检索结果-内蒙古大学图书馆

化工学报 2025年

作者：李芳王怡然张鹏鹤刘月明何鸣元华东师范大学化学与分子工程学院石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室

绿色碳科学已成为碳中和的科学基础。烃转化过程中的C-C键和C-H键的演变贯穿于碳循环全过程。在C-C键演变过程中，与此同时必然伴随着C-H键的断裂和形成，即该过程中也同时存在氢转移反应。本文聚焦于烃转化过程中的氢转移反应，从氢转... 详细信息

绿色碳科学已成为碳中和的科学基础。烃转化过程中的C-C键和C-H键的演变贯穿于碳循环全过程。在C-C键演变过程中，与此同时必然伴随着C-H键的断裂和形成，即该过程中也同时存在氢转移反应。本文聚焦于烃转化过程中的氢转移反应，从氢转移反应的机理、氢转移反应的调控和氢转移反应在产物导向生成的烃转化过程中的应用三个维度进行了评述，并从氢转移反应的视角，展望了不同碳资源(化石资源、生物质资源、废塑料资源和CO2资源)在其高效转化中的合理角色（氢受体/氢供体），提出生物质和水作为潜在的可持续氢供体，将在绿色碳科学指导下未来能源体系构建中发挥核心作用。

关键词：绿色碳科学烃转化氢转移反应氢受体氢供体

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碳修饰的铜催化剂实现安培级电流电化学还原CO2制C2+产物

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物理化学学报 2025年第03期41卷 83-90页

作者：董雪孙晓甫贾帅强韩世涛周达伟姚婷王敏方明慧吴海虹韩布兴华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程重点实验室中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室中国科学院胶体界面与化学热力学重点实验室中国科学院分子科学卓越研究/教育中心

铜基电催化剂在CO2还原反应（CO2RR）中产高附加值产物的潜力巨大，是实现碳负排放的一种很有前景的途径。同时，安培级电流是实现多碳(C2+)产业化的关键。然而，由于复杂的电子传递过程和不可避免的副反应，工业电流密度下的C2+选择性... 详细信息

铜基电催化剂在CO2还原反应（CO2RR）中产高附加值产物的潜力巨大，是实现碳负排放的一种很有前景的途径。同时，安培级电流是实现多碳(C2+)产业化的关键。然而，由于复杂的电子传递过程和不可避免的副反应，工业电流密度下的C2+选择性仍然不令人满意。在此，我们开发了一种碳修饰策略来优化局部环境并调节中间产物在Cu活性位点的吸附。结果表明，Cu-Cx催化剂（x为催化剂中C的原子百分数）能有效催化CO2RR生成C2+产物。特别是在流动池中，Cu-C6%在-***（相对可逆氢电极）条件下，电流密度可达1.25A·cm-2,C2H4和C2+产物的法拉第效率（FE）分别可达54.4%和80.2%。原位光谱分析和密度泛函理论（DFT）计算表明，C的存在调节了*CO在Cu表面的吸附，降低了C―C耦合的能垒，从而促进了C2+产物的生成。

关键词： CO2还原电催化多碳产物绿色化学安培电流

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Pt nanoparticles entrapped in ordered mesoporous carbons:An efficient catalyst for the liquid-phase hydrogenation of nitrobenzene and its derivatives

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Chinese Journal of Catalysis 2015年第11期36卷 1995-2003页

作者：李君瑞李晓红丁玥吴鹏华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

Pt nanoparticles entrapped in ordered mesoporous CMK-3 carbons with p6mm symmetry were prepared using a facile impregnation method, and the resulting materials were characterized using X-ray diffraction spectroscopy, N2 adsorption-desorption, scanning electron microscopy, transmission electron microscopy, energy dispersive X-ray spectroscopy, and X-ray photoelectron spectroscopy. The Pt nanoparticles were highly dispersed in the CMK-3 with 43.7% dispersion. The Pt/CMK-3 catalyst was an effective catalyst for the liquid-phase hydrogenation of nitrobenzene and its derivatives under the experimental conditions studied here. The Pt/CMK-3 catalyst was more active than commercial Pt/C catalyst in most cases. A highest turnover frequency of 43.8 s-1 was measured when the Pt/CMK-3 catalyst was applied for the hydrogenation of 2-methyl-nitrobenzene in ethanol under optimal conditions. It is worthy of note that the Pt/CMK-3 catalyst could be recycled easily, and could be reused at least fourteen times without any loss in activity or selectivity for the hydrogenation of nitrobenzene in ethanol.

