平衡态格林函数相结合的第一性原理计算方法,系统地研究了硅团簇、铝团簇以及铝硅二元团簇的电子输运性质,重点探讨了团簇与电极之间的接触距离、门电压等对团簇输运性质的影响。第一章首先概述了分子电子学... 详细信息

本论文采用密度泛函理论和非平衡态格林函数相结合的第一性原理计算方法,系统地研究了硅团簇、铝团簇以及铝硅二元团簇的电子输运性质,重点探讨了团簇与电极之间的接触距离、门电压等对团簇输运性质的影响。第一章首先概述了分子电子学与纳米器件的发展概况以及人们探索分子导体的主要理论方法和实验方法,然后阐明了本论文的主要内容和意义。第二章是理论基础和计算方法部分。在介绍什么是第一性原理计算的基础上,详细介绍了第一性原理方法的密度泛函理论方法的理论基础和实际应用。最后详细地介绍了人们是怎样将密度泛函理论和非平衡格林函数方法结合起来,进而进行分子导体输运性质的第一性原理计算及所采用的计算程序。第三章采用非平衡格林函数方法系统地探讨了团簇与电极之间的距离变化和门电压的改变对Al4团簇输运性质的影响,我们发现:体系平衡电导随电极距离的增大并不是单调变化,而是先增大,后减小;随着门电压变化,体系的平衡电导呈现出振荡行为,且团簇与电极之间的距离对其平衡电导的振荡特性有很大的影响。当接触距离固定时,团簇Al4体系的导电率随着门电压变化出现高电导态和低电导态,表现出一种分子开关行为。通过分析各种情况下体系费米能级处的总态密度（DOS）,我们发现系统的平衡电导的变化来源于费米能级处态密度的变化。电荷转移分析显示:无论是改变团簇电极间的距离,还是改变门电压,电荷转移都不是平衡电导变化的主要因素。第四章我们运用基于密度泛函理论和非平衡格林函数的方法的第一性原理计算方法系统地探讨了接触距离对Al2、Si2、Al4和AlSi团簇输运性质的影响。结果发现团簇的输运性质受团簇的特殊纳米结构和团簇与电极之间的接触距离双重影响。对于平衡输运性质,在较大的接触距离下,具有相似结构的团簇表现出相似的透射谱。通过计算体系的非平衡输运性质,我们发现所有的团簇在低偏压下表现出金属性而在高偏压下表现出非线性行为。对于Al2和AlSi团簇在特定的距离下,一定的偏压范围内表现出明显的负微分电阻现象（NDR）。上述结果表明:分子导体和电极的接触距离的精确确定和具体的分子导体的电子结构的讨论对正确地预言或考察分子导体的输运性质具有极其重要的意义。

关键词：第一性原理非平衡格林函数方法团簇平衡电导电流-电压特性门电压本征通道

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4,4′-二巯基联苯分子电输运性质的第一性原理研究

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鲁东大学学报（自然科学版） 2008年第3期24卷 227-232页

作者：夏蔡娟房常峰赵鹏西安工程大学理学院西安710048 山东大学物理学院济南2501001 山东大学晶体材料国家重点实验室济南2501001

以4,4′-二巯基联苯分子为研究对象,利用第一性原理计算方法和非平衡格林函数理论,研究了分子与电极之间连接方式以及电极距离的改变对分子的电子结构和分子电输运性质的影响.计算结果表明,分子与电极之间连接方式以及电极距离的不同会... 详细信息

以4,4′-二巯基联苯分子为研究对象,利用第一性原理计算方法和非平衡格林函数理论,研究了分子与电极之间连接方式以及电极距离的改变对分子的电子结构和分子电输运性质的影响.计算结果表明,分子与电极之间连接方式以及电极距离的不同会改变分子的几何结构和电子结构,从而影响分子体系的电输运特性,并且发现双硫原子的连接方式比单硫原子的连接方式更加有利于分子电导率的提高,扩展分子的平衡态不是电子输运的最佳状态,适当调节两电极之间的距离可以改善分子的电输运特性.

