检索结果-内蒙古大学图书馆

作者：陈铜湖南大学

学位级别：博士

本论文在阐述了分子电子学产生背景和分子器件应用前景的基础上,采用了基于密度泛函理论和非平衡格林函数输运理论相结合的第一性原理计算方法,系统地研究了分子体系的电子结构和输运性质。着重研究了配位原子掺杂、分子链的长度、电极... 详细信息

本论文在阐述了分子电子学产生背景和分子器件应用前景的基础上,采用了基于密度泛函理论和非平衡格林函数输运理论相结合的第一性原理计算方法,系统地研究了分子体系的电子结构和输运性质。着重研究了配位原子掺杂、分子链的长度、电极-分子的接触类型、分子结的构型、化学修饰以及门压等对体系电子输运性质的影响。观察到明显的负微分电阻行为、电学整流效应,深入探讨了分子器件中的开关比、自旋过滤以及自旋极化等,并给出了相应的输运量子调控的理论机理。本论文主要研究以下几部分内容:运用基于密度泛函数理论和非平衡态格林函数电子输运计算相结合的第一性原理方法,我们研究了用双N原子取代掺杂两个准相邻晶格C原子的扶手型石墨烯纳米条带的电子能带结构及电荷输运特性。研究结果表明N2A A掺杂扶手性纳米条带的电学性能根据N2A A的位置不同可以呈现半导体和金属特性,因此我们可以通过调控N2A A位置实现扶手型石墨烯纳米条带的开关效应。我们所构建的体系在半导体和金属性质之间的转变主要归根于N原子和C原子的Pz轨道之间的耦合作用。此外在这种双N掺杂的扶手型纳米条带器件中,我们可以观察到明显的负微分电阻效应。因此通过调控N2A A位置可以使分子体系呈现完全不同的电荷输运性质。接着,我们研究了在不同宽度的N2A A掺杂的扶手型石墨烯纳米条带器件的输运性质。我们用N2A A取代分子器件中一个电极的中心或者边缘的双C原子,而体系的另一个电极则不掺杂。结果表明,分子器件的电子输运性质不仅依赖双N原子的掺杂位置,而且也受纳米条带宽度的影响。通过调节扶手型石墨烯纳米带的宽度以及N2A A的位置,可以有效的调控器件的整流率。进一步发现,宽度为10的边界N2A A掺杂的扶手型石墨烯纳米分子器件的整流比最大,而且我们证明了体系左右电极能带的匹配以及其对应的分子投影自洽哈密顿量间的耦合作用是产生明显整流效应的根本原因。运用密度泛函理论与非平衡格林函数相结合的方法,我们研究了边缘钝化的锯齿形石墨烯纳米带异质结的输运特性。计算结果表明sp2和sp3共存可以使锯齿形石墨烯纳米带变成具有稳定带隙的半导体材料。我们发现边界为sp2和sp3钝化的锯齿形石墨烯纳米条带之间轨道对称不匹配抑制了电导边界态,而且带隙的大小主要是由sp2边界锯齿形石墨烯纳米带的第二最高价带与第二最低导带之间的能量差来决定。研究发现sp2和sp3边界钝化的锯齿形石墨烯纳米条带的半导体特性也受条带宽度的影响,在宽度为奇数时,分子器件的能隙都较小,且带隙随其宽度的增加递减地很快。而当宽度为偶数时,体系的带隙都相对比较大,其随宽度递减比较缓慢。我们研究了单碳链通过不同的连接方式夹在两个锯齿形石墨烯纳米条带电极中间组成的碳链分子结的自旋输运性质。通过改变碳链与锯齿形石墨烯之间的连接方式调制器件自旋输运特性。结果表明,当体系左右电极处于反铁磁态时,整体电导能力较弱,表现为半导体性质。而体系处于铁磁态时,自旋向下的电子被抑制,仍然保持绝缘体性质,而自旋向上的电子电导能力较好,表现为金属性,因而在费米能附近出现完美的自旋分离效应。在碳链长度确定的情况下,53连接的构型的自旋向上的电子比56/36分子结的导电性能较好。其次,这些不对称分子器件的自旋输运在一定的能量范围内都表现100%的自旋电流极化效应。进一步研究表明,这些完美自旋过滤效应主要与不对称体系的分子轨道与电极耦合强度有关。研究了一种由铬卟啉连接两条单原子碳链夹在半无线长的锯齿形石墨烯纳米条带中间所组成的分子器件的自旋输运性质。研究结果表明,当体系处于P态时,费米能处自旋向下的电子被抑制,其自旋向上的电子态密度分布却是离散的,说明自旋向上的电子在体系中电导较好,表现为金属性;而当体系处于AP态时,体系中的电子的传输能力被强烈抑制,使体系呈半导体性。此外,体系在P态与AP态都能具有100%的自旋电流极化效应,而且在AP中有整流比高达104的整流效应。因此,我们构建的器件中能表现有整流效应、负微分电阻效应以及自旋极化为100%的自旋分离效应等多种分子开关行为共存性质。进一步的研究表明,这些自旋效应主要归根于锯齿形石墨烯纳米带的π和π*子带所固有的自旋输运选择以及分子轨道与电极之间耦合强度。