关键词： Pt nanoparticle Nitrobenzene compound Liquid-phase hydrogenation Ordered mesoporous carbon

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双离子液体基多孔炭的制备与电化学性能

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高等学校化学学报 2020年第5期41卷 1048-1057页

作者：程时富胡皓陈必华吴海虹高国华何鸣元上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室华东师范大学化学与分子工程学院上海200062

以质子型离子液体1-氢-3-乙烯基咪唑硫酸氢盐(HVImHSO 4)为主炭源,以1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐(BMImPF 6)为助剂,在氮气气氛、1000℃下一步炭化得到氮、磷、硫共掺杂多孔炭.通过N 2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(T... 详细信息

以质子型离子液体1-氢-3-乙烯基咪唑硫酸氢盐(HVImHSO 4)为主炭源,以1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐(BMImPF 6)为助剂,在氮气气氛、1000℃下一步炭化得到氮、磷、硫共掺杂多孔炭.通过N 2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、热重分析(TGA)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对多孔炭进行了分析表征.结果表明,多孔炭的孔结构以微孔为主,最高比表面积可达1111 m 2/g,其微晶结构中无定形碳和石墨化碳并存;多孔炭中的氮主要以季氮(N-Q)、吡咯氮(N-5)和吡啶氮(N-6)的形式存在,磷以磷-氧(N—O—P)键合形式为主,硫主要以噻吩硫(C—S—C)为主.在6 mol/L KOH溶液、三电极体系中,多孔炭在0.5 A/g电流密度下的比电容为138 F/g;在10 A/g电流密度下的比电容为100 F/g;在2 A/g电流密度下循环充放电10000次,其比电容保持率为95.8%,显示出良好的电化学性能.

关键词：离子液体一步炭化氮、磷、硫共掺杂比电容保持率

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有机胺功能化离子液体中离子型铑(Ⅲ)配合物催化的1-辛烯两相氢甲酰化反应

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高等学校化学学报 2015年第8期36卷 1553-1558页

作者：石丁夫谭忱王鹏李永琪陈胜洁刘晔华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

考察了离子型+3价铑配合物1a和2a作为催化剂前体在1-辛烯氢甲酰化反应中的催化行为.实验结果表明,在无助剂存在下,配合物1a和2a表现出较差的催化性能,而廉价低毒的有机叔胺助剂如三乙胺或N-甲基哌啶可以显著提升配合物1a和2a的催化性能... 详细信息

考察了离子型+3价铑配合物1a和2a作为催化剂前体在1-辛烯氢甲酰化反应中的催化行为.实验结果表明,在无助剂存在下,配合物1a和2a表现出较差的催化性能,而廉价低毒的有机叔胺助剂如三乙胺或N-甲基哌啶可以显著提升配合物1a和2a的催化性能,可获得800 h-1以上的转化频率(TOF).当以哌啶功能化离子液体[PEmim]BF4兼作助剂和溶剂时,不仅可以促进配合物1a和2a对氢甲酰化反应的活性和选择性,还可实现"离子液体-有机"两相氢甲酰化反应,使得锁定在[PEmim]BF4离子液体相中的配合物1a(或2a)催化剂得以简单两相分离和回收循环使用,但在5次循环使用过程中锁定在[PEmim]BF4中的催化剂存在向有机相流失和失活的问题,导致产物壬醛的收率逐渐下降.

