检索结果-内蒙古大学图书馆

化学学报 2018年第4期76卷 303-310页

作者：卞磊李炜魏振振刘晓威李松华中科技大学能源与动力工程学院煤燃烧国家重点实验室武汉430074 深圳华中科技大学研究院深圳518057

随着大量新型金属有机骨架(MOFs)吸附材料的出现,传统"试错式"的甲醛吸附剂研究方法具有效率低、周期长、成本高等问题.为实现高性能甲醛净化MOFs的快速研发,采用基于巨正则蒙特卡洛模拟(GCMC)的高通量计算筛选方法对2932种M... 详细信息

随着大量新型金属有机骨架(MOFs)吸附材料的出现,传统"试错式"的甲醛吸附剂研究方法具有效率低、周期长、成本高等问题.为实现高性能甲醛净化MOFs的快速研发,采用基于巨正则蒙特卡洛模拟(GCMC)的高通量计算筛选方法对2932种MOFs材料进行了甲醛吸附性能的快速评价.基于高通量计算筛选结果,我们挑选并制备出Y-BTC、Zn Car和Ni-BIC等3种对甲醛有较高吸附量的吸附剂,并采用粉末X射线衍射(PXRD)、比表面积分析(BET)对材料进行了表征.通过甲醛吸附实验,明确了筛选出的MOFs以及参照材料(Cu-BTC、活性炭)在甲醛初始浓度为100 mg/m3条件下的甲醛吸附量分别为0.38、0.25、0.11、0.08、0.06 mol/kg.同时,筛选出的吸附剂还具有良好的甲醛吸附循环利用性能.该结果表明筛选出的Y-BTC、Zn Car和Ni-BIC的甲醛吸附量均高于Cu-BTC和活性炭等参照吸附剂,证明了高通量计算筛选方法在指导甲醛吸附材料开发方面的有效性.

关键词：金属有机骨架高通量计算筛选甲醛吸附蒙特卡洛分子模拟可再生性能

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机器学习辅助MOFs高通量计算筛选及气体分离研究进展

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化工学报 2024年

作者：胡嘉朗姜明源金律铭张永刚胡鹏纪红兵浙江工业大学化学工程学院

金属有机框架（metal organic frameworks， MOFs）材料，以其高比表面积、大孔体积以及结构可调等特性，在气体储存、吸附分离以及催化等诸多领域引起了广泛关注。近年来MOFs的数量呈现爆发式增长态势，这使得针对特定应用场景探寻合适... 详细信息

金属有机框架（metal organic frameworks， MOFs）材料，以其高比表面积、大孔体积以及结构可调等特性，在气体储存、吸附分离以及催化等诸多领域引起了广泛关注。近年来MOFs的数量呈现爆发式增长态势，这使得针对特定应用场景探寻合适的MOFs成为一项极具挑战性的任务。在此情形下，高通量计算筛选（high-throughput computing screening， HTCS）成为从海量材料中筛选出高性能目标MOFs最为有效的研究方法。HTCS会产生大量多维的数据，而这些数据可进一步用于机器学习（machine learning， ML）训练。最近，将ML应用到MOFs的HTCS中成为新的热点，它不仅可以揭示材料潜在的结构-性能关系，还可以洞悉它们在不同应用中的性能变化，尤其是在气体储存和分离方面。在这篇综述中，我们着重介绍了ML辅助HTCS在MOFs气体分离领域的最新技术进展，系统分析了在探寻高性能MOFs时ML与HTCS相互协同以提升筛选效率的内在机制，深入探讨了在这一新领域中呈现出的机遇和挑战。

关键词：金属有机框架高通量计算筛选分子模拟机器学习吸附分离

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高通量计算筛选的材料设计接口应用软件

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计算机系统应用 2020年第11期29卷 104-113页

作者：冯岳璐王浩杨小渝靳凯万萌中国科学院计算机网络信息中心北京100190 中国科学院大学计算机科学与技术学院北京100049 南京航空航天大学材料科学与技术学院南京210016

