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硅烷化对NH3选择性催化还原NOx催化剂CuCe/BEA水热稳定性的促进作用

无机化学学报 2020年第12期36卷 2385-2394页

作者：徐书浩林青瑾刘双刘静莹徐海迪王健礼陈耀强四川大学化学学院四川省环境保护环境催化材料工程技术中心成都610064 四川大学高分子研究所高分子材料工程国家重点实验室成都610064 四川大学新能源与低碳技术研究院成都610064 中国汽车技术研究中心移动源污染排放控制技术国家工程实验室天津300300 四川大学国家烟气脱硫工程技术研究中心成都610064

采用硅烷化改性NH3选择性催化还原NOx催化剂CuCe/BEA,以提高催化剂的水热稳定性。X射线衍射、扫描电子显微镜和27Al核磁共振谱图等研究证实,硅烷化改性明显抑制BEA分子筛骨架中Si-O-Al键的水解,保持其结构完整,从而有效提高水热处理后Cu... 详细信息

采用硅烷化改性NH3选择性催化还原NOx催化剂CuCe/BEA,以提高催化剂的水热稳定性。X射线衍射、扫描电子显微镜和27Al核磁共振谱图等研究证实,硅烷化改性明显抑制BEA分子筛骨架中Si-O-Al键的水解,保持其结构完整,从而有效提高水热处理后CuCe/BEA的催化活性。氨气-程序升温脱附和原位漫反射傅里叶变换红外光谱研究结果表明,硅烷化改性的催化剂由于保持更完整的骨架结构能够形成更多的酸性位点。此外,氢气-程序升温还原和X射线光电子能谱测试表明,硅烷化改性有利于提高活性铜物种的分散性。因此,相比于CuCe/BEA催化剂,硅烷化改性的CuCeSi/BEA催化剂具有更多的酸性位点和高度分散的Cu物种,共同促进了催化剂的水热稳定性。

关键词：硅烷化分子筛水热稳定性结构活性关系多相催化

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水热老化对Cu/ZSM-5催化剂活性影响及机理分析

水热老化对Cu/ZSM-5催化剂活性影响及机理分析

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第九届全国环境化学大会

作者：任晓宁李振国李凯祥刘双喜高继东移动源污染排放控制技术国家工程实验室中国汽车技术研究中心天津 300300

目前我国柴油车执行国IV 排放法规,重型车主要采用SCR 技术路线.SCR 催化剂的研究热点主要集中在分子筛材料.分子筛材料的抗老化性能是催化剂评价的重要指标.

关键词：

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一步法合成Cu/SAPO-34催化剂NH3-SCR性能研究

一步法合成Cu/SAPO-34催化剂NH3-SCR性能研究

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第九届全国环境化学大会

作者：李凯祥李振国任晓宁高继东刘双喜邵元凯移动源污染排放控制技术国家工程实验室天津 300300 中国汽车技术研究中心天津 300300

随着大气环境的恶化,我国出台了新的汽车排放法规.汽车尾气中主要的四种污染物分别是CO、HC、NOX 和PM,其中NOX主要来自柴油车.

关键词：

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柴油车用钒基催化剂水热老化性能研究

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小型内燃机与车辆技术 2022年第1期51卷 13-18页

作者：王惠云李凯祥任晓宁李振国吕诚吴撼明中国汽车技术研究中心有限公司汽车标准化研究所天津300300 中国汽车技术研究中心有限公司移动源污染排放控制技术国家工程实验室

针对钒系SCR催化剂高温水热稳定性差的问题,通过分析老化前后理化性质与催化性能变化,剖析失活本质。与新鲜样品相比,水热老化后,催化剂活性出现不同程度的降低。催化材料的理化表征测试结果表明,催化剂失活很大程度上是由于催化剂涂层... 详细信息

针对钒系SCR催化剂高温水热稳定性差的问题,通过分析老化前后理化性质与催化性能变化,剖析失活本质。与新鲜样品相比,水热老化后,催化剂活性出现不同程度的降低。催化材料的理化表征测试结果表明,催化剂失活很大程度上是由于催化剂涂层中活性元素钒挥发,导致低温催化活性严重衰减。550℃水热老化后的催化剂样品,NO_(x)起燃温度由199℃升高至220℃。同时,催化剂氨存储量(200℃时)由新鲜态的409.52 mg/L降至137.08 mg/L(550℃水热老化后)。说明较高的排气温度与水汽可能会导致催化剂涂层氨吸附能力衰减,削弱其催化反应的本征活性。此外,水热老化后,材料微观表面结构更为致密,比表面积由新鲜态的29.51 m^(2)/g降至11.95 m^(2)/g(550℃水热老化后),导致污染物气体与催化材料的接触面积减小,一定程度降低了催化效率,导致催化活性降低。