关键词：铑配合物功能化离子液体氢甲酰化 1-辛烯叔胺

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Seed-induced synthesis of small-crystal TS-1 using ammonia as alkali source

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Chinese Journal of Catalysis 2015年第11期36卷 1928-1935页

作者：薛腾刘华萍王一萌吴海虹吴鹏何鸣元华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

Small-crystal TS-1 was synthesized via a seed-induced approach using ammonia as the alkali source and tetrapropylammonium bromide as an auxiliary structure-directing agent. The TS-1 samples were characterized using X-ray diffraction, N2 adsorption-desorption, Fourier-transform infrared spectroscopy, inductively coupled plasma atomic emission spectroscopy, scanning electron microscopy, and ultraviolet-visible spectroscopy. The use of the colloidal seed reduced the crystal size, and an appropriate amount of silicalite-1 seed assisted Ti incorporation into the TS-1 framework. This method reduces the cost of TS- 1 synthesis because a significantly smaller amount of tetrapropylammonium hydroxide is used. The catalytic performance of the synthesized small-crystal TS-1 samples in cyclohexanone ammoximation was better than that of bulk TS-1 as a result of improved diffusion and a larger number of active tetrahedral Ti centers.

关键词： Small crystal TS- 1 molecular sieve Seed-induced synthesis Ammonia Catalytic oxidation Cyclohexanone ammoximation

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硅锗分子筛的结构稳固、结构可控调变及催化应用

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高等学校化学学报 2021年第1期42卷 29-39页

作者：焦美晨蒋金刚徐浩吴鹏华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

硅锗分子筛因其超大的孔道结构,在大分子催化反应领域具有潜在的应用前景.硅锗分子筛骨架的富锗双四元环结构单元的不稳定性虽然限制了它们的实际应用,但却为结构后处理修饰以构建新晶体结构分子筛提供了可能.本文介绍了硅锗分子筛结构... 详细信息

硅锗分子筛因其超大的孔道结构,在大分子催化反应领域具有潜在的应用前景.硅锗分子筛骨架的富锗双四元环结构单元的不稳定性虽然限制了它们的实际应用,但却为结构后处理修饰以构建新晶体结构分子筛提供了可能.本文介绍了硅锗分子筛结构稳固、结构可控调变和催化应用3个方面的研究进展,并展望了其未来的发展方向和挑战.

关键词：硅锗分子筛结构稳固结构调变新结构分子筛催化

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Ionic palladium complex as an efficient and recyclable catalyst for the carbonylative Sonogashira reaction

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第3期37卷 405-411页

作者：杨妲王栋梁刘欢赵小莉路勇赖时军刘晔华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工绿色化重点实验室上海200062

The neutral palladium（Ⅱ） complex bis-[1-（5＇-diphenylphosphinothiazol-2＇-yl）-imidazolyl]dichloropalladium（Ⅱ）（1A） ligated by thiazolylimidazolyl-based phosphine（L1） in which thiazolylimidazolyl acted as an S- and N-donor provider with weak coordinating nature,and the ionic complex bis-[1-（5＇-diphenylphosphinothiazol-2＇-yl）-3-methylimidazolium]dichloropalladium（Ⅱ） trifluoromethanesulfonate（2A） ligated by thiazolylimidazolium-based phosphine（L2） after quaternization of L1 using methyl trifluoromethanesulphonate were *** was found that the introduced positive charges and strong electron-withdrawing effect in 2A not only led to changes in the configuration and structural stability of the complex,but also lowered its catalytic performance in carbonylative Sonogashira *** effects reveal the important role of the N-donor in *** addition,as an ionic palladium complex,2A combined with the room-temperature ionic liquid 1-butyl-3-methylimidazolium hexafluorophosphate could be recycled eight times as the catalyst in carbonylative Sonogashira reactions without detectable metal leaching.

