检索结果-内蒙古大学图书馆

环境科学学报 2017年第11期37卷 4129-4138页

作者：胡小莲唐婉莹何世颖杨林章张婉修瑞瑞南京理工大学化工学院南京210094 江苏省农业科学院农业资源与环境研究所农业部长江下游平原农业环境重点实验室南京210014

采用化学共沉淀法,以聚乙烯亚胺(pei)为改性剂,制备了聚乙烯亚胺改性的纳米四氧化三铁复合材料(Fe3O4/pei).Zeta电位、透射电镜和FTIR表征结果显示,pei修饰提高了纳米Fe3O4在水中的分散性和稳定性,同时也增强了其表面正电荷,从而提高了F... 详细信息

采用化学共沉淀法,以聚乙烯亚胺(pei)为改性剂,制备了聚乙烯亚胺改性的纳米四氧化三铁复合材料(Fe3O4/pei).Zeta电位、透射电镜和FTIR表征结果显示,pei修饰提高了纳米Fe3O4在水中的分散性和稳定性,同时也增强了其表面正电荷,从而提高了Fe3O4对水中磷酸根的去除能力.在磷酸根初始浓度为50 mg·L^(-1),Fe3O4/pei投加量为200 mg,p H=3,温度为25℃的条件下,Fe3O4/pei对100 m L磷酸根的吸附去除率达到91%.吸附过程在3 h内达到平衡.吸附等温数据表明,该吸附过程符合Langmuir吸附等温方程,可决系数R2达到0.99,最大吸附量为29.88 mg·L^(-1).Fe3O4/pei复合材料重复利用性好,在第5次吸附-解析后还能保持对磷酸根75%以上的吸附去除率.磷的解析效率随着p H增加而增加,在p H=13时,解析效率达到65%.

关键词： Fe3O4 pei改性 Fe3O4/pei 磷吸附效率吸附机制

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聚乙烯亚胺改性活性炭对水中Cr(Ⅵ)的吸附研究

聚乙烯亚胺改性活性炭对水中Cr(Ⅵ)的吸附研究

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作者：李子强苏州科技大学

学位级别：硕士

重金属不经处理直接排放会造成周围水体与土壤的污染,严重威胁了人类的身体健康,目前有多种处理重金属废水的方法,其中吸附法是一种高效经济的物化处理方式,吸附剂性能的优劣直接影响吸附的效果,本文对活性炭改性处理提高了活性炭对六价... 详细信息