关键词： 4,4'-二巯基联苯分子第一性原理非平衡格林函数方法电输运性质

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介观混杂系统的电子输运

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福建师范大学学报（自然科学版） 2007年第6期23卷 43-46页

作者：陈志高福建师范大学物理与光电信息科技学院福建福州350007

研究了正常金属——正常金属——超导体三端介观混杂系统的电子输运特性.从系统的格林函数出发,运用非平衡格林函数方法,推导得出了任意偏压和任意温度下从正常金属和超导体流向量子点的电流公式.

关键词：非平衡格林函数方法介观混杂系统电子输运特性

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分子器件中量子输运特性的第一性原理研究

分子器件中量子输运特性的第一性原理研究

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作者：周永西复旦大学

学位级别：博士

本论文详细阐述了分子器件中量子输运第一性原理的理论计算方法,以此理论计算方法为基础,研究了分子电子学中几个具体的问题,这些问题包括分子导线的电导-长度相关性和分子二极管的整流效应。这一计算方法是在严格的推导之下建立的,它... 详细信息

本论文详细阐述了分子器件中量子输运第一性原理的理论计算方法,以此理论计算方法为基础,研究了分子电子学中几个具体的问题,这些问题包括分子导线的电导-长度相关性和分子二极管的整流效应。这一计算方法是在严格的推导之下建立的,它整合了密度泛函理论和非平衡态格林函数方法,实现了非平衡的自洽计算,严格地处理了分子尺度下的量子输运问题。该理论为理解分子器件中的输运现象提供了一个有效的工具,对于理解分子器件的种种现象和特性具有重要意义,因为从理论上理解分子尺度上的电子输运,揭示分子器件的量子输运特性,对于分子器件的设计和分子电路的组装,无疑是具有重要参考价值的。我们建立的这套理论计算方法的严格性,体现在它使用了当今通行的密度泛函理论,保证了对分子的电子结构计算的高度可靠性和精确性。同时,将传统上处理输运问题的格林函数方法引入到密度泛函的计算中来,将两者精巧地结合在了一起。从具体实现上讲,乃是将一个处理孤立分子的量子化学软件Gaussian 03扩展成为一套可以处理开放体系的计算软件。我们修改了Gaussian 03中密度矩阵的计算模块,替换以非平衡格林函数方法求解的开放体系的密度矩阵,以此建立非平衡态下的自洽计算。在第一章中简要介绍了分子器件和分子电子学的背景和当今的发展状况,同时对我们的计算方法的基本框架,给了一个简要的介绍。第二章介绍密度泛函理论,这是本计算方法赖以建立的基础框架。密度泛函理论是经过了长期的发展而建立起来的,我们对其进行了简单的回顾,介绍了密度泛函理论中的一些重要概念,对Kohn-Sham方程的自洽解法作了简要的总结。第三章,介绍处理输运问题的Landauer-Buttiker图景和非平蘅格林函数方法,给出他们的一般结论和常用公式的推导。在Landauer图景下运用格林函数方法,是我们计算的基本思路。第四章,详细阐述具体计算方法的建立,并讨论了其中必须解决的几个关键问题。将非平衡格林函数方法引入到密度泛函的自洽计算中,建立开放非平衡体系的自洽计算方法,这样就将两者结合在了一起。第五章,将这一计算技术应用于实际计算,对最新报道的两类实验,即分子电导的尺寸相关性和分子整流特性进行了研究。其一,我们研究了分子电导与分子长度的相关性,发现不同类型的分子,在不同的电压区域中,表现出各异的长度相关性。某些特殊的分子在特定电压范围内,具有完全的量子行为特征,长度越大的分子反而电导越大,与宏观行为完全相反,这个计算结果和实验符合的很好。对于烷烃链的电导-长度相关性的计算,在其阻尼系数上也取得了和实验精确一致的结果。其二,我们对一类不对称的分子进行了计算,研究了它的不对称偏压特性亦即分子二极管的整流效应。该类分子结构简单,不同于D-σ-A结构,为di-block形态,仅由两部分组成,具有类似于PN结的特性。我们的计算从理论上阐明了这类分子的不对称偏压特性,这对于分子二极管的设计具有重要意义。

关键词：分子电子学分子器件密度泛函理论非平衡格林函数方法自洽计算长度相关性分子二极管

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