关键词：密度泛函理论非平衡格林函数电子输运机理分子器件石墨烯负微分电阻分子开关效应分子整流效应自旋输运自旋极化

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介观体系中电热输运性质的研究

介观体系中电热输运性质的研究

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作者：刘杰中国科学院研究生院

学位级别：博士

利用非平衡格林函数方法，我们得到了介观体系下的热产生公式。同时利用这个公式，我们研究了当电流通过一个包含库仑阻塞作用和电声相互作用的量子点体系时的热产生问题。我们发现，当声子频率很小的时候，热产生是同电流成正比的。然... 详细信息

利用非平衡格林函数方法，我们得到了介观体系下的热产生公式。同时利用这个公式，我们研究了当电流通过一个包含库仑阻塞作用和电声相互作用的量子点体系时的热产生问题。我们发现，当声子频率很小的时候，热产生是同电流成正比的。然而，当声子频率较大的时候，热产生在本质上是不同于电流的。它不再随电流单调变化，许多新奇的和有趣的现象将会产生。当电流由于库仑阻塞作用而变的很小的时候，热产生却变的非常大。而另一方面，当系统处于共振隧穿区域时，这时电流非常大，可是热产生却非常小。这很有意思，这意味当系统处于这个区域时，电子器件运行产生的热量是很小的。这是一个电子器件运行的理想区域。而且，当热产生随着电压变化时，虽然电流是随电压单调递增的，但是热产生却不一样，有些时候甚至会出现反向减小的情况。\n 我们进一步研究了在库仑阻塞机制下的量子点的热电效益指数。我们发现，当量子点只有单能级被考虑时，它的热电性质是非常好的。然而，当考虑两个或者是多个能级的时候，由于双极效应的出现，热电效益指数ZT被大大的抑制了。但是，当库仑作用存在时，我们发现库仑阻塞作用能够有效的增大能级间距。从而能够减小双极效应而导致ZT非常高。因此，我们更有希望在具有大的库仑阻塞作用的量子点体系中发现高性能的热电材料。

关键词：热产生库仑阻塞效应热电效应效益指数量子点介观体系非平衡格林函数

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重费米子材料和磁性拓扑绝缘体薄膜的量子输运研究

重费米子材料和磁性拓扑绝缘体薄膜的量子输运研究

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作者：张树峰中国科学院大学

学位级别：博士

量子输运是研究材料性质的重要手段。近些年来随着实验技术的进步，量子输运在凝聚态系统的研究中发挥了重要作用。本论文主要通过非平衡格林函数方法研究重费子材料和磁性拓扑绝缘体薄膜的量子输运性质。\n (1)我们研究了正常态重... 详细信息

量子输运是研究材料性质的重要手段。近些年来随着实验技术的进步，量子输运在凝聚态系统的研究中发挥了重要作用。本论文主要通过非平衡格林函数方法研究重费子材料和磁性拓扑绝缘体薄膜的量子输运性质。\n (1)我们研究了正常态重费米子材料的电输运性质。我们采用了大U极限近似下的周期性Anderson模型。着重研究了Fano和空间路径干涉效应、探针和样品的耦合强度及其与能带特征，如杂化能隙和范霍夫奇异点，之间的竞争与合作。我们发现在探针和样品接触界面较大的情形，空间干涉效应会压制杂化能隙附近的电导谱。这是由于空间干涉导致电子到样品中布洛赫态的跃迁是动量依赖的。我们认为这对应于点接触测量的情形，因为点接触区域的面积通常是较大的。考虑到重费米子材料中f电子的能带会被重整化到费密面附近，这一压制效应导致点接触测量会丢失f电子的部分信息。Fano干涉源于电子到巡游导带和经由局域的f电子能带再进入导带之间的干涉效应。我们发现这会导致电导谱中出现极小值，进而增加电导谱的非对称特征。此外，我们发现在探针和样品局域耦合的情形，增强耦合强度会导致在杂化能隙内出现电导峰。这是源于局域束缚态的出现。\n (2)我们研究了磁场和门电压对处在量子反常霍尔(QAH)相的磁性拓扑绝缘体薄膜的影响。我们计算了体系相应于门电压和费密能的相图。我们发现门电压会破坏QAH相，并在其取值极大时形成平庸的相。QAH的电阻平台不会被磁场破坏，并且在强磁场下演化到量子霍尔效应的相。适当强度的磁场在某些参数下会导致一个类似量子自旋霍尔效应的相。在标准的六端口霍尔测量中，我们发现磁场会导致一些霍尔电阻和纵向电阻的取值均为分数的平台。