复合材料是由至少两种不同性质的材料组成.基于此特点,高通量计算和多尺度模拟方法和理念,尤其适合于复合材料配方的理论设计.为此,我们研发了一个基于Materials Studio的支持复合材料配方设计的高通量计算和筛选的接口应用软件.目前该... 详细信息

复合材料是由至少两种不同性质的材料组成.基于此特点,高通量计算和多尺度模拟方法和理念,尤其适合于复合材料配方的理论设计.为此,我们研发了一个基于Materials Studio的支持复合材料配方设计的高通量计算和筛选的接口应用软件.目前该软件主要支持Materials Studio中的Amorphous Cell和Forcite Plus两个计算模块,通过模块接口的调用实现了高通量生成复合材料各种配方,以及基于分子动力学的高通量自动流程计算和筛选.与直接使用Materials Studio软件相比,该软件具有"一键式、自动流程、高通量筛选"等特点.目前该软件已经实现了微观尺度的基于分子动力学模块Forcite Plus的自动流程筛选.下一步我们将在此基础上,开发出介观尺度上使用耗散粒子动力学方法的Mesocite模块接口,实现跨尺度计算模拟和高通量自动流程筛选,开展环氧树脂基复合材料的配方设计.使用该软件的用户必须要有Materials Studio版权.

关键词：复合材料配方设计高通量材料计算高通量计算筛选材料基因工程接口应用

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高通量计算筛选分离乙烷/乙烯的金属有机框架材料

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汕头大学学报（自然科学版） 2024年第1期39卷 3-19,F0002页

作者：杜信明陈广慧汕头大学化学化工学院广东汕头515063 广东职业技术学院智能制造学院广东佛山528500

乙烯属于具有高附加值的化工产品之一,从乙烷蒸汽裂解产生乙烯后的混合气体中分离乙烯具有重要的应用,筛选用于C_(2)H_(6)/C_(2)H_(4)吸附分离的高性能金属有机骨架(MOF)材料迫在眉睫.通过先前文献报道从CoRE MOFs(2019)数据库中得出的... 详细信息

乙烯属于具有高附加值的化工产品之一,从乙烷蒸汽裂解产生乙烯后的混合气体中分离乙烯具有重要的应用,筛选用于C_(2)H_(6)/C_(2)H_(4)吸附分离的高性能金属有机骨架(MOF)材料迫在眉睫.通过先前文献报道从CoRE MOFs(2019)数据库中得出的重要结构吸附性质关系(SAPR),随后用于在G-MOFs和hMOFs数据库中筛选高性能MOFs.综合考虑热稳定性和吸附剂性能评分(APS),筛选出6种有希望用于C_(2)H_(6)/C_(2)H_(4)分离的MOFs,其中C_2H_6吸附量均大于1.05 mmol/g,选择性均大于1.99,其性能优于大多数文献报道的框架.研究发现这些MOFs对C_2H_6,C_2H_4的吸附等温线属于I型曲线,C_(2)H_(6)/C_(2)H_(4)分离的机理为热力学分离.此外,通过能量分解分析(EDA)的独立梯度模型(IGMH)电子结构计算,发现客体与框架之间的相互作用为vdW作用.当前采用的基于SAPR筛选方法有助于快速预测分离新型MOF吸附剂.

关键词：高通量计算筛选 GCMC模拟密度泛函理论 C_(2)H_(6)/C_(2)H_(4)分离

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基于高通量计算筛选的金属有机骨架材料的甲醛吸附性能研究

基于高通量计算筛选的金属有机骨架材料的甲醛吸附性能研究

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作者：卞磊华中科技大学

学位级别：硕士

甲醛是一种常见的挥发性有害气体，传统的诸如活性炭一类的吸附剂对甲醛的吸附效果并不显著，而金属有机骨架（Metal-Organic Frameworks，MOFs）材料因具有比表面积大、孔隙率高、结构功能可调、特异性选择吸附性能强等优点，在甲醛净... 详细信息