重金属不经处理直接排放会造成周围水体与土壤的污染,严重威胁了人类的身体健康,目前有多种处理重金属废水的方法,其中吸附法是一种高效经济的物化处理方式,吸附剂性能的优劣直接影响吸附的效果,本文对活性炭改性处理提高了活性炭对六价铬(Cr(Ⅵ))的吸附性能。本文以稻壳粉末活性炭(DC)和煤质粉末活性炭(MC)为原材料,通过超声法用聚乙烯亚胺(pei)改性,用重铬酸钾溶液模拟Cr(Ⅵ)废水,研究改性活性炭对重铬酸钾溶液中Cr(Ⅵ)的吸附。探讨了pei质量占比、废水pH值、吸附时间、废水初始Cr(Ⅵ)浓度和改性活性炭投加量等因素对改性活性炭吸附性能的影响规律。通过多种方式对活性炭进行表征,观察活性炭的形貌结构、表面化学组成、主要组成元素、比表面积和孔结构的变化。研究了改性活性炭吸附废水中Cr(Ⅵ)的动力学规律、热力学特征和再生性能。主要的研究结论如下:(1)pei质量占比对改性稻壳粉末活性炭吸附性能的影响较大,对改性煤质粉末活性炭的影响较小,改性煤质粉末活性炭的吸附性能整体要好于改性稻壳粉末活性炭。随着pei质量占比的增加,改性稻壳粉末活性炭的吸附性能呈先增大后减小的趋势,pei质量占比为30%的改性稻壳粉末活性炭(DC-30)吸附量最大(吸附量为5.12mg/g)。随着pei质量占比的增加,改性煤质粉末活性炭的吸附性能大体相同,pei质量占比为50%的改性煤质粉末活性炭吸附量最大(吸附量为5.71mg/g);废水pH值对两种改性活性炭[DC-30,pei质量占比为20%的改性煤质粉末活性炭(MC-20)]吸附Cr(Ⅵ)的影响较大。随着pH值的增加,两种改性活性炭的吸附性能均先增大后降低。所不同的是,MC-20的最佳pH值范围比DC-30要宽,DC-30的最佳pH值为3.0,而MC-20的最佳pH值在2.0～3.0之间;改性活性炭投加量和废水初始Cr(Ⅵ)浓度会影响改性活性炭的吸附性能。随着投加量的增加,两种改性活性炭对Cr(Ⅵ)的去除率逐渐增加,吸附量逐渐减少。随着初始Cr(Ⅵ)浓度增加,改性煤质粉末活性炭对Cr(Ⅵ)的吸附量越来越大,去除率越来越小。(2)实验结果表明,在废水Cr(Ⅵ)初始浓度为20mg/L,pH值3.0,吸附温度25℃,改性稻壳粉末活性炭的投加量0.5g/L,吸附时间3h时,改性稻壳粉末活性炭对Cr(Ⅵ)的吸附量可达19.54mg/g;在废水Cr(Ⅵ)初始浓度为20mg/L,pH值3.0,吸附温度25℃,改性煤质粉末活性炭的投加量0.4g/L,吸附时间4h时,改性煤质粉末活性炭对Cr(Ⅵ)的吸附量可达34.43mg/g;通过表征结果可知,两种活性炭改性后孔洞数量均减少,其中稻壳粉末活性炭改性后表面变得光滑均匀。两种活性炭改性后,表面pei的存在显著提高了其表面氮元素的含量占比。煤质粉末活性炭改性后表面负载了较多pei,堵塞了活性炭的孔道,使得其比表面积和孔容均大幅度减小,孔径增加;通过吸附动力学实验,发现准二级动力学模型能很好地描述两种改性活性炭的吸附过程,颗粒内扩散模型也能较好的描述它们的吸附动力学过程。根据改性煤质粉末活性炭对Cr(Ⅵ)的吸附等温线,分别用Langmuir、Freundlich等温吸附模型对其进行线性拟合,结果表明Freundlich等温吸附模型对等温吸附数据的拟合度较高,属于多分子层吸附。研究改性煤质粉末活性炭的吸附热力学和再生性,发现其对Cr(Ⅵ)的吸附反应是自发的吸热过程,且具有良好的循环再生性。

关键词：稻壳粉末活性炭煤质粉末活性炭 pei改性吸附 Cr(Ⅵ)

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竹质活性炭结构调控及Cr（Ⅵ）吸附性能研究

竹质活性炭结构调控及Cr（Ⅵ）吸附性能研究

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作者：仲美娟中国林业科学研究院

学位级别：硕士

影响活性炭吸附性能的因素主要有孔隙结构和表面官能团,为此本文以KOH和Fe Cl2为活化剂调控了竹质活性炭的孔隙结构,并采用聚乙烯亚胺（pei）对所制备的活性炭进行功能改性,表征了其对Cr（Ⅵ）的吸附能力。主要结果有:（1）对于KOH活化... 详细信息