关键词：量子输运重费米子材料磁性拓扑绝缘体薄膜非平衡格林函数

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二维二硒化钨光电流的调控研究

二维二硒化钨光电流的调控研究

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作者：孙小欣河南师范大学

学位级别：博士

光生电流效应（photogalvanic effect，PGE）是指当偏振光照射到不具备空间反演对称的材料上，产生持续光电流的效应。它不需要内置p-n结或者外部电压就可以自发产生。一方面，没有内置p-n结的参与，PGE产生的开路电压可以远大于材料带... 详细信息

光生电流效应（photogalvanic effect，PGE）是指当偏振光照射到不具备空间反演对称的材料上，产生持续光电流的效应。它不需要内置p-n结或者外部电压就可以自发产生。一方面，没有内置p-n结的参与，PGE产生的开路电压可以远大于材料带隙，光电转换效率也不再受肖克利-奎伊瑟极限的约束，而有望超过传统太阳能电池的光电转换极限;另一方面，没有外部电压的存在，光生电流效应可以有效的抑制暗电流的产生。再加上其具有自供电、高偏振灵敏度、低能耗等优异性能而被广泛应用于光电探测、太阳能电池和自旋电子学等领域中。PGE光电流通常非常小，大小只有0.1mA/W数量级，这严重影响了它的实际应用。　　实验和理论研究证明降低材料的对称性可以有效增强PGE光电流。本文从理论上系统的研究了空位、掺杂、元素对称和异质结等方法降低材料对称性进而对PGE光电流进行调控，并找出在不同调控方式下光电流的变化规律。研究发现合适的小带隙半导体在光生电流效应中光电转换效率更高。二维过渡金属硫化物（TMDs）作为典型的小带隙半导体，带隙处于近红外和可见光范围内，更容易捕获光子。本文基于TMDs家族中光学性能表现突出的WSe2，采用非平衡格林函数结合密度泛函理论研究了光生电流效应，得到了一些有意义的研究结果，并期待这些结果对PGE光电流的调控及相应器件的制备提供一定的理论指导。本文的主要工作如下：　　1.空位对二维WSe2光电探测器PGE光电流的调控。研究发现空位是影响PGE光电流的重要因素。通过构建不同种类的空位，系统的研究了空位的数量、位点以及空位原子类型对PGE光电流的影响。计算结果表明与空位的数量和位点相比，空位原子的类型对光电探测器的电子结构和光电流影响更大。相比于阳离子（W+4），光电流对阴离子（Se-2）更敏感。对于同一种空位原子类型，空位位点对PGE光电流的调控作用要大于空位数量的调控作用。此外，空位可以调节光电探测器的偏振灵敏度。同光电流相同，空位原子类型对消光比（extinction ratio，ER）的调控作用更强。不同的是，阳离子（W+4）比阴离子（Se-2）对消光比的影响更大。同时得到了消光比高达313.63的光电探测器。该研究为利用空位调控PGE光电流提供了一定的理论指导。　　2.替代掺杂V族原子对二维WSe2光电探测器PGE光电流的调控。通过V族原子（N，P，As，Sb）替代掺杂二维WSe2中的Se原子，大幅度增强了光电探测器的PGE光电流。光电流大小和掺杂体系的光学性能紧密相关。N掺杂对光电流的调控能力最弱，P、As、Sb对光电流的调控随电负性减小而减小。P原子掺杂对光电流的调控是由器件对称性的降低、光吸收系数相对较大以及靠近价带顶的杂质带增大了电子跃迁的概率共同作用的。此外，掺杂可以调控器件的偏振灵敏度。在可见光能量范围内，基本每个光子能量下掺杂器件都表现出优异的偏振灵敏度。结果证实掺杂可以有效调控PGE光电流大小。　　3.晶界对二维WSe2光电探测器的PGE光电流调控。根据二维材料实际生长过程中可能出现的晶界构造了不同的WW晶界和SeSe晶界。计算结果表明SeSe晶界整体比WW晶界对光生电流效应的调控作用更有效，最大光电流高达125a02/photon，这一数值是本征WSe2光电探测器的650.79倍，比许多实验理论报道得到的最大光电流要大得多。除此之外，SeSe晶界对器件偏振灵敏度的调控能力也要更强。在所研究范围内几乎每一个光子能量下光电探测器都表现出优异的偏振灵敏度。这些计算结果表明晶界是一种有效的调控PGE光电流的可行性机制。　　4.一种基于二维WSe2/MoSe2横向异质结的方向敏感型光电探测器。这里构建了一种二维WSe2/MoSe2横向异质结，系统地研究了基于此异质结光电探测器的各向异性光响应，并与本征WSe2、MoSe2光电探测器进行对比。研究结果发现异质结有效的增大了PGE光电流，同时器件传输方向对PGE光电流至关重要。WSe2/MoSe2横向异质结光电探测器沿扶手椅方向的光电流对紫外光敏感，而锯齿方向的光电流对青色光更加敏感。两个方向的光电流大小表现出强各向异性。在绝大多数光子能量下，锯齿方向的PGE光电流都远大于扶手椅方向，最大在2.8eV光子能量下达到扶手椅方向光电流的79倍。同时偏振灵敏度在两个方向上也同样表现出强各向异性。红外线和可见光对扶手椅方向的消光比影响较大，紫外光对锯齿方向的消光比调控作用更强。该研究不仅证实异质结可以有效调控PGE光电流，还提出了一个有前景的适用于方向敏感型的低维光电探测器。