甲醛是一种常见的挥发性有害气体，传统的诸如活性炭一类的吸附剂对甲醛的吸附效果并不显著，而金属有机骨架（Metal-Organic Frameworks，MOFs）材料因具有比表面积大、孔隙率高、结构功能可调、特异性选择吸附性能强等优点，在甲醛净化领域具有较大的潜能。然而，随着大量新型金属有机骨架吸附材料的出现，传统“试错式”的甲醛吸附剂研究方法所具有的低效率、长周期、高成本等问题暴露了出来。\n 为实现高性能甲醛净化MOFs的快速研发，本文采用基于巨正则蒙特卡洛模拟（GrandCanonical MonteCarlo，GCMC）的高通量计算筛选方法，对包含有2932种MOFs材料进行了甲醛吸附性能的快速评价。结果显示，具有高甲醛工作吸附量的MOFs材料具有孔径较小、选择性较高、吸附热适中的特点。基于预测的工作吸附量，本文挑选并制备出Y-BTC、ZnCar和Ni-BIC三种对甲醛吸附剂，并采用粉末X射线衍射（PXRD）、环境扫描电镜（SEM）、热重分析（TGA）和比表面积分析（BET）对材料进行了表征。\n 通过甲醛吸附实验，明确了Y-BTC、ZnCar、Ni-BIC以及参照材料（Cu-BTC、活性炭）在甲醛初始浓度为100mg/m3的条件下，甲醛的吸附量分别为0.38mol/kg、0.25mol/kg、0.11mol/kg、0.08mol/kg、0.06mol/kg。同时，Y-BTC具有良好的甲醛循环吸附性能。该结果表明筛选出的MOFs的甲醛吸附量均高于参照材料，证明了高通量计算筛选方法在指导甲醛吸附材料开发方面的有效性。同时，本文分析了筛选出的MOFs以及参照材料的结构与甲醛吸附性能关系，对比了本文筛选的MOFs与已报道的可吸附甲醛的MOFs的性能差异，阐述了Y-BTC、ZnCar和Ni-BIC在实际应用中的优势。

关键词：金属有机骨架材料巨正则蒙特卡洛模拟高通量计算筛选甲醛吸附性能

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共价有机骨架材料用于气体存储分离的高通量计算筛选与结构设计研究

共价有机骨架材料用于气体存储分离的高通量计算筛选与结构设计研...

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作者：朱伟晨江苏师范大学

学位级别：硕士

由于化石燃料的使用,排放出过量的二氧化碳（CO2）,导致全球变暖,冰山融化等环境问题。因此,CO2的高效捕集存储具有重要的研究意义。此外,寻找新的清洁能源,如甲烷（CH4）和氢气（H2）,可从源头上解决CO2排量过高的问题。但是,目前CH4... 详细信息

由于化石燃料的使用,排放出过量的二氧化碳（CO2）,导致全球变暖,冰山融化等环境问题。因此,CO2的高效捕集存储具有重要的研究意义。此外,寻找新的清洁能源,如甲烷（CH4）和氢气（H2）,可从源头上解决CO2排量过高的问题。但是,目前CH4和H2作为动力能源都面临体积能量密度低的问题,为此人们不断探索各种材料以实现CH4和H2的高储量存储。共价有机骨架材料（COF）是一种新兴的多孔晶体材料,它完全由轻质元素组成并通过共价键连接,具有高比表面积、结构可调性以及优异的稳定性,这些优点使COF材料在吸附分离、催化等领域有广泛的应用前景。本文基于高通量计算,对COF材料在CO2捕集及CH4、H2存储应用方面的性能、构效关系及结构设计,开展了系列研究,主要的研究内容如下: （1）将实验收集的280个COFs作为吸附CH4的材料,将储存温度降低至190.6 K时,最高工作容量可达392 cm3·cm-3（STP）,16.1%的Co RE COF可以超过美国能源计划署的目标（ARPA-E）。研究结构性能关系表明CH4工作容量和孔隙率之间存在很强的正相关性。因此,本工作设计120个具有更大孔隙率的假设COFs以寻找最佳孔隙率。此外,通过增加层间距可以大大提高2D-COF的储甲烷性能,例如当层间距扩大到16.5?时,ATFG-COF的CH4工作容量可以从239提高到411 cm3·cm-3（STP）。（2）使用高通量计算筛选模拟了449个实验合成的COFs的储氢性能,通过分析材料性能-结构的构效关系,提出二级结构单元（SBU）的复杂度可以作为储氢性能的预测指标,该指标不仅可以计算而且可以直观评估,在最佳孔径和孔隙率的区间下,选择由简单SBU组成的COFs极大地提高了实现储氢目标的可能性,可作为实验者选择氢吸附剂的简单原则。（3）使用高通量计算筛选研究了516个COFs在烟道气中捕集CO2的性能。通过机器学习算法辅助分析,确定层间距是影响CO2吸附量的主要因素,官能团是影响CO2选择性的主要因素。经特征结构分析,提出引入双层卟啉结构和官能团以提高CO2吸附量和CO2/N2选择性的协同调控策略。我们发现供电子基团（-CH3、-NH2和-OCH3）可诱导强化卟啉结构对CO2的范德华作用,使其具有更高的CO2吸附量,吸电子基团（-F、-NO2和-OH）可诱导“范德华+静电”耦合相互作用,使材料具有极佳的CO2/N2选择性。本工作实现了潮湿环境下,COF材料用于烟道气分离CO2吸附量和CO2/N2选择性的双提升。

