检索结果-内蒙古大学图书馆

Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第1期37卷 24-28,I0117页

作者：陈子伟李子渊田善喜中国科学技术大学化学物理系表界面化学与能源催化安徽省教育厅重点实验室合肥230026 中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026

本文利用线形飞行时间质谱,在低能量电子与液体甲醇碰撞中探测到了负离子产物.利用量子化学计算,进一步确定负离子产物为氢键结合的分子团簇CH_(3)***_(3)O^(-)和CH_(3)***_(3)***_(3)O^(-),而且其单占据分子轨道表现为价层轨道特征.虽... 详细信息

本文利用线形飞行时间质谱,在低能量电子与液体甲醇碰撞中探测到了负离子产物.利用量子化学计算,进一步确定负离子产物为氢键结合的分子团簇CH_(3)***_(3)O^(-)和CH_(3)***_(3)***_(3)O^(-),而且其单占据分子轨道表现为价层轨道特征.虽然CH_(3)***_(3)OH^(-)和CH_(3)***_(3)***_(3)OH^(-)对应各自势能面的极小点,但能量上相比脱氢团簇不具有产生优势,且其单占据分子轨道具有显著的溶剂化电子特征.

关键词：负离子团簇低能量电子液体束

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基于碳纳米管/氧化还原活性带电共聚物间的络合提高电化学电容器

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Chinese Journal of Chemical Physics 2023年第1期36卷 103-112,I0043-I0055,I0002,I0003页

作者：莫光帅葛康康刘光明中国科学技术大学化学物理系合肥微尺度物质科学国家研究中心安徽省教育厅表界面化学与能源催化重点实验室合肥230026

比能量和自放电是电化学电容器的两个重要性能.本文以2,2,6,6-四甲基哌啶-N-氧自由基和紫精作为氧化还原活性单元分别与阳离子单体共聚制备无规共聚物,并通过与羧基化多壁碳纳米管络合制备复合电极,实现两电极装置比能量的提高和自放电... 详细信息

比能量和自放电是电化学电容器的两个重要性能.本文以2,2,6,6-四甲基哌啶-N-氧自由基和紫精作为氧化还原活性单元分别与阳离子单体共聚制备无规共聚物,并通过与羧基化多壁碳纳米管络合制备复合电极,实现两电极装置比能量的提高和自放电的抑制.由于析氢析氧速率慢于氧化还原活性单元的反应速率,从而提高了电解质的分解窗口,增加了两电极装置的比能量.另一方面,碳纳米管与共聚物间的络合抑制了氧化还原活性聚合物链的穿梭和交叉扩散,提升了两电极装置的自放电性能.基于碳纳米管/氧化还原活性带电共聚物间的络合,本工作为提高电化学电容器的比能量并抑制其自放电提供了一种简易通行的策略.

关键词：带电高分子比能量自放电电解质分解窗口络合

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Rh氧化物团簇向单原子的原位自适应演化（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第5期48卷 247-257页

作者：蒲正天殷海滨马新龙赵瑾曾杰中国科学技术大学化学物理系合肥微尺度物质科学国家研究中心安徽省教育厅表界面化学与能源催化重点实验室中国科学技术大学物理系合肥微尺度物质科学国家研究中心国际功能材料量子设计中心匹兹堡大学物理与天文系

负载型金属催化剂在催化过程中通常会发生相变、烧结、表面重构和解离为单原子等变化.这样的结构演化不仅可以由温度诱导,也可以由反应产生的吸附物种诱导.然而,结构的变化对催化剂的影响存在两面性,既可能因此形成新的活性位点,也可能... 详细信息