影响活性炭吸附性能的因素主要有孔隙结构和表面官能团,为此本文以KOH和Fe Cl2为活化剂调控了竹质活性炭的孔隙结构,并采用聚乙烯亚胺（pei）对所制备的活性炭进行功能改性,表征了其对Cr（Ⅵ）的吸附能力。主要结果有: （1）对于KOH活化法来说,制备的活性炭为微孔炭,含有少量介孔,孔径小于5 nm。炭化温度和碱炭比对活性炭的孔隙结构具有重要影响,综合考虑最优的孔隙调控条件是炭化温度为500℃,碱炭比为4:1,比表面积和孔容能够达到3176.50 m2/g和1.72 m3/g。此外,炭化过程中形成的微晶结构是影响活性炭孔结构的重要因素,可以通过调控晶体尺寸从而调控活性炭的孔隙度和孔径。（2）Fe Cl2活化法制备的活性炭具有发达的孔隙,比表面积和孔容最大可至1290.93m2/g和0.67 m3/g,创造的孔隙孔径主要为分布在0.5～1.0 nm区间,为微孔炭。Fe Cl2活化法制备活性炭主要的反应机理是Fe Cl2水解产生Fe（OH）2,Fe（OH）2氧化产生Fe（OH）3,二者分解产生Fe2O3和Fe O对C进行刻蚀,此外,Fe2O3与碳原子发生氧化还原反应产生Fe3O4,Fe3O4同样会对碳原子进行刻蚀从而产生孔隙。（3）通过pei对前两章制备的孔隙度最优的活性炭进行改性,活性炭的氮含量和对Cr（Ⅵ）的吸附性能均有所提升,氮含量分别提高了8.34%和8.22%,吸附量分别提高了38.8%和32.2%。研究发现孔隙结构能够影响吸附速率,而官能团的数量对最终吸附量起主导作用。本研究利用KOH活化法制备出孔隙发达的活性炭,系统地研究了炭化温度和碱炭比对活性炭孔隙结构的影响,对合理选择KOH活化条件,降低生产成本具有重要意义;并且提供了一种以Fe Cl2为活化剂制备活性炭的方法,缩减了工艺流程,能够有效降低生产成本,且Fe Cl2相较于其他活化剂,具有无毒环保的特点,能够降低活性炭制备过程中废水处理的成本;此外,在调控活性炭孔隙结构的基础上,又进行了化学改性,使活性炭同时具备发达的孔隙和较多数量的官能团,从而提高其对Cr（Ⅵ）的吸附性能。

关键词：竹质活性炭孔隙调控 pei改性吸附 Cr(Ⅵ)

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基于过渡金属材料的纳米电催化剂的设计与制备

基于过渡金属材料的纳米电催化剂的设计与制备

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作者：刘俊安徽理工大学

学位级别：硕士

众所周知的是在能源生产以及储存装置中,电催化剂是其关键的组成部件之一。一般认为,贵金属催化剂是理想的电催化剂材料,但是其稀缺性以及高昂的成本限制了贵金属催化剂的广泛应用。目前已有很多的工作致力于发展可以代替贵金属的催化... 详细信息

众所周知的是在能源生产以及储存装置中,电催化剂是其关键的组成部件之一。一般认为,贵金属催化剂是理想的电催化剂材料,但是其稀缺性以及高昂的成本限制了贵金属催化剂的广泛应用。目前已有很多的工作致力于发展可以代替贵金属的催化材料。本文主要研究了基于过渡金属材料的电催化剂的设计与制备。围绕这一主题,做了以下两个工作:(1)在这项工作中,一种四步制备高性能电催化剂的方法被报道。根据这一策略,我们制备了原位生长在碳布上的Fe-Co-P多孔纳米线阵列(Fe-Co-P/CC)并成功将其应用于析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction,HER)。这四步分别为:利用水热法制备CoFeZn前驱体,通过热处理形成ZnO,利用碱刻蚀去除ZnO以及最后对样品的磷化处理。由于碱刻蚀暴露了更多的电化学活性位点,因此制备的多孔Fe-Co-P纳米线阵列将有助于增强电催化剂的活性。最终通过控制合适的Co-Fe比制备的Fe-Co-P/CC自支撑电催化剂展现了较好的HER性能。在碱性和酸性电解液条件下,催化剂在电流密度达到10 mA cm-2时所需的过电位分别为121 mV和124 mV,同时塔菲尔斜率值也分别达到了 118 mV/dec和85 mV/dec。上述结果证明好的孔结构和暴露更多活性位点对于催化性能提高的重要性。除此之外催化剂也展现了优异的稳定性,其分别在碱性和酸性介质中维持了接近24h和16h的电化学活性。这个工作提供了一种新的思路用来合成高效,无粘结剂的电极并将其运用到高纯氢的生产过程。(2)开发经济、高效以及稳定性好的非贵金属氧还原(Oxygen Reduction Reaction,ORR)电催化剂用来取代贵金属铂对于锌空气电池的商业化应用是极其重要的。在此,一种采用聚乙烯亚胺(Polyethyleneimine,pei)改性的方法来制备N、S共掺杂的含铁三维多孔碳材料(定义为cal-FeZIF-NSC)。其过程主要分为五步,分别为机械研磨制备前驱体,煅烧及刻蚀形成多孔碳结构,pei改性碳材料,与过渡金属配位形成ZnFepei-NSC前驱体以及煅烧沸石咪唑酯骨架结构材料(Zeolitic Imidazolate Frameworks,ZIFs)最终形成 cal-FeZIF-NSC 复合材料。得益于过渡金属离子与胺基的配位,最终的cal-FeZIF-NSC复合材料中并未出现金属的聚集,反而可能使过渡金属Fe原子级均匀分布在催化剂中。制备的cal-FeZIF-NSC催化剂同时也展现出良好的ORR催化活性、较好的半波电位以及在10000圈循环伏安测试之后过电位没有发生明显的衰减。这些结果的取得一方面可以归因于微小金属Fe均匀地分散在催化剂中,另一方面则因为杂原子掺杂的三维多孔互连网络碳材料的制备,其结构不仅有利于电荷在界面的转移以及电子的传输,而且还方便在发生电化学反应时与ORR有关的物质运输以及暴露更多的催化活性位点,与此同时N、S杂原子的掺杂对于碳材料的导电性的提高以及对电子结构的优化都对cal-FeZIF-NSC电催化剂性能的提升起到了一定的作用。此外,制备的cal-FeZIF-NSC复合材料也被进一步组装成了锌空气电池,展现出该催化剂在能源储存领域的巨大应用潜能。图41表5参150。