关键词：二维二硒化钨光生电流效应非平衡格林函数密度泛函理论

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铂系金属簇合物非线性光学与电子输运性质的理论研究

铂系金属簇合物非线性光学与电子输运性质的理论研究

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作者：李福君中国科学院福建物质结构研究所

学位级别：博士

含时密度泛函理论方法(TDDFT)合理考虑了电子交换相关效应和过渡金属重原子相对论效应，且所用的计算资源比其它高精度从头算方法节省，所以含时密度泛函理论方法是计算含有过渡金属元素复杂体系的非线性光学性质和激发态性质的有效手段... 详细信息

含时密度泛函理论方法(TDDFT)合理考虑了电子交换相关效应和过渡金属重原子相对论效应，且所用的计算资源比其它高精度从头算方法节省，所以含时密度泛函理论方法是计算含有过渡金属元素复杂体系的非线性光学性质和激发态性质的有效手段。\n 铂系金属簇合物目前是催化，表面吸附，光限制等领域的热门研究对象。铂系金属具有d电子及d的空轨道丰富，旋轨耦合系数大等特点，除了在催化，吸附等方面的特殊性质得到了广泛的关注和研究，其在光学，电子输运等方面同样具有巨大发展潜能。\n 本论文的研究工作主要有三个部分：\n 第一，将轨道对分解法与态求和对角元公式联系起来，推导出实用的一阶超极化率轨道对分析公式，并将其应用于过渡金属簇合物的非线性光学响应机理分析。轨道对分解法将一阶超极化率分解为轨道对跃迁的贡献，从而将所计算的一阶超极化率与分子生色团的电子结构直接联系起来，更加清晰的给出了非线性光学响应的微观机理。在计算资源方面，由于计算吸收光谱的同时可以给出轨道对分析所需要的参数，不需要太多的额外计算，所以轨道对分解法不仅比传统的双能级模型更加合理可靠，还是一种方便实用的方法。\n 第二，运用TDDFT方法研究了一系列铱羰基金属簇合物的电子结构与非线性光学性质的内在联系，发现其非线性光学性质主要起源于金属到金属的电荷转移(MMCT)，为铂系金属簇合物体系潜在价值的发掘利用提供了理论依据。\n 第三，运用DFT方法以及非平衡格林函数方法探讨了一类三核铂羰基金属簇分子线的电子输运性质。通过对其透射谱，Ⅰ-Ⅴ特性曲线以及局域电子态密度等的计算，主要讨论了分子线长度，在分子不同部位加电极，以及夹心金属对分子线体系的电子输运性质所起的重要作用。

关键词：密度泛函理论铂系金属簇合物非平衡格林函数非线性光学电子输运

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单分子磁性隧道结中自旋极化输运特性的研究

单分子磁性隧道结中自旋极化输运特性的研究

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作者：王瑞强南京大学

学位级别：博士

随着纳米科学和工程技术的发展，在超小的纳米或分子设备中操纵电子电荷及其自旋已成为一个很活跃的研究领域，其目的是为了达到将单个分子作为元素器件的最终目标。当小尺寸的分子量子点(MQD)连接到两个金属电极上时，可以形成一种控... 详细信息

