人体新陈代谢的部分产物经由血液运送至肺部,在肺泡内通过气体交换出现在呼出气体中。呼出气中含有近千种痕量挥发性有机代谢物(VOMs),如酮、醛、醇、烃及含硫化合物等,这些VOMs反映了机体的代谢和病理状况,其中一些物质甚至可作为疾病的生物标记物。对呼出气中小分子VOMs进行在线分析,可作为一种非侵入式、无损伤、对人体友好的检测手段,用于人体生理状况监测、病理学研究、人体环境暴露状况,以及辅助疾病诊断等。然而,呼出气中的VOMs成分复杂,含量极低,通常在pptv-ppbv量级,且样品湿度大,传统的气相色谱(GC)及色谱-质谱联用(GC-MS)的方法难以实现快速的、高灵敏在线分析。光电离质谱(PI-MS)具有高的电离效率和分子离子产率,以及谱图简单、易解析的特点,在复杂混合物中痕量挥发性有机化合物(VOCs)的在线检测中具有独特的优势。针对呼出气中痕量VOMs的在线检测,我们基于光子能量为10.6 e V的真空紫外(VUV)氪气(Kr)放电灯,发展了一系列用于在线质谱的新型光电离及化学电离技术:将电离源气压提高至h Pa～k Pa量级,研制了高气压光电离源(HPPI),通过增大电离源内样品的分子数密度,提高光电离效率和仪器检测灵敏度,对常见脂肪族和芳香族VOMs的检出限低至mid-pptv;通过向高气压光电离源中通入二溴甲烷(CH2Br2)试剂气体以及利用电离区电场加速光电子的方式,分别开发出光致二溴甲烷阳离子化学电离源(PDCI)和高气压光电子诱导O2+阳离子化学电离源(HPPI-OCI),实现了对呼出气中电离能高、光电离截面低的痕量含硫化合物和短链正构烷烃的高敏度在线检测。基于高气压光电离和化学电离的在线质谱技术,大大提高了仪器的检测灵敏度,同时扩大了直接质谱法可检测的样品范围。将其应用于人体呼出气分析,具有简单、快速、无需任何前处理的优势,将有望成为一种高通量的疾病筛查工具,用于临床上大数据样本分析,有利于发现新的疾病生物标志物,逐步推进呼出气体的分析和检测成为一种新型的临床辅助诊断手段,在医疗诊断领域具有广阔的应用前景。
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