关键词：催化剂水热老化失活性能

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硅烷基粘结剂对涂层式SCR催化剂性能的影响

硅烷基粘结剂对涂层式SCR催化剂性能的影响

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第二十三届二氧化硫、氮氧化物和颗粒物污染防治技术研讨会

作者：李凯祥李振国任晓宁邵元凯刘双喜吴撼明移动源污染排放控制技术国家工程实验室中国汽车技术研究中心有限公司

在分子筛SCR催化剂制浆过程中添加硅烷基粘结剂,发现添加量增加,涂层浆料酸性增强,平均粒径先增加后减小。研究发现,高速研磨没有破坏催化剂微孔结构。二次涂覆后3#样品负载率最大,达到28.5%;微观形貌照片进一步说明3#样品催化涂层分布... 详细信息

在分子筛SCR催化剂制浆过程中添加硅烷基粘结剂,发现添加量增加,涂层浆料酸性增强,平均粒径先增加后减小。研究发现,高速研磨没有破坏催化剂微孔结构。二次涂覆后3#样品负载率最大,达到28.5%;微观形貌照片进一步说明3#样品催化涂层分布均匀、结合紧密;催化性能测试显示3#样品完全转化温度窗口为205-440℃,这与Lewis酸位和Br?nsted酸位吸附的NH量有关。

关键词：涂层式催化剂浆料涂覆负载率催化活性微观形貌

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非化学计量比对Sm_(x)Mn_(2)O_(5)莫来石催化氧化柴油机尾气炭烟性能的影响

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陕西师范大学学报（自然科学版） 2022年第2期50卷 38-43,F0002页

作者：靳保芳王延绅李震国马越吴晓东冉锐翁端清华大学材料学院先进材料教育部重点实验室北京100084 中国科学院过程工程研究所北京100190 中国汽车技术研究中心移动源排放控制技术国家工程实验室天津300300

采用溶胶-凝胶法合成了3种不同Sm含量的锰基莫来石复合氧化物(Sm_(0.8)Mn_(2)O_(5)、Sm_(x)Mn_(2)O_(5)和Sm_(1.2)Mn_(2)O_(5)),并对其进行炭烟催化氧化活性评价及XRD、BET、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD、NO-TPO等表征。研究结果表明,Sm/Mn比值对合成催化剂的微观结构和炭烟催化氧化性能有重要影响。当Sm/Mn<0.5时,Sm_(0.8)Mn_(2)O_(5)展现出最佳炭烟催化氧化活性(T_(50)=378℃);此时,催化剂中Sm元素缺失,导致莫来石产生A位缺陷并生成表面MnO_(x)团簇,可以吸附更多的活性氧物种,进而促进NO和炭烟氧化。相反,当Sm/Mn>0.5时,Sm_(1.2)Mn_(2)O_(5)催化剂中A位元素过量,致使莫来石中形成了较多的钙钛矿杂相,降低了催化剂的氧化还原性能,不利于催化反应的进行。

关键词：莫来石非化学计量比钙钛矿炭烟氧化

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制浆时间对分子筛催化剂涂层NH3-SCR性能影响的研究

制浆时间对分子筛催化剂涂层NH3-SCR性能影响的研究

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中国化学会第十九届全国催化学术会议

作者：李凯祥李振国任晓宁邵元凯吴撼明刘双喜移动源污染排放控制技术国家工程实验室中国汽车技术研究中心有限公司

机动车排放的NO(氮氧化物)污染物已严重影响我国大气环境质量。其中,占比汽车总量7.8%的柴油货车却排放了57.3%NO,已成为我国机动车尾气污染防治的重中之重。当前,选择性催化还原(SCR)技术是富氧尾气环境中最实用最有效的NO催化净化技... 详细信息

机动车排放的NO(氮氧化物)污染物已严重影响我国大气环境质量。其中,占比汽车总量7.8%的柴油货车却排放了57.3%NO,已成为我国机动车尾气污染防治的重中之重。当前,选择性催化还原(SCR)技术是富氧尾气环境中最实用最有效的NO催化净化技术。催化剂作为该技术的关键之一,在国六标准阶段的研究热点是铜基分子筛SCR催化剂。