关键词：共价有机骨架材料高通量计算筛选吸附分离捕集

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浅谈纳米酶的高效设计策略

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化学进展 2021年第1期33卷 42-51页

作者：武江洁星魏辉南京大学现代工程与应用科学学院生物医学工程系南京微结构国家实验室(筹)江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室南京210023 南京大学化学化工学院生命分析化学国家重点实验室化学与生物医药创新研究院南京210023

作为纳米尺度的新效应,纳米酶因其优异的材料性能和酶学特性引起了研究人员的广泛关注,并在分析检测、疾病诊断治疗、环境监测保护等领域展现出独特的魅力。然而,在过去的几十年中,受限于纳米材料复杂组分和模糊的催化位点等,如何高效... 详细信息

作为纳米尺度的新效应,纳米酶因其优异的材料性能和酶学特性引起了研究人员的广泛关注,并在分析检测、疾病诊断治疗、环境监测保护等领域展现出独特的魅力。然而,在过去的几十年中,受限于纳米材料复杂组分和模糊的催化位点等,如何高效设计纳米酶一直是纳米酶领域亟待解决的关键问题之一。本文综述了目前纳米酶高效设计的几种策略,如高通量计算筛选、理性设计和仿生设计,并重点阐述了金属有机框架仿生设计中构效关系的研究。最后,对纳米酶高效设计的未来发展进行了展望。

关键词：纳米酶高通量计算筛选理性设计仿生设计金属有机框架蛋白调控工程构效关系

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高性能COF材料的高通量筛选策略:己烷异构体分离

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化工学报 2022年第11期73卷 5138-5149页

作者：叶诗洋程敏吉旭戴一阳党亚固毕可鑫赵志伟周利四川大学化学工程学院四川成都610065 四川铭泰顺硬质合金有限公司四川遂宁629201

己烷异构体中双支链异构体的分离可以提高汽油的辛烷值从而减少发动机的爆震现象。针对传统的蒸馏方法耗能高和新型吸附剂金属有机框架成本高、工作能力低、稳定性差的缺点,采用高通量计算筛选方法研究了688种共价有机框架(COFs)对己烷... 详细信息

