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第十一届全国波谱学学术会议

作者：孙健刘科刘扬张启元中国科学院化学研究所分子科学中心分子动态及稳态结构国家重点实验室中国科学院化学研究所分子科学中心分子动态及稳态结构国家重点实验室中国科学院化学研究所分子科学中心分子动态及稳态结构国家重点实验室中国科学院化学研究所分子科学中心分子动态及稳态结构国家重点实验室

前文中作者曾以咪唑-卟啉-醌为超分子模型体系研究了光系统Ⅱ（PSII）反应中心的光诱导反应机理,但鉴于天然生物体系中电子传递均是在复杂的生物膜内进行,本文将继续讨论由组胺酸-卟啉- 紫精构成的三元光活性脂质体内的跨膜电子传递反... 详细信息

前文中作者曾以咪唑-卟啉-醌为超分子模型体系研究了光系统Ⅱ（PSII）反应中心的光诱导反应机理,但鉴于天然生物体系中电子传递均是在复杂的生物膜内进行,本文将继续讨论由组胺酸-卟啉- 紫精构成的三元光活性脂质体内的跨膜电子传递反应过程。光活性膜由三部分构成：亲水性电子受体紫精被包裹在脂质体单层囊泡的内部;光活性分子卟啉位于脂质体的双分子层中间的质溶性区域：由组胺酸构成的电子给体均匀分布在脂质体外部的水相中。时间分辨 ESR 实验的研究结果显示在光激发下（532nm）首先生成激发态卟啉,随后发生由激发态卟啉向紫精的电子转移,产生紫精自由基(MV) 和卟啉阳离子自由基,最后发生由组胺酸中的咪唑环向卟啉阳离子的二次电子传递而生成咪唑自由基。即：（?） TPP+MV→TPP+MV Im（His）+TPP→TPP+Im（His）由于第二、第三步反应均涉及跨膜的电子传递,电子给体与受体间的空间距离较大,因此电子在回复过程也比均相体系慢,相应自由基的寿命较长,从而获得十分稳定的电荷分离态。这与作者在胶束中研究 C/EtN 光诱导电子转移反应的实验结果可以相互印证。

关键词：时间分辨光诱导电子转移光活性电子传递反应化学模拟 ESR

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光诱导电子转移与光合作用人工化学模拟研究—Ⅰ．组胺酸参与高等植物反应中心给体端次级电子转移反应的人工化学模拟

光诱导电子转移与光合作用人工化学模拟研究—Ⅰ．组胺酸参与高等...

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第十一届全国波谱学学术会议

作者：刘海锋刘扬王鹏张启元中国科学院化学研究所分子科学中心分子动态及稳态结构国家重点实验室中国科学院化学研究所分子科学中心分子动态及稳态结构国家重点实验室中国科学院化学研究所分子科学中心分子动态及稳态结构国家重点实验室中国科学院化学研究所分子科学中心分子动态及稳态结构国家重点实验室

本文以 p-HTPP-NH-CO-CH-BQ/Imidazole 和 ZnTPP/BQ/ Imidazole 为光系统Ⅱ（PSII）反应中心的超分子模拟体系研究了给体端次级电子给体咪唑参与电子传递的反应机理和它对电荷分离态的稳定作用。当用532nm 激光激发以 p-HTPP-NH-CO-CH-B... 详细信息

本文以 p-HTPP-NH-CO-CH-BQ/Imidazole 和 ZnTPP/BQ/ Imidazole 为光系统Ⅱ（PSII）反应中心的超分子模拟体系研究了给体端次级电子给体咪唑参与电子传递的反应机理和它对电荷分离态的稳定作用。当用532nm 激光激发以 p-HTPP-NH-CO-CH-BQ/ Imidazole 和 ZnTPP/BQ/Imidazole 组成的超分子体系,发现咪唑分子不但能够提供单电子而导致次级电子转移,且通过次级电子转移反应而获得较稳定的电荷分离态。咪唑给电子后所生成的阳离子自由基可直接通过自旋捕捉-ESR 方法加以证实。

关键词：光诱导电子转移 TPP 化学模拟电荷分离态反应中心高等植物

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亚硝基萘酚中分子结构的NMR研究

亚硝基萘酚中分子结构的NMR研究

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第十一届全国波谱学学术会议

作者：郭常宁王玉珍徐国铮田秋徐广智中国科学院化学研究所分子科学中心稳态与动态结构国家重点实验室中国科学院化学研究所分子科学中心稳态与动态结构国家重点实验室中国科学院化学研究所分子科学中心稳态与动态结构国家重点实验室中国科学院化学研究所分子科学中心稳态与动态结构国家重点实验室中国科学院化学研究所分子科学中心稳态与动态结构国家重点实验室