负载型金属催化剂在催化过程中通常会发生相变、烧结、表面重构和解离为单原子等变化.这样的结构演化不仅可以由温度诱导,也可以由反应产生的吸附物种诱导.然而,结构的变化对催化剂的影响存在两面性,既可能因此形成新的活性位点,也可能导致催化剂失活.因此,希望催化剂在反应中进行适应反应环境的结构演化,从而形成更高效的活性位点.结构演化的途径可以是金属物种直接在催化剂表面迁移,即固-固路径;也可以是催化剂表面原子浸出到溶液中,即固-液路径.揭示具体催化剂的演化路径,对催化剂的设计与改良有重要意义.本文通过浸渍-煅烧法将RhOx团簇负载在Al2O3上.然而,该催化剂在氢甲酰化初始阶段并不具备反应活性,但其在反应过程中由CO诱导,原位演化成了具备催化活性的缺陷位点与Rh单原子.活化后的催化剂在110℃,30 bar合成气的条件下,丙烯氢甲酰化的比活性达到了3.0×10～4mol molRh-1h-1.通过高角环形暗场像-扫描透射电子显微镜观察了活化前后催化剂表面RhOx团簇的结构变化和Rh单原子的形成,利用X射线光电子能谱、X射线吸收精细结构谱和原位漫反射傅里叶变换红外光谱观察了催化剂价态和配位结构的变化以及CO气体处理对催化剂的直接影响,结果表明,催化过程中没有形成Rh-Rh金属键,从而避免了Rh的团聚失活;通过电子顺磁共振测试研究了催化过程中催化剂表面缺陷浓度随时间的变化.通过电感耦合等离子体-原子发射光谱验证了Al2O3和CeO2均能吸附均相Rh物种,并引入吸附能力更强的CeO2捕获氢甲酰化反应中从Rh/Al2O3固体进入溶液中的Rh物种,利用CO探针红外检验了Rh的配位情况,证实了Rh物种的溶解-再吸附演化过程.对Rh/Al2O3的热过滤实验结果表明,均相Rh物种提供了18.6%的总活性,但回收后催化剂的活性损失和Rh含量的流失远低于该数字,表明部分再吸附作用在一定程度上提高了催化剂的稳定性.结构表征和机理研究揭示了Rh物种的固-固和固-液-固两种原位演化路径.在催化过程中,RhOx团簇被CO还原形成氧缺陷,使得周围的Rh原子获得了吸附CO的能力.同时,Rh物种在反应底物和溶剂的作用下,溶解到溶液中,进而部分再吸附回到载体上.综上,本文不仅提供了一种高效的丙烯氢甲酰化催化剂,也加深了对催化剂动态演化的认识.

关键词：氢甲酰化反应动态演化团簇单原子重构

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H_(2)S^(+)在A^(2)A_(1)(v1=1,v2=8,v3=0)激发态的光解动力学

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 271-278,I0103页

作者：李洁王雅玲谭玉欣张宁王文鑫胡丽如袁道福王兴安杨学明中国科学技术大学化学物理系合肥230026 中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连116023 南方科技大学理学院化学系深圳518055

振动激发在分子和离子的光解动力学中有着重要的作用:开展特定振动激发态分子离子的光解离动力学实验研究存在很大挑战,尤其是实现合频振动激发离子的量子态选择的制备.本文利用时间切片离子速度成像技术研究了H_(2)S^(+)离子经A^(2)A_(... 详细信息

振动激发在分子和离子的光解动力学中有着重要的作用:开展特定振动激发态分子离子的光解离动力学实验研究存在很大挑战,尤其是实现合频振动激发离子的量子态选择的制备.本文利用时间切片离子速度成像技术研究了H_(2)S^(+)离子经A^(2)A_(1)(v1=1,v2=8,v3=0)激发态解离生成S^(+)(4S)和H_(2)的光解动力学.实验结合多光子电离和共振激发技术制备了振动激发的H_(2)S^(+),获得了离子在357.02~358.38nm范围内六个光解波长下产物S^(+)的速度影像.根据实验影像,获得了产物的总平动能谱和不同转动态的角分布各项异性参数特别指出地是在很窄的光解能量范围内,转动产物H_(2)(J=1)和H_(2)(J=3)的分支比出现多次反转,该现象与A^(2)A_(1)态单一振动模式激发的H2S+离子的光解动力学行为有明显不同.该研究表明,合频振动激发的H_(2)S^(+)离子光解动力学中可能存在振动模式之间的协同效应.

关键词： H_(2)S^(+)离子离子速度成像合频振动模式光解动力学

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钴单原子的双重限域制备策略及高效CO_(2)电还原性能

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高等学校化学学报 2022年第9期43卷 156-165页

作者：吴玉李轩杨恒攀何传新中国科学技术大学化学物理系合肥微尺度物质科学国家实验室合肥230026 深圳大学化学与环境工程学院深圳功能高分子重点实验室深圳518071

将锌钴双掺杂的金属有机框架(MOFs)纳米颗粒(ZnCo-ZIF)与聚丙烯腈(PAN)混溶形成前驱体溶液,通过静电纺丝与高温热化学反应,获得了一种多孔碳纳米纤维负载的钴单原子催化剂(A-Co@PCFs).高温热解时,聚丙烯腈分解碳化形成碳纳米纤维主体,M... 详细信息