己烷异构体中双支链异构体的分离可以提高汽油的辛烷值从而减少发动机的爆震现象。针对传统的蒸馏方法耗能高和新型吸附剂金属有机框架成本高、工作能力低、稳定性差的缺点,采用高通量计算筛选方法研究了688种共价有机框架(COFs)对己烷异构体的分离性能。首先计算了所有COF的几何结构描述符,通过限制孔径(PLD)6.2~15A的范围筛选出209个可容纳所有己烷异构体的COF,再利用巨正则Monte Carlo(GCMC)方法模拟433 K下上述COF对己烷异构体的吸附解吸过程。对再生能力R>80%且吸附性能分值(APS)最高的COF进行排序,筛选出具有最高APS值的COF-DL2292-fold,APS值为23.36 mol/kg,R为99.38%。分析了6个几何结构描述符与APS的相关性,发现对于COF来说较高的孔隙率(VF)、较高的孔隙体积(PV)、较低的密度(ρ)可提高COF的APS值。最后基于PV、VF、ρ利用决策树算法设计出高APS值COF的筛选路径,研究工作对今后设计用于己烷异构体吸附分离的COF具有一定的指导意义。

关键词：己烷异构体分离共价有机框架分子模拟高通量计算筛选结构-性能关系吸附分离

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数据驱动储能电池新材料的筛选和设计

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中国科学：技术科学 2024年第4期54卷 584-600页

作者：张奇彭超薛冬峰中国科学院深圳先进技术研究院多尺度晶体材料研究中心深圳518055

数据驱动新材料产业发展是第四研究范式促进材料创新,加快材料应用的多学科多领域交叉融合的技术热点.机器学习(machine learning, ML)作为一种重要的数据驱动方法,其结合第一性原理计算在材料科学、化学、物理学和计算机等跨学科领域... 详细信息

数据驱动新材料产业发展是第四研究范式促进材料创新,加快材料应用的多学科多领域交叉融合的技术热点.机器学习(machine learning, ML)作为一种重要的数据驱动方法,其结合第一性原理计算在材料科学、化学、物理学和计算机等跨学科领域展现出巨大的优势,为储能电池新材料的快速发展带来了新的机遇.为帮助研究人员了解这一新兴领域,本文系统地详述了高通量计算筛选和ML在储能电池材料研究中的最新进展,概括和总结了目前国内外应用较为广泛的在线材料数据库,举例介绍了新数据库的多层次构建,分析了目前数据采集方面的一些难点.论文进一步介绍了ML方法在高通量计算筛选、材料性质预测、材料结构与电化学性能构效关系研究和材料设计方面的应用实例,最后分析讨论了当前ML在储能电池领域面临的一些挑战,并展望了该领域的前沿研究.

关键词： ML 储能电池高通量计算筛选

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金属-有机骨架材料设计制备及CH4/N2吸附分离性能研究

金属-有机骨架材料设计制备及CH4/N2吸附分离性能研究

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作者：常苗北京化工大学

学位级别：博士

在当前的化工生产中,CH4/N2的有效分离不仅能促进安全发展和避免全球变暖,而且还能提供额外的清洁能源。然而,由于其尺寸和热力学性质非常接近,CH4/N2的高效分离仍然是化学工业中最具挑战性的任务之一。因此,设计研发具有高CH4/N2分离... 详细信息