本文用 NMRG-NMR 和 C-NMR 研究了α-亚硝基-β-萘酚和β-亚硝基-α-萘酚在氘代氯仿和氘代二甲基亚砜溶剂中的分子结构,发现在-60℃到100℃之间,两个化合物的 H-NMR 谱没有发生变化,可以认为二者是醌肟式或酚式或二者的平衡存在。C-NMR... 详细信息

本文用 NMRG-NMR 和 C-NMR 研究了α-亚硝基-β-萘酚和β-亚硝基-α-萘酚在氘代氯仿和氘代二甲基亚砜溶剂中的分子结构,发现在-60℃到100℃之间,两个化合物的 H-NMR 谱没有发生变化,可以认为二者是醌肟式或酚式或二者的平衡存在。C-NMR 谱确定两种化合物都是以醌肟式存在。

关键词： NMR 亚硝基化合物分子结构

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四氯化碳中对氯代苯酚分子间氢键作用的1H—NMR研究

四氯化碳中对氯代苯酚分子间氢键作用的1H—NMR研究

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第十一届全国波谱学学术会议

作者：张菲王玉珍徐国铮田秋徐广智中国科学院化学研究所分子科学中心稳态与动态结构国家重点实验室中国科学院化学研究所分子科学中心稳态与动态结构国家重点实验室中国科学院化学研究所分子科学中心稳态与动态结构国家重点实验室中国科学院化学研究所分子科学中心稳态与动态结构国家重点实验室中国科学院化学研究所分子科学中心稳态与动态结构国家重点实验室

本文研究了 CCl溶剂中不同浓度对氯代苯酚的 H—NMR 谱,根据对氯代苯酚羟基峰的化学位移随其浓度增加而移向低场的事实。作者认为这是由于对氯代苯酚通过分子间氢键作用在溶液中有单体和二聚体的平衡存在所致。并由实测数据计算了平衡常... 详细信息

本文研究了 CCl溶剂中不同浓度对氯代苯酚的 H—NMR 谱,根据对氯代苯酚羟基峰的化学位移随其浓度增加而移向低场的事实。作者认为这是由于对氯代苯酚通过分子间氢键作用在溶液中有单体和二聚体的平衡存在所致。并由实测数据计算了平衡常数 K 及对应的自由能变ΔG 值．

关键词：分子间氢键化学位移二聚体 NMR 氯代苯酚四氯化碳

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植物生长速度与荧光性质之间关系超快速光谱研究

植物生长速度与荧光性质之间关系超快速光谱研究

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第七届全国化学动力学会议

作者：徐四川孙照勇冯娟艾希成张启元张兴康中国科学院化学研究所分子科学院中心分子动态和稳态结构国家重点实验室

本文利用吸收光谱,低湿荧光光谱和皮秒荧光单光子计数技术对水葫芦,菠菜和三七植物三种叶绿体光谱性质和光系Ⅱ荧光寿命进行了研究.在实验基础上建立起绿色植物光合作用中能量关系模型来解释影响植物生长速度的因素.

关键词：植物生长速度荧光性质超快速光谱叶绿素光合作用

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取代基对醌的结构及电子转移能力的影响

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化学学报 1999年第10期57卷 1114-1122页

作者：王彦妮张小东刘扬张启元中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100080

用半经验的AM1,ab initio(HF/3-21C,HF/6-31G^(?)),及密度泛函[B3LYP/6-31G^(?),B3LYP/6-311G(d,p)]方法对1,4-苯醌及其阴离子的结构与性质进行了研究.在此基础上用AM1及BLYP/6-31G(d,p)方法对泛醌Q_0,用AM1方法对泛醌Q_1;,泛醌Q_2及其阴离子的结构与性质进行了研究.研究结果表明,由于取代基的影响,泛醌的环平面发生了扭曲,环上原子不再位于同一平面上结构的变化导致了电子分布发生了变化,并由此导致了偶极矩随6位上取代基的增大而增大.随着6位支链的增长,泛醌的电离势逐渐减小而电子亲和势逐渐增大,泛醌传递电子的能力增强.在上述研究的基础上,对1,4-苯醌及泛醌的自交换电子转移反应过程进行了研究,计算了反应的内重组能,溶剂重组能及电子转移速率常数.结果表明内重组能的大小与取代基的长短无直接关系,而与得电子前后醌的结构变化程度密切相关.除高频振动的变化外,低频振动的变化对内重组能也有显著的贡献.计算所得1,4-苯醌自交换电子转移反应速率常数与实验值相符得很好.