关键词：析氢反应电催化剂 pei改性多孔碳材料氧还原反应锌空气电池

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假晶转变制备大颗粒介孔硅材料及其对水中Cr(Ⅵ)的吸附性能研究

假晶转变制备大颗粒介孔硅材料及其对水中Cr(Ⅵ)的吸附性能研究

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作者：王婧轩昆明理工大学

学位级别：硕士

六价铬(Cr(VI))是高毒性的重金属污染物,具有致畸、致癌和致突变作用,被我列为“十二五”规划中的五大重点防控对象之一,近年来重金属污染事件频繁发生,水体Cr(VI)的治理迫在眉睫。介孔材料作为吸附剂特性优良,然而传统介孔材料多为粉... 详细信息

六价铬(Cr(VI))是高毒性的重金属污染物,具有致畸、致癌和致突变作用,被我列为“十二五”规划中的五大重点防控对象之一,近年来重金属污染事件频繁发生,水体Cr(VI)的治理迫在眉睫。介孔材料作为吸附剂特性优良,然而传统介孔材料多为粉末状颗粒,其合成成本高、制备复杂,在吸附过程中易团聚,流动阻力大,难以二次回收及再利用。而大颗粒尺寸介孔二氧化硅(粒径>1 mm)无毒无污染,来源广泛,孔隙度高,在假晶转变过程中,可通过使用碱性溶液使硅源自身溶解,原位沉淀到表面活性剂胶束周围,形成宏观形貌不变的具有六方及立方对称结构、孔径均一的有序介孔胶束模板Si02颗粒,降低了硅源成本,且制备方便,孔径可调,结构稳定,因而被广泛地应用于水体重金属的治理。间苯二胺(mPD)与氧化剂(如过硫酸钠)可发生氧化聚合形成聚间苯二胺(PmPD),自聚负载在硅球表面,从而增加多个活性位点;聚乙烯亚胺(pei)的大分子链中含有大量的伯、仲、叔氨基官能团,可通过静电、螯合、配位、离子交换等方式与重金属特异性结合。经假晶转变合成的介孔硅材料,嫁接巯基、氨基等功能基团可进一步增加活性位点,使其与水体重金属离子如Cr(VI)发生络合反应,从而提高吸附性能。本课题以两种颗粒尺寸(1.5-2.5mm和2.5-4.0mm)SiO2母球为硅源,以烷基溴化铵系列为模板剂,采用了不同制备方法和改性方法,通过研究发现,最优化假晶转变条件为nSiO2:nNaOH:nCTAB:nH2O=1:0.1:0.27:140,VH2O:V乙醇=302:75.6,对其进行 TEM、N2 吸-脱附等表征,发现材料中存在大量蠕虫状介孔孔道,母硅的比表面积可增至567.018m2/g。水热后处理过的材料的比表面积、孔结构均有了进一步改善,1.5-2.5mm母球的比表面积由268.449m2/g 最大增至 717.849m2/g,孔径由 12.045nm 调整至 3.027nm;2.5-4.0mm 母球的比表面积由344.855m2/g增至629.465m2/g,孔径由12.045nm调整至3.390nm。利用mPD和pei对1.5-2.5mm的小颗粒介孔硅球进行氨基改性,发现进行mPD改性的最好实验温度是0℃C下冰水浴;pei甲醇溶液浓度为30g/L,最佳pei分子量为10000时对Cr(VI)的去除率最高,约93%。