随着纳米科学和工程技术的发展，在超小的纳米或分子设备中操纵电子电荷及其自旋已成为一个很活跃的研究领域，其目的是为了达到将单个分子作为元素器件的最终目标。当小尺寸的分子量子点(MQD)连接到两个金属电极上时，可以形成一种控制单个电子的分子隧道结结构。我们主要研究了在这种超小分子隧道结中自旋相关的输运性质，重点考察了量子点的质心振动和由于电流导致的量子点形变对自旋输运的影响。\n 在第一章中，主要介绍了一些基本的概念和研究背景。首先介绍了纳米电机单电子管(NEM-SET)系统，由于振动自由度的加入，它区别于传统量子点是静止的单电子管，相比而言，NEM-SET表现出更多的新效应。接着介绍了纳米电机系统中的一种新型shuttle输运机制，它是一个独特的内禀属性。最后介绍了目前很前沿的分子自旋电子学，由于分子的弹性形变、结构变化或者是机械振动，使得它与以半导体量子点为基础的自旋电子学区别开来。在“软”的分子量子点系统中，声子的考虑显得相当重要。\n 在第二、三章中，我们应用量子Master方程和Wigner相位空间技术的处理方法，在理论上提出了一种新颖的磁性NEM-SET自旋阀和NEM-SET整流器。对于前者，振动子从隧穿区到shuttle区的转变依赖于磁性电极的极化强度和它们的相对方向，在两个阈值之间，展示了一个相当大的磁电阻效应，源于磁性结构中的自旋积累;对于后者，shuttle转变依赖于所加的偏压方向，在两个阈值之间，展现出一个相当大的整流效应，源于不对称的耦合结构。我们通过详细分析振动子的几率分布函数、有效势和电场做功情况，给出了一个清晰的物理图象。\n 第四章中，我们研究了通过一个铁磁金属-分子量子点-铁磁金属介观系统自旋相关的非弹性输运问题。采用Keldysh非平衡格林函数和正则变换方法，我们得出了电子-声子互作用(EPI)对电子占据数、态密度、自旋极化电流以及隧穿磁电阻(TMR)的影响。声子效应在态密度的弹性主峰两侧将导致一系列的声子子峰。声子通道的打开，在Ⅰ-Ⅴ曲线上表现出一系列的阶梯状结构，导致TMR随偏压的振荡现象。这种TMR振荡的EPI新机制区别于以往的充电效应机制。\n 在第五章中，我们详细分析了EPI对铁磁Kondo效应的影响。在磁化方向平行排列时，由于铁磁电极的存在以及电荷涨落作用，量子点中产生了一个有效交换场，从而导致Kondo主峰和EPI帮助的Kondo子峰的劈裂。无论是Kodon主峰、还是电子型和空穴型Kondo子带边，它们的位置都将偏离NM-MQD-NM结(NM代表正常金属)中正常Kondo峰的位置。一个有趣的结果是，当EPI较大时，在零偏压附近的微分电导Kondo主峰被强烈地压制，出现了Franch-Condon阻塞现象。最后，我们在零偏压处得到一个大的负TMR，零偏压TMR的负值大小非单调地依赖于EPI强度。\n 在本论文的最后一章，我们作了一个简单的总结和展望。

关键词：单电子晶体管磁性隧道结自旋极化输运 shuttling输运非平衡格林函数 Kondo效应隧穿磁电阻

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二嵌段分子整流器的电荷输运性质及调控机理的理论研究

二嵌段分子整流器的电荷输运性质及调控机理的理论研究

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作者：崔彬山东大学

学位级别：博士

随着信息技术的快速发展,量子效应在半导体集成电路中越来越不容忽视,逐渐成为其中电荷输运的主导效应。微电子学在传统工艺的基础上设计制造集成度更高、性能更优异的电路时,将会面临越来越大的困难,这将使得整个信息技术产业面临硬件... 详细信息