关键词：氨气选择还原 Cu基分子筛催化剂涂层涂覆负载率

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制浆时间对分子筛催化剂涂层NH3-SCR性能影响的研究

制浆时间对分子筛催化剂涂层NH3-SCR性能影响的研究

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第十九届全国催化学术会议

作者：李凯祥李振国任晓宁邵元凯吴撼明刘双喜移动源污染排放控制技术国家工程实验室中国汽车技术研究中心有限公司天津300300

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超宽活性窗口分子筛SCR催化剂的制备与性能研究

超宽活性窗口分子筛SCR催化剂的制备与性能研究

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第25届中国大气环境科学与技术大会暨中国环境科学学会大气环境分会2019 年学术年会

作者：李振国李凯祥任晓宁邵元凯吴撼明刘双喜移动源污染排放控制技术国家工程实验室中国汽车技术研究中心有限公司天津 300300

据《中国机动车环境管理年报(2018)》数据[1]，机动车四种主要污染物之一的氮氧化物(NOx)排放达到 574.3 万吨.作为较难净化的尾气污染物，氮氧化物(NOx)是引发酸雨、光化学烟雾和雾霾等大气污染问题的元凶之一.氨气选择性催化还原(NH3-... 详细信息

据《中国机动车环境管理年报(2018)》数据[1]，机动车四种主要污染物之一的氮氧化物(NOx)排放达到 574.3 万吨.作为较难净化的尾气污染物，氮氧化物(NOx)是引发酸雨、光化学烟雾和雾霾等大气污染问题的元凶之一.氨气选择性催化还原(NH3-SCR)技术是国际公认的高效净化富氧尾气中NOX的主流技术，而催化剂是该技术的核心与关键.即将实施的国六标准进一步降低了 CO、HC、NOx、PM的排放限值，同时明确限制了N2O的排放量和NH3 的泄漏量.国六阶段采用低速低负荷占比更高的瞬态循环(WHTC)和稳态循环(WHSC)测试工况，更加考验SCR催化剂的低温性能、N2 选择性和温度窗口.研究发现，铜基CHA结构分子筛催化剂NH3-SCR反应中表现出良好的低温活性，并且具备活性温度窗口宽、氮气选择性高、水热稳定性好等优点，市场应用前景光明.因此，本文通过调变活性组分和载体采用离子交换法制备系列超宽温度窗口分子筛SCR催化剂，旨在开发能够满足国六排放标准的分子筛SCR催化剂.

关键词：分子筛硅铝比掺杂改性催化性能氨气吸附

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基于二型模糊神经网络的NOx排放预测

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运筹与模糊学 2024年第4期14卷 427-439页

作者：王懋譞李振国吴撼明邵元凯孟令伟刘强张旺天津大学机械工程学院天津中国汽车技术研究中心有限公司移动源污染排放控制技术国家工程实验室天津

为提高柴油机NOx排放预测精度及减少试验成本,本文提出了二型模糊神经网络(Type-2 Fuzzy Neural Networks,T2FNNs)的柴油机NOx排放预测方法。首先利用随机森林算法进行了输入变量的重要性分析并约简优化了输入变量,然后对本文提出T2FNN... 详细信息

为提高柴油机NOx排放预测精度及减少试验成本,本文提出了二型模糊神经网络(Type-2 Fuzzy Neural Networks,T2FNNs)的柴油机NOx排放预测方法。首先利用随机森林算法进行了输入变量的重要性分析并约简优化了输入变量,然后对本文提出T2FNNs预测模型的参数分别采用梯度下降法和递推最小二乘进行训练寻优,基于寻优后的最优预测模型进行了训练和验证,并取得了较好的预测效果。在训练集和验证集上NOx的回归决定系数(R^(2))分别为0.985和0.962。最后对T2FNNs预测模型进行了泛化性测试,并与其他神经网络预测模型进行了对比。结果表明在测试集上其R^(2)值为0.961,相较于训练集和验证集仅分别下降了2.4%和0.1%,说明T2FNNs预测模型具有极强的泛化能力。在与其他预测模型的对比中,T2FNNs预测模型也表现出了更好的性能特性。

关键词：柴油机排放预测二型模糊神经网络参数训练

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