将锌钴双掺杂的金属有机框架(MOFs)纳米颗粒(ZnCo-ZIF)与聚丙烯腈(PAN)混溶形成前驱体溶液,通过静电纺丝与高温热化学反应,获得了一种多孔碳纳米纤维负载的钴单原子催化剂(A-Co@PCFs).高温热解时,聚丙烯腈分解碳化形成碳纳米纤维主体,MOFs纳米颗粒结构坍塌伴随锌组分的挥发,在纤维表面形成了丰富的多级孔结构.由于碳纳米纤维和孔道结构的双重限域作用,使钴组分不能聚集成钴纳米颗粒,而是形成高度分散的钴单原子.电化学测试结果表明,该钴单原子催化剂可将CO_(2)电还原为CO,在−0.66 V(***)下,CO的法拉第效率可达94%.并且经过60 h的耐久性测试,其催化性能没有明显的性能衰减,显示出较高的稳定性.A-Co@PCFs的高活性与高稳定性可归因于材料的多孔结构和高度分散的钴原子,这也使其具有代替贵金属催化剂的可能性.

关键词：静电纺丝碳纳米纤维双重限域单原子二氧化碳还原

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H_(2)S^(+)在325nm附近的光解动力学

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Chinese Journal of Chemical Physics 2023年第3期36卷 289-297,I0100页

作者：栾志文付艳林谭玉欣王雅玲刘安雯汪涛周晓国傅碧娜张东辉袁道福王兴安杨学明中国科学技术大学化学物理系合肥230026 b.中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连116023 南方科技大学化学系深圳518055 中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026

本文通过研究H_(2)S^(+)的光解动力学,结合时间切片离子速度成像技术和高精度的理论计算,获得了解离波长从3.25158×10^(2)nm到3.25307×10^(2)nm范围内,对应的正离子激发态为H_(2)S^(+)A_(2)A_(1)(0,13,0)K=1态的高分辨离子速... 详细信息

本文通过研究H_(2)S^(+)的光解动力学,结合时间切片离子速度成像技术和高精度的理论计算,获得了解离波长从3.25158×10^(2)nm到3.25307×10^(2)nm范围内,对应的正离子激发态为H_(2)S^(+)A_(2)A_(1)(0,13,0)K=1态的高分辨离子速度影像.基于离子速度影像获得了不同解离波长下转动态分辨的产物总平动能谱及产物角分布能谱.从实验结果中可以清楚地观察到产物转动态分布和角分布各向异性渗数随着光解波长改变.结合理论计算得到的全维势能面推测光解过程中发挥关键作用的是离子在C2v对称性下A_(2)A_(1)和B_(2)B_(2)态的非绝热耦合以及Cg对称性下在锥形交叉区域的弛豫.

关键词：硫化氢离子离子速度影像转动态分辨影像全维势能面

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嵌入原子神经网络方法的发展

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中国科学:化学 2025年

作者：夏俊凡冯超强张耀龙蒋彬中国科学技术大学精准智能化学全国重点实验室中国科学技术大学化学与材料科学学院化学物理系中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心新墨西哥大学化学与化学生物系

近年来,原子神经网络势函数以及性质表达的方法迅速发展,并广泛应用于化学、物理和材料科学等诸多领域的原子级别模拟中.其中,嵌入原子神经网络方法是受嵌入原子方法力场的物理形式所启发,结合机器学习发展的一系列高效率的原子神经网... 详细信息

近年来,原子神经网络势函数以及性质表达的方法迅速发展,并广泛应用于化学、物理和材料科学等诸多领域的原子级别模拟中.其中,嵌入原子神经网络方法是受嵌入原子方法力场的物理形式所启发,结合机器学习发展的一系列高效率的原子神经网络方法.本文介绍了嵌入原子神经网络系列方法开发和应用的最新进展,并在最后展望了未来机器学习势函数开发和应用中面临的挑战和机遇.