随着信息技术的快速发展,量子效应在半导体集成电路中越来越不容忽视,逐渐成为其中电荷输运的主导效应。微电子学在传统工艺的基础上设计制造集成度更高、性能更优异的电路时,将会面临越来越大的困难,这将使得整个信息技术产业面临硬件层面的停滞。要延续当前集成电路的发展趋势(Moore定律),探索新的技术路线势在必行,而科学界所公认的最具可行性的路线之一就是发展分子电子学——用分子官能团来构建功能器件,组成电路,最终实现“自下而上”自组装地“生长”集成电路。近30年间,随着STM、MCBJ、AFM、SAM、C60、CNT、Graphene等实验技术和材料的相继问世,分子电子学已经由早期的理论预言发展成为一个规模庞大、成果丰富、涉及物理学、化学、材料科学以及生命科学等领域的交叉学科。在众多实验和理论研究热点中,分子整流效应与分子整流器一直以来受到极大地关注,成为最热门的问题之一本文首先回顾了IT技术与分子电子学的发展历程,简述了三种分子整流器模型机理与特点,然后简要阐述了本文理论研究所用的理论模型与方法,包括：SSH哈密顿量、格林函数方法、SSH+NEGF方法、第一性原理计算方法。针对文献中实验观测到的分子整流器,采用上述方法分三部分进行了讨论：一、针对Yu研究组在Au(111)/2Ph2Py/Au(STM Tip)分子整流器的研究,采用SSH+NEGF方法,建立沿电荷输运方向的准一维分子结模型。成功的模拟再现了实验中的分子整流器,讨论分子结的整流机理。然后通过调整参数,模拟对分子结中的电子—晶格相互作用的调制,来实现对分子的电偶极矩的改变,最终可以实现对分子结中的电荷输运性质的调制。发现当分子结的电子—晶格相互作用增强时,分子的电偶极矩近乎线性的下降,进而发现分子结的正向开启偏压随电偶极矩增大而近线性的下降。二、针对Whitesides研究组基于SAM技术和导电AFM技术的Ag/HSC11Fc/GaIn分子结实验,采用基于DFT+NEGF方法进行了模拟。为了证明分子结的整流效应是HSC11Fc分子内禀属性,我们建立了一系列具有对称电极的Au(111)HSCnFc/Au(111)(n=11.9.7)分子结,并在其中发现明显的整流现象,得到HSC11Fc的整流比RR11～100,而HSC9Fc的整流比RR9<10,这与实验结果符合得很好。我们发现此分子结满足π-σ模型。通过对Whitesides的模型进行修正,成功地解释了在n=11的分子结的整流比明显大于n=9和7的原因。同时指出只有当分子结足够长时,才能有很大的整流比。虽然此类分子结有出色的整流效果,但是,分子结中包含较长的饱和烷链,因而电导率过低,使得开启后的电流仍然太小。所以,我们设计并模拟了由四联苯构成的分子结,通过施加不对称门电压来实现的可控整流方向的分子晶体管。三、通过DFT+NEGF的方法,改变分子结中的发子构象,更为形象具体地展现了分子结中电子—晶格相互作用对π共轭分子整流器中的电荷输运的影响。电子—晶格相互作用会使得分子中各官能团之间发生相对扭转畸变,从而对电子输运性质产生影响,实现分子结的整流性能。最后,进行了总结与展望。

关键词：分子整流紧束缚非平衡格林函数密度泛函理论非对称势垒

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基于机器学习方法对功能材料物理性质的理论研究

基于机器学习方法对功能材料物理性质的理论研究

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作者：王韬山西大学

学位级别：博士

由于高性能、环境友好型材料能够缓解当今社会面临的环境污染和能源短缺问题,因此受到各国研究人员的广泛关注。目前探寻新材料的途径主要是实验和理论计算,但这两者都属于试错型方法,很大程度上依赖于研究人员的经验,因此存在实验周期... 详细信息