关键词：醌取代基泛醌Qn 自交换电子转换

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甲基紫精与醇类间的光诱导电子转移及光催化反应的ESR研究

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波谱学杂志 1999年第6期16卷 495-503页

作者：陆道惠陈德文王素华中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100080

用ESR方法研究了甲基紫精（MV++）与甲醇，乙醇及苄醇等之间的光诱导电子转移和光反应过程．结果发现，甲基紫精存在条件下，某些很稳定的醇类也可以发生光催化分解和光催化氧化的反应，甲基紫精在反应过程中起的是催化剂的作用在无氧... 详细信息

用ESR方法研究了甲基紫精（MV++）与甲醇，乙醇及苄醇等之间的光诱导电子转移和光反应过程．结果发现，甲基紫精存在条件下，某些很稳定的醇类也可以发生光催化分解和光催化氧化的反应，甲基紫精在反应过程中起的是催化剂的作用在无氧条件下，MV++／C2H5OH体系经UV光照10min后即可观察到很强的MV+离子基的信号，表明甲基紫精与乙醇分子之间发生了电子转移；当进行较长时间光辐照，则MV+离子基逐步消失而生成H原子和碳中心自由基。在通氧条件下进行光照时，则无MV+基信号而产生OOH基和碳中心自由基的信号．当体系中有一定量的水存在时，OOH基减弱而产生·OH基，且随着水量的增加，·OOH基的强度更为减弱直至消失，而同时羟基浓度则大大增加．另一个有趣而重要的现象是，对于MV++／苄醇体系，在通氧条件下辐照时可给出很强的超氧阴离子基O2-的信号，而MV++／甲醇体系可产生较弱的O2-信号.但是在无氧时甲基紫精的存在进行光辐照甲醇并不发生反应，而苄醇却可被甲基紫精光催化分解产生很强的苄氧基，羟甲基等自由基．本文详细地研究和讨论了甲基紫精与几种醇之间的光诱导电子转移和相应的均相光催化反应过程的机理．

关键词：甲基紫精光诱导电子转移光谱化醇类 ESR

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双环戊二烯-氯醌体系的CIDNP研究

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波谱学杂志 1999年第3期16卷 255-258页

作者：李二成中国科学院化学研究所分子动态与稳态国家重点实验室

利用Ｎｄ／ＹＡＧ激光器的三倍频激光脉冲（３５５ｎｍ），对双环戊二烯的光敏化反应进行了ＣＩＤＮＰ方面的研究，结合ＣＩＤＮＰ理论模拟谱的计算，证实了Ｒｏｔｈ等人所推测的此光敏化反应自由基中间体结构为双重的烯丙基物种，通过... 详细信息

利用Ｎｄ／ＹＡＧ激光器的三倍频激光脉冲（３５５ｎｍ），对双环戊二烯的光敏化反应进行了ＣＩＤＮＰ方面的研究，结合ＣＩＤＮＰ理论模拟谱的计算，证实了Ｒｏｔｈ等人所推测的此光敏化反应自由基中间体结构为双重的烯丙基物种，通过计算，确定了自由基各质子的超精细偶合常数ｈｆｃ的相对大小和绝对符号以及各碳原子上的未偶电子自旋密度。

关键词：双环戊二烯光敏化自由基氯酯激光 CIDNP效应

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安息香激光光解的CIDNP研究

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波谱学杂志 1999年第2期16卷 155-160页

作者：王玥菊李二成中国科学院化学研究所分子动态与稳态国家重点实验室北京100080

采用Ｎｄ／ＹＡＧ激光器的三倍频激光脉冲（３５５ｎｍ），研究了安息香的激光光解过程及其ＣＩＤＮＰ效应，获得了不同动力学参数ｄ９下的ＣＩＤＮＰ谱，由此对预测的反应机理作出了证实．通过自编程序，根据对两种光反应产物不... 详细信息

采用Ｎｄ／ＹＡＧ激光器的三倍频激光脉冲（３５５ｎｍ），研究了安息香的激光光解过程及其ＣＩＤＮＰ效应，获得了不同动力学参数ｄ９下的ＣＩＤＮＰ谱，由此对预测的反应机理作出了证实．通过自编程序，根据对两种光反应产物不同形成途径的ＣＩＤＮＰ模拟谱的计算，对安息香光解过程ＣＩＤＮＰ效应芳环上质子的极化情况作出了合理归属．

关键词：安息香激光光解 CIDNP 动力学参数光引发剂

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C_(60)与某些萘胺衍生物光诱导电子转移反应的ESR研究

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波谱学杂志 1999年第4期16卷 331-334页

作者：孙健陈德文刘扬张启元中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100080

在运用ＥＳＲ方法对Ｃ６０与一系列萘胺化合物的光诱导电子转移反应过程的研究中发现，对于不同萘胺衍生物，其反应性随化合物分子结构的变化而改变．由于空间位阻作用和氮原子上的孤对电子与芳环的共轭作用，使得萘胺比脂肪胺较难给... 详细信息

在运用ＥＳＲ方法对Ｃ６０与一系列萘胺化合物的光诱导电子转移反应过程的研究中发现，对于不同萘胺衍生物，其反应性随化合物分子结构的变化而改变．由于空间位阻作用和氮原子上的孤对电子与芳环的共轭作用，使得萘胺比脂肪胺较难给出电子，而连接两个芳基的Ｎ苯基取代萘胺则更难给出电子．

关键词： ESR C_60 萘胺衍生物光诱导电子转移反应

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