在当前的化工生产中,CH4/N2的有效分离不仅能促进安全发展和避免全球变暖,而且还能提供额外的清洁能源。然而,由于其尺寸和热力学性质非常接近,CH4/N2的高效分离仍然是化学工业中最具挑战性的任务之一。因此,设计研发具有高CH4/N2分离性能的多孔固态吸附剂,以满足实际应用的需求,具有重要意义。在各种多孔材料中,金属-有机骨架（metal-organic frameworks,MOFs）材料也称为多孔配位聚合物,是一类具有高比表面积和孔道化学环境易编辑的有前途的晶体材料,已成为化学和材料科学的焦点,并在气体吸附和分离领域表现出潜在的应用前景。尽管相较于其他多孔传统固态吸附剂,一些MOFs表现出相对较高的分离性能,但仍需要寻求性能更佳的MOFs。此外,MOFs的批量制备具有条件苛刻、能耗高等缺点,无法满足工业化的先决条件。因此,迫切需要开发一种高效且通用的、可宏量制备MOFs的新技术,以满足工业需求。基于此,本论文通过实验和理论计算相结合,合成了系列分离CH4/N2的高性能MOFs,揭示了可能的分离机理,并利用超重力过程强化技术,实现了连续宏量制备。首先,建立了CH4/N2吸附分离性能与孔尺寸和孔化学环境之间的构效关系,并基于此构效关系,合成出穿透分离等性能更高的MOF材料;进一步利用改进的计算筛选策略,从筛选得到的高分离选择性的MOFs上获得结构和拓扑的共性规律,并实现了计算筛选成功指导实验;最后,采用超重力技术,实现了系列高分离性能MOFs的连续宏量制备。论文的主要研究内容和创新点如下:1.提出通过调节范德华力高效分离CH4/N2的策略。合成了系列具有相同拓扑结构（sra）,以及不同极性(10.683-14.291 kcal mol-1,均隶属于低极性)配体和孔道尺寸（5.0-11.5?）的Al-MOFs。吸附研究表明,通过改变配体的极性和孔道尺寸,可以实现材料对CH4的吸附容量和无限稀释吸附热,以及CH4/N2分离选择性的调控。提高配体极性和/或减小孔尺寸有助于材料对CH4/N2混合物的吸附分离。同时,在298 K和1.0 bar下,Al-FUM-Me在Al-MOFs中表现出优异的CH4/N2选择性（8.6）。穿透吸附表明,Al-FUM-Me可以完全分离该体系,且具有良好的CH4循环可再生性。理论计算也阐明了Al-FUM-Me对CH4/N2的分离机理。2.基于前文的构效关系,设计合成了一种具有低极性和富含N的超微孔NKMOF8-Me。平衡热力学吸附结果证实了在所有具有良好水稳定性的材料中,该材料具有当前最高的CH4吸附容量(39.4 cm3（STP）g-1)（298 K和1.0 bar）、无限稀释吸附热(28.0 k J mol-1)以及CH4和N2的无限稀释吸附热差异(9.1 k J mol-1)。穿透曲线显示,在298 K和1.0 bar下,该MOF可完全分离等摩尔CH4/N2（50/50）混合物,同时表现出当前报道的最高CH4/N2穿透选择性（7.8）,其分离性能远高于Al-FUM-Me。单组分动力学吸附研究表明,N2分子(0.145 min-1)在骨架孔道内的扩散速率与CH4分子(0.0962 min-1)相当。此外,该MOF还表现出优异的结构稳定性和再生性,且利用超重力技术实现了该材料在室温下的瞬时制备。3.为了进一步发现分离选择性高于10的MOFs,利用高通量计算筛选获得了系列侯选MOFs。考虑到钙金属的生物相容性、低成本、低毒性和天然丰度高等特点,并分析孔道化学微环境。制备了一种刚性Ca-MOF（SBMOF-1）首次用于分离CH4/N2。这种Ca-MOF在298 K和1.0bar下表现出优异CH4/N2分离选择性（11.5）,高于Al-FUM-Me和NKMOF-8-Me和大多数MOFs,并与模拟值一致,证实了计算筛选成功指导实验。分子模拟和DFT计算结果表明CH4分子与骨架之间形成更强的吸附亲和力。此外,该材料还具有良好的抗水气能力和CH4循环再生性,以及能够完全分离CH4/N2的双组分穿透性能。4.提出了“理论预测-实验验证-连续宏量制备”的材料研发新思路,以获得高性能CH4/N2的吸附分离材料。为了进一步获得高分离选择性MOFs中取得拓扑结构上的共性规律。首先通过改进的高通量计算筛选方法,确定kagome型拓扑结构有利于CH4/N2分离;进一步作为概念性验证,合成了其中一个侯选吸附剂（Cu-MOF-SCH3）,其具有柔性性质,即通过改变脱气温度,可以显著调节孔径和层间距离,以诱导起始二维骨架的动态切换,从而进一步提高CH4/N2选择性。所得材料在室温下的综合分离性能（吸附剂选择性参数为283）高于目前报道的所有材料。进一步采用超重力技术,实现了Cu-MOF-SCH3的连续宏量合成,其时空产率高达18982

关键词：金属-有机骨架材料高通量计算筛选 CH4和N2分离超重力技术宏量制备

来源：评论

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