通过FT-IR表征发现,氨基官能团已经成功嫁接进了材料孔道内部。在静态吸附性能探究中,发现几种材料对Cr(VI)的最好吸附效果均在强酸性条件下(pH=1),此时HCrO4为Cr(VI)的主要存在形式,吸附剂表面质子化带正电荷,在静电作用下去除掉Cr(VI)。静态吸附中小颗粒(1.5-2.5mm)介孔硅球的吸附性能远大于大颗粒(2.5-4.0mm),而对于大颗粒介孔硅球,模板剂为CTAB、110℃水热合成的材料吸附效果最好。而在动态吸附中大颗粒介孔硅球的优势大于小颗粒,可以在长时间内维持较低的浓度。对材料MSS160℃cTAB、MSSl110℃cTAB和 MSSs-27 分别进行了 Langmuir、Freundlich、Tempkin三种吸附等温模型和准一级、准二级、Elovich、颗粒内扩散、班厄姆孔道扩散五种吸附动力学模型模拟,研究发现吸附过程符合Langmuir模型,R2均在0.97以上,表明属明显的单分子层吸附过程。均符合二级反应动力学模型,R2>0.98。颗粒内扩散模型对三种材料吸附过程的拟合度都达到0.94以上表现了较好的相关性。Elovich模型也可以对三种材料的吸附过程较好地拟合,R2>0.97。升高温度有利于提高几种材料对Cr(VI)的吸附效果,但影响都不是很明显。在热力学研究中,三种材料的相关系数分别为R2=0.77、R2=0.94和R2=0.64,其中MSSl110℃TAB的拟合效果最好。三种介孔硅球的ΔHH0分别为21.369、27.909和16.91IKJ-mol-1,ΔHo为正值,表明三种材料对Cr(VI)的吸附过程均为吸热过程。MSSl11O℃CTAB的焓变值ΔH0最大,说明随着温度升高,它对Cr(VI)的吸附容量提升最明显。三种吸附剂ΔS0>0,说明吸附过程是熵增加的过程,混乱度增大。ΔG0为负值,说明反应过程是自发反应。NaOH为解吸液时吸附剂的再生性较好,小颗粒介孔硅球对Cr(VI)的去除约60%左右,大颗粒介孔硅球约为40%,与未解吸前材料的吸附效果基本一致,并且碱性条件下3次循环后的吸附效果都比较好。动态吸附过程受到pH、颗粒尺寸、流速等影响,随着流速增大,材料对Cr(VI)的吸附量逐渐降低。动态吸附至78h以后,在流速从2.2 mL/min提升到10 mL/min的过程中,样品 MSS160℃CTAB、样品 MSSl110℃CTAB和 MSSs-2

关键词：假晶转变介孔SiO2颗粒 mPD pei改性 Cr(Ⅵ)吸附

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功能改性聚氨酯纳米纤维膜对水中复合污染物的吸附及机理研究

功能改性聚氨酯纳米纤维膜对水中复合污染物的吸附及机理研究

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作者：周瑶重庆交通大学

学位级别：硕士

随着水污染的日益严重,单一污染体系逐渐向多元污染过渡,使得污染治理难度加大。本文通过简单高效的绿色合成过程,以静电纺热塑性聚氨酯纳米纤维膜(TPU NFMs)为基体,以聚乙烯亚胺(pei)为改性单体,通过聚多巴胺(PDA)在弱碱有氧环境下的... 详细信息