关键词： Ionic phosphine ligand Palladium complex Carbonylative Sonogashira reaction Ionic liquid

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失活TS-1高效催化环己烯水合生成环己醇的研究

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化学学报 2020年第10期78卷 1111-1119页

作者：姚旭婷黄鑫林玉霞刘月明华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

环己醇是一种重要的化工中间原料,目前工业上主要是以ZSM-5分子筛作为催化剂,通过环己烯水合反应一步法制备.钛硅分子筛TS-1是工业环己酮液相氨肟化过程中的高效催化剂,其失活后显示出典型Br?nsted酸性质,基于此,本工作发展了失活TS-1... 详细信息

环己醇是一种重要的化工中间原料,目前工业上主要是以ZSM-5分子筛作为催化剂,通过环己烯水合反应一步法制备.钛硅分子筛TS-1是工业环己酮液相氨肟化过程中的高效催化剂,其失活后显示出典型Br?nsted酸性质,基于此,本工作发展了失活TS-1作为催化剂催化环己烯水合反应的方法,详细考察了反应时间、反应温度、催化剂含量及环己烯和水的质量比等参数对反应的影响.研究表明,失活TS-1是高效催化剂,在优化的反应条件下可得到11.0%的环己醇收率和99.8%的环己醇选择性,显示出高活性、高选择性和高稳定性的特点.通过酸洗改性与K+交换实验以及结合UV-Vis(固体紫外漫反射可见光谱)、FT-IR(傅里叶变换红外光谱)、29Si MAS NMR(固体魔角硅核磁)和NH3-TPD(氨气程序升温-脱附)等表征技术,进一步研究发现,失活TS-1中含有两种Br?nsted酸中心,而催化环己烯水合反应的高效活性中心为与钛羟基相邻的硅羟基(Si-OH(Ti)).该Br?nsted酸中心的结构完全不同于ZSM-5分子筛中的骨架桥式Br?nsted酸中心(Si-(OH)-Al),且表现出相对较弱的酸强度特征,因而促进了环己烯水合反应中生成环己醇的主反应路径,抑制了环己烯异构化的副反应路径,表现出高环己醇选择性的特性.失活TS-1废催化剂特殊Br?nsted酸中心的发现与应用为废催化剂固废资源的资源化利用提供了新思路.

关键词：失活TS-1 环己醇环己烯水合反应 Brφnsted酸中心

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失活TS-1高效催化C^(=)_(4)裂解制C^(=)_(3)反应的研究

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化工学报 2021年第10期72卷 5183-5195页

作者：黄鑫林玉霞阎炳会刘月明华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

低碳烯烃(C^(=)_(4)/C^(=)_(5))催化裂解生成高附加值产物C^(=)_(3),同时实现C_(4)/C_(5)资源的高效利用,具有重要的研究意义和工业应用价值。高选择性生成烯烃类产物,尤其是目标产物C^(=)_(3),同时减少非烯烃类副产物的产生,是C^(=)_(4... 详细信息

低碳烯烃(C^(=)_(4)/C^(=)_(5))催化裂解生成高附加值产物C^(=)_(3),同时实现C_(4)/C_(5)资源的高效利用,具有重要的研究意义和工业应用价值。高选择性生成烯烃类产物,尤其是目标产物C^(=)_(3),同时减少非烯烃类副产物的产生,是C^(=)_(4)催化裂解技术发展的重要方向,其核心在于高效催化剂的研制。目前工业催化剂主要是改性的ZSM-5。钛硅分子筛TS-1是工业环己酮液相氨肟化过程中的高效催化剂,其失活后显示出典型的Brφnsted酸性质,基于此,发展了失活TS-1作为催化剂高效催化C^(=)_(4)裂解制C^(=)_(3)的方法,结果表明,失活TS-1经酸洗处理和K^(+)交换修饰后,显示出高活性、高选择性和高稳定性的特征。进一步研究显示,失活TS-1的催化裂解活性中心为呈Brφnsted酸性的、与钛羟基相邻的硅羟基(Si—OH(Ti)),该酸中心结构不同于ZSM-5的骨架桥式铝羟基(Si-(OH)-Al),表现出相对较弱的酸强度特征,因而促进了C^(=)_(4)催化裂解生成C^(=)_(3)的主反应路径,抑制了氢转移副反应路径。失活TS-1催化剂Brφnsted酸中心的发展与应用为废催化剂固废资源的资源化利用提供了新思路。

关键词：失活催化剂催化 Brφnsted酸中心氢转移反应

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