关键词：机器学习势神经网络嵌入原子神经网络消息传递神经网络化学动力学

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嵌入原子神经网络方法的发展

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中国科学:化学 2025年第6期 1674-1687页

关键词：机器学习势神经网络嵌入原子神经网络消息传递神经网络化学动力学

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二维层状As_(2)S_(3)层间键合诱导超快激发态本征局域化

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Chinese Journal of Chemical Physics 2023年第6期36卷 646-654,I0007-I0013,I0055页

作者：李旭峰姚莉陶卫健赵瑾朱海明浙江大学化学系杭州310027 中国科学技术大学物理系合肥微尺度物质科学国家研究中心中国科学院强耦合量子材料物理重点实验室国际功能材料量子设计中心合肥230026

具有强激子效应的二维层状材料为研究二维极限下的激发态激子行为提供了极好的平台.虽然传统二维层状半导体(如过渡金属二硫族化物)中的激子动力学已经被广泛研究,但对具有强电子/激子-声子耦合的二维层状半导体中的激子特性和动力学知... 详细信息

具有强激子效应的二维层状材料为研究二维极限下的激发态激子行为提供了极好的平台.虽然传统二维层状半导体(如过渡金属二硫族化物)中的激子动力学已经被广泛研究,但对具有强电子/激子-声子耦合的二维层状半导体中的激子特性和动力学知之甚少.本文通过实验和理论相结合的方法,以二维层状As_(2)S_(3)为模型,揭示了由强激子-声子相互作用驱动的本征高度局域化的激子.结果表明,As_(2)S_(3)中光激发电子/空穴电荷在~110飞秒内自发局域化,产生了较大Stokes位移和较宽的光致发光.理论计算表明层间的硫原子之间光激发形成一定的层间键,引发晶格畸变和载流子局域化.本研究为理解二维半导体中激子和晶格动力学之间复杂的相互作用提供了一个全面的物理图像,对其光电特性和应用具有重要意义.

关键词：二维半导体激子局域化晶格畸变极化子超快光谱

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二氧化碳电还原为甲烷的研究进展（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第7期43卷 1634-1641页

作者：郑汉杨正午孔祥栋耿志刚曾杰合肥微尺度物质科学国家研究中心中国科学院强耦合量子材料物理重点实验室安徽省教育厅表界面化学与能源催化重点实验室中国科学技术大学化学物理系

通过电化学手段将CO2转化为高附加值的化学品和燃料是缓解能源短缺与环境危机的一种重要方法.在电还原过程制备的所有含碳产物中, CH4拥有最高的热值（56 k J/g）,是最重要的化学键能储备载体之一.本文以先前报道的反应机理为出发点,从... 详细信息

通过电化学手段将CO2转化为高附加值的化学品和燃料是缓解能源短缺与环境危机的一种重要方法.在电还原过程制备的所有含碳产物中, CH4拥有最高的热值（56 k J/g）,是最重要的化学键能储备载体之一.本文以先前报道的反应机理为出发点,从催化剂设计策略的角度总结了CO2电还原制CH4的最新研究进展.催化剂设计策略包括亚纳米催化位点构筑、界面调控、原位结构演变以及串联催化剂构筑.基于已有的理论预测与实验结果,获取对制备CH4反应机理更深层次的理解,进而反馈指导高效催化剂的设计合成.亚纳米催化位点构筑可有效抑制反应过程中的C-C偶联,进而提升CO2电还原制CH4的催化性能.界面调控利用活性相与衬底间的协同作用,可优化含氧中间体的结合能,确保反应按预期路径进行.原位结构演变可构建热力学稳定的活性相,进而增强CO2电还原制CH4的催化活性.串联催化通过构筑多种活性位点将总包反应分为不同阶段,可有效打破吸附中间体比例关系限制,进而提升目标产物的选择性.尽管上述策略对提高CH4催化性能具有极大优势,但未来这些策略的实施仍存在巨大挑战.对于亚纳米催化剂的构筑方法,着重于原子级水平,以解决活性相易团聚和负载量低的问题.界面调控容易受多种因素影响,包括晶粒大小,界面位点浓度和界面原子取向,因此,界面调控的主要挑战在于如何在排除上述干扰的前提下研究界面调控对催化剂本征活性的影响.通过准原位/原位技术捕获关键反应中间体以及监测催化剂的原位结构演变,可有效预测反应途径并确定本征活性位点.因此需大力拓展准原位/原位技术种类.对于串联催化剂,应致力于定量评估不同活性位点对整体催化性能的贡献,以及探究反应中间体在不同串联组分之间的迁移规律.另外,通过发展同位素标记手段以追溯产物来源,探索反应动力学过程;结合机器学习等理论计算方法来广泛筛选活性催化剂组成;设计膜电极组件装置以解决催化反应过程中的传质/传热动力学问题等,也是高效实现CO2电还原制CH4的关键因素.

关键词： CO2电还原 CH4合成催化剂设计

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