随着水污染的日益严重,单一污染体系逐渐向多元污染过渡,使得污染治理难度加大。本文通过简单高效的绿色合成过程,以静电纺热塑性聚氨酯纳米纤维膜(TPU NFMs)为基体,以聚乙烯亚胺(pei)为改性单体,通过聚多巴胺(PDA)在弱碱有氧环境下的氧化自聚合交联能力,成功制备出一种稳定的、具备阳离子特性的聚多巴胺/聚乙烯亚胺-聚氨酯纳米纤维膜(PDA/pei-TPU NFMs),通过多种表征手段对其形态结构、化学成分进行了分析。为进一步研究PDA/pei-TPU NFMs的吸附性能,本文以内分泌干扰物双酚A(BPA)、阴离子染料刚果红(CR)、日落黄(SY)、甲基橙(MO)和曙红y(EY)作为目标污染物,通过影响因素实验(溶液初始pH、吸附剂投加量)、吸附动力学、吸附等温线和循环再生实验等手段,研究了PDA/pei-TPU NFMs对单组分和多组分污染物的吸附性能和吸附机理,研究结果如下:(1)FTIR、SEM、XPS等表征结果证明了PDA/pei被成功接枝到TPU NFMs表层。PDA/pei-TPU NFMs膜表面的亲水性和zeta电位得到了很大程度的提高。在优化制备条件过程中,得到性能最优的参数为:DA:pei浓度比为2:2;沉积时间为48 h。(2)TPU NFMs和PDA/pei-TPU NFMs对BPA的吸附过程符合Langmuir模型和准二级动力学模型,其最大吸附容量分别为78.59 mg/g和63.39 mg/g,说明改性后吸附剂依然对BPA有着良好吸附效果。从材料对BPA的动力学吸附速率来看,TPU NFMs为0.22 g/(mg h),PDA/pei-TPU NFMs为0.37 g/(mg h),吸附速率的提升说明改性后由于增强了亲水性,使BPA能更快速的进入膜表面和内部。此外BPA吸附的主要机制是吸附剂材料表面的N、O原子和吸附质的H原子之间产生的氢键、苯环与苯环之间产生p-p共轭作用力以及疏水作用力。(3)PDA/pei-TPU NFMs对CR、SY、EY和MO具有优异的吸附能力,和CR相比,SY、MO和EY对p H较为敏感,随p H的升高吸附容量降低。四种染料的吸附过程都符合Langmuir模型和准二级动力学模型,且CR、SY、EY和MO的最大吸附容量为262.95 mg/g、157.55 mg/g、117.56 mg/g和134.28 mg/g。通过红外以及染料分子之间的结构差异分析得出静电作用被认为是SY、MO、EY吸附的主要机制。然而,氢键作用和静电吸附的协同效应可能是导致PDA/pei-TPU NFMs在广泛的pH范围内对CR有良好吸附的关键因素。(4)在二元复合体系中,BPA和染料的共存影响着双方吸附过程。在CR-BPA混合溶液中,由于CR和BPA存在相同的吸附位点,相互竞争,导致和一元体系相比吸附容量下降;在EY-BPA混合溶液中,EY中的O原子能与BPA中的H原子产生氢键作用以及苯环与苯环之间的p-p作用使得EY和BPA之间能够相互桥接,从而促进双方的吸附;而SY-BPA混合溶液中,二者吸附相互独立,互不影响。三种染料与BPA的混合表现出不一样的趋势,为染料和BPA多元复合污染的治理提供了参考。

关键词：纳米纤维 pei改性阴离子染料双酚A 吸附法

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改性生物炭在土壤重金属修复中的机理及应用

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化工技术与开发 2022年第9期51卷 49-53页

作者：徐皓普汤波陕西理工大学陕西汉中723000 陕南秦巴山区生物资源综合开发协同创新中心陕西理工大学陕西汉中723000

本文对改性生物炭在土壤重金属修复领域的研究成果进行了归纳总结。原始生物炭的各种缺点导致对重金属的吸附效果不太理想,因此近年来对生物炭改性的研究逐渐增多。本文对氧化物改性、巯基改性、纳米材料改性、pei改性和复合改性等改性... 详细信息

本文对改性生物炭在土壤重金属修复领域的研究成果进行了归纳总结。原始生物炭的各种缺点导致对重金属的吸附效果不太理想,因此近年来对生物炭改性的研究逐渐增多。本文对氧化物改性、巯基改性、纳米材料改性、pei改性和复合改性等改性方法进行了论述,并探究了对重金属的吸附机理,以期为探究高效、经济的改性方法,以及改性生物炭用于土壤重金属污染的修复研究提供参考,并探讨改性生物炭作为土壤修复剂,在污染土壤修复中的利用和可持续发展的前景。

关键词：改性生物炭氧化物改性巯基改性纳米材料改性 pei改性复合改性

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