由于高性能、环境友好型材料能够缓解当今社会面临的环境污染和能源短缺问题,因此受到各国研究人员的广泛关注。目前探寻新材料的途径主要是实验和理论计算,但这两者都属于试错型方法,很大程度上依赖于研究人员的经验,因此存在实验周期长、试错成本高的问题。而最近兴起的机器学习方法对快速探索材料性质表现出了巨大的潜力。它能够利用已知的材料数据集,通过各种算法快速地对未知材料进行预测和分析,并提供不依赖于直觉和经验的数据结果。鉴于此,机器学习方法已逐渐成为材料开发中一种强有力的辅助手段。本论文借助机器学习结合第一性原理计算的方法探索了新材料的物理性质。论文的研究内容如下: （1）带隙是材料非常重要的属性,如今大量材料的带隙值已通过密度泛函理论计算并收录进材料数据库中。然而在这类计算中往往采用Perdew-BurkeErnzerhof（PBE）方法处理其中的交换关联函数,因此带隙常常被低估。相比于PBE方法,杂化泛函方法（HSE）是一种更加准确的方法,但需要大量的计算资源。为了克服这一问题,本章节借助机器学习方法精确预测了材料的带隙值。首先构建一个分类模型挑选出数据集中的非金属材料,接着基于不同的描述符矢量,建立三种机器学习模型来预测非金属材料的带隙值。对于模型I,描述符只包含了材料的组份信息;对于模型II,只使用了PBE计算的带隙值作为输入变量;而在模型III中,输入变量同时包括材料的PBE带隙和组份信息,预测精度可与HSE方法对标。最后,利用这一模型,成功预测了Materials Project数据库中126 324个无机材料的带隙值,并建立了相应的数据库。（2）二维过渡金属硫族化合物异质结的电子性质和它们的层数有着密切的关系。我们基于密度泛函理论与机器学习技术相结合的方法,有效地预测了由单层或多层Mo S2、WS2、Mo Se2、WSe2、Mo Te2、WTe2两两组成的N层原子层构成的异质结的电子特性（其中N=2～10）。结果显示,组成元素种类对异质结的电子性质有着决定性的影响。在层数较少的情况下,层数对电子性质的影响较大,特别是当异质结的层数从双层增加到三层时,其带隙值和能带排列类型会发生较大的改变。而当层数增加到一定厚度时,层数对异质结电子性质的影响逐渐降低,材料的电子性质变化逐渐减小,趋于三维块体性质。（3）构建了Janus-Mo SO单层及Janus-MoSO/MoS2异质结,并系统地研究了它们的光学性质和接触电阻。当Mo S2单层转变成Janus-Mo SO单层时,由于S和O原子之间的电负性差异,产生了一个本征电场。当氧化发生在双层Mo S2表面时,则构成了一个非对称的Janus-Mo SO/Mo S2异质结。结果表明它具有一个Type-II型的能带排列,并且激子结合能很小,这些都有利于提升材料中电子和空穴的分离效率。接着,进一步研究了双层Mo S2和Janus-Mo SO/Mo S2异质结的接触性质。当金电极与双层Mo S2接触时会产生一个肖特基势垒,而当Janus-Mo SO/Mo S2异质结与金电极接触时,表现出了欧姆接触的性质。这一特性有利于器件中的电荷注入。（4）通过掺杂对材料进行改性,是材料领域常用的研究手段。本章节使用基于高通量计算和机器学习的方法来探索杂化A3B2X9的光催化性能,首先通过等价替换A3B2X9钙钛矿材料中的原子,构造了340万个掺杂结构。接着构建了机器学习模型来预测340万个钙钛矿结构的带隙值,并经过高通量筛选将光催化候选材料的数量减少到30万种,最后对这些候选材料进行能量转换效率的计算。计算结果表明,掺杂原子的种类和掺杂位点对催化性能有着重要的影响。为了获得更高的催化性能,对于X位原子来说,Br和I原子共存是一个比较好的选择;而对于B位原子来说,更倾向于选择大周期的重原子。此工作也为探索掺杂系统提供了一个有效的研究途径。

关键词：机器学习密度泛函理论非平衡格林函数过渡金属硫化物钙钛矿材料

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微振荡并联双量子点AB干涉仪的量子输运特性

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山西大学学报(自然科学版) 2021年第6期 1106-1113页

作者：李林李志坚山西大学理论物理研究所

基于非平衡格林函数方法,考虑量子点和电极耦合界面的微小振荡,研究了并联双量子点AB干涉仪的输运性质。把双时格林函数中的时间分为快变的相对时间和慢变的质心时间,在Wigner空间近似求解Kadanoff-Baym方程,得到格林函数对质心时间各... 详细信息

基于非平衡格林函数方法,考虑量子点和电极耦合界面的微小振荡,研究了并联双量子点AB干涉仪的输运性质。把双时格林函数中的时间分为快变的相对时间和慢变的质心时间,在Wigner空间近似求解Kadanoff-Baym方程,得到格林函数对质心时间各阶求导对电导的修正。在弱耦合情况下,讨论了通过调节两个子AB环中的磁通和两个并联量子点之间的耦合强度,对系统的输运行为的改变,说明了电导的二阶修正可以增强Fano共振效应。

关键词：非平衡格林函数量子点 AB干涉仪 Fano效应

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一维SiC纳米材料属性及其输运机理研究

一维SiC纳米材料属性及其输运机理研究

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作者：张威虎中国科学院研究生院(西安光学精密机械研究所)

学位级别：博士

碳化硅（SiC）是一种典型的宽禁带Ⅳ—Ⅳ族二元化合物半导体材料，是近年来发展起来的最具潜力的第三代半导体材料。碳化硅具有宽的带隙、高的电子饱和迁移率、大的临界击穿场强、高的热导率以及强的抗辐射能力等特点，在高温、大功率... 详细信息

碳化硅（SiC）是一种典型的宽禁带Ⅳ—Ⅳ族二元化合物半导体材料，是近年来发展起来的最具潜力的第三代半导体材料。碳化硅具有宽的带隙、高的电子饱和迁移率、大的临界击穿场强、高的热导率以及强的抗辐射能力等特点，在高温、大功率、高频、抗辐射、短波长发光材料以及光电集成器件等方面具有良好的应用前景。论文采用了密度泛函理论与非平衡态格林函数相结合的第一性原理计算方法，系统研究了SiC及其纳米材料的电子结构和属性；同时研究了SiC纳米管和纳米线的电子输运机理，从理论上分析了不同电极结合方式、不同偏压等因素对SiC纳米材料电子输运性能的影响。研究工作为实验制备SiC纳米材料和设计制备这类器件提供了理论参考依据。论文的主要内容和结果如下： 1.采用基于密度泛函理论框架下的第一性原理计算方法，系统研究了多型体SiC材料的几何结构和电子属性。研究结果显示SiC多型体材料均为间接宽禁带半导体材料，Si-C键具有强烈的sp3杂化分布特征。同时，采用B3LYP交换关联泛函方法研究了3C-SiC、2H-SiC的精细结构，计算结果显示价带顶能级分裂清晰，价带顶轨道能级分裂为一个二重兼并的p x、p y态和一个一重兼并的p z态，与已有实验数据吻合；禁带宽度计算结果明显得到改善，理论结果与实验值符合。 2.系统研究了未饱和SiC纳米线和氢饱和SiC纳米线的电子结构和属性。结果显示未饱和SiC纳米线表面Si原子和C原子都发生了较大的驰豫，表现出明显的量子尺寸效应、表面效应和小尺寸效应，但氢饱和SiC纳米线外层原子只发生微小的驰豫。电子结构计算结果显示未饱和SiC纳米线都表现出间接禁带半导体的特征，而氢饱和SiC纳米线表现出直接宽禁带半导体特征。SiC纳米线光学性质计算结果显示随着未饱和SiC纳米线尺寸的增大，低能区介电峰都向高能方向移动，出现蓝移现象，而氢饱和SiC纳米线的整个图谱呈现局域化的特征，介电图谱都向低能方向发生了漂移，出现红移现象。因此可利用SiC纳米线的蓝移和红移机理制备不同发光性质的光电子器件。 3.系统研究了单壁SiC纳米管、多壁SiC纳米管以及Fe掺杂SiC纳米管的电子结构和属性。结果显示单壁SiC纳米管和多壁SiC纳米管都可稳定存在；单壁SiC纳米管是直接禁带半导体材料，多壁SiC纳米管是间接禁带半导体材料；SiC纳米管中Si、C原子是一种典型的混合键半导体材料，具有sp2、sp3混合杂化现象；HOMO和LUMO轨道计算结果显示单壁SiC纳米管和多壁SiC纳米管具有不同的轨道分布特征，这对开发基于SiC纳米管光电子器件以及研究SiC纳米管电子输运机理具有重要的理论参考价值。SiC纳米管光学性质计算显示SiC纳米管是一种优异的光电子材料，具有良好的近紫外光和蓝光发射能力。Fe掺杂SiC纳米管电子结构和磁学性质计算结果显示，全弛豫的Fe掺杂SiC纳米管体系的局域对称性发生了明显变化,但整体保持一维管状结构，Fe替代C原子可形成反铁磁性材料，而Fe替代Si原子更容易形成铁磁性半金属材料，两种掺杂在基态情况下体系都发生了自旋极化现象，在费米能级附近形成了明显的p-d杂化效应，研究结果对揭示Fe掺杂SiC纳米管体系磁学属性具有重要意义。 4.采用第一性原理与非平衡格林函数相结合的方法，系统研究了（8.0） SiC纳米管的电子输运特性。采用SiC纳米管作为电极时，孤立（8.0） SiC纳米管输运透射图谱呈现台阶状图谱特征，存在一个约1.1eV的透射谷；计算显示（8.0） SiC纳米管的伏安特性曲线呈对称分布，当偏压大于±2.2V时，电流迅速增大。电极采用金原子时，计算显示伏安特性曲线呈现不对称性分布，电流随着电压的增加呈线性增加，但在1.3V～1.7V偏压时，金电极与不同原子结合时都表现出负微分电导现象（NDC），但计算得到的电流值明显不同，表明采用不同的Si、C原子结合对SiC纳米管输运具有重要的影响，这对研究SiC纳米管输运机理和设计新的器件具有重要的理论参考价值。 5.系统研究了SiC纳米线的电子输运特性。采用SiC纳米线作电极时，计算结果显示零偏压下SiC纳米线的透射图谱在费米能级附近呈现台阶状图谱特征，存在一个约0.5eV的透射谷，伏安特性曲线基本呈对称分布，当偏压大于±1.2V时，电流迅速增大。采用金原子作为电极时，计算结果显示在整个偏压范围内伏安特性曲线是不对称的，两种结合方式都出现了负微分电导现象（NDC），但出现负微分电导现象的偏压值明显不同，这对设计基于SiC纳米线的纳米电子器件具有重要理论参考价值。通过SiC纳米管和纳米线输运性能的对比研究，无论采用何种结合方式，计算结果都显示SiC纳米线具有比SiC纳米管更好的电子输运性能。

关键词：非平衡格林函数密度泛函理论 SiC纳米线 SiC纳米管属性电子输运

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