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科学通报 2003年第10期48卷 1030-1034页

作者：张慧娟冯娟艾希成张兴康虞忠衡张建平中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100080

采用稳态吸收光谱、荧光光谱和时间分辨荧光光谱手段研究了不同氯原子取代位置的四苯基卟啉-组氨酸二元体系及其金属锌配合物的光谱性质. 结果表明, 苯环上氯原子取代位置的不同对卟啉的光物理性质有很大影响, 组氨酸的引入对卟啉的激... 详细信息

采用稳态吸收光谱、荧光光谱和时间分辨荧光光谱手段研究了不同氯原子取代位置的四苯基卟啉-组氨酸二元体系及其金属锌配合物的光谱性质. 结果表明, 苯环上氯原子取代位置的不同对卟啉的光物理性质有很大影响, 组氨酸的引入对卟啉的激发态性质影响不大. 氯原子间位、对位取代化合物的荧光量子产率和荧光寿命相差不大, 但其邻位取代自由碱卟啉荧光量子产率和荧光寿命比间位、对位化合物低得多, 而对于锌卟啉其结果恰恰相反, 这种特殊性质主要归因于氯原子的空间效应.

关键词：卟啉-组氨酸金属锌配合物取代基位置荧光光谱吸收光谱荧光光谱时间分辨荧光光谱荧光寿命

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苯环上氯原子的不同取代位置对四苯基锌卟啉-酪氨酸光物理性质的影响

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高等学校化学学报 2003年第11期24卷 2069-2072页

作者：张慧娟冯娟孙照勇艾希成张建平张兴康虞忠衡韩士田刘彦钦吴银素中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100080 河北师范大学化学系石家庄050091

稳态紫外光谱、荧光光谱和时间分辨荧光光谱显示 ,苯环上氯原子的不同位置对氯苯基锌卟啉 -酪氨酸的光物理性质有很大影响 .紫外吸收光谱中 ,邻、间和对氯取代的 3个化合物都具有典型的 Soret带和 Q带 .其中 Soret带位于 42 3 nm处 ,Q( ... 详细信息

稳态紫外光谱、荧光光谱和时间分辨荧光光谱显示 ,苯环上氯原子的不同位置对氯苯基锌卟啉 -酪氨酸的光物理性质有很大影响 .紫外吸收光谱中 ,邻、间和对氯取代的 3个化合物都具有典型的 Soret带和 Q带 .其中 Soret带位于 42 3 nm处 ,Q( 0 ,0 )和 Q( 0 ,1 )带分别位于 5 49和 5 90 nm处 .邻位取代化合物的荧光量子产率为 0 .0 5 8,比间位 ( 0 .0 2 41 )、对位 ( 0 .0 2 3 5 )取代化合物的要高得多 .邻位取代化合物的荧光寿命( 3 .1 1 ns)比间位 ( 1 .1 2 ns)和对位 ( 1 .1 1 ns)取代化合物的长 .邻位化合物的这些特性可能归因于取代基之间的空间效应 ;而在间位和对位化合物中 ,重原子效应和吸电子的诱导效应可能起主导作用 .

关键词：苯环氯原子取代位置四苯基锌卟啉-酪氨酸光物理性质光合作用叶绿素模拟

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锌卟啉的轴向配位对其激发态光物理性质的影响

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中国科学（B辑） 2003年第1期33卷 8-13页

作者：冯娟张慧娟艾希成张兴康徐广智张建平向俊锋中国科学院化学研究所分子科学中心分子动态和稳态结构国家重点实验室北京100080 中国科学院理化技术研究所北京100101

采用稳态吸收光谱、荧光光谱及皮秒时间分辨荧光光谱技术研究了轴向配体4-N,N-二甲氨基吡啶(DMAP)对5,10,15,20-四(对甲氧基苯基)锌卟啉(Zn(p-OCH3)TPP)的第一单重激发态(S1态)和第二单重激发态(S2态)的荧光特性的影响,观测到源于S1态... 详细信息

采用稳态吸收光谱、荧光光谱及皮秒时间分辨荧光光谱技术研究了轴向配体4-N,N-二甲氨基吡啶(DMAP)对5,10,15,20-四(对甲氧基苯基)锌卟啉(Zn(p-OCH3)TPP)的第一单重激发态(S1态)和第二单重激发态(S2态)的荧光特性的影响,观测到源于S1态高振动能级的热荧光,并发现轴向配体的引入导致卟啉分子:(1)S1态热荧光寿命缩短,相对含量增加;(2)S1态荧光寿命缩短.对轴向配体引起的上述电子激发态性质变化的机理进行了探讨.

关键词：轴向配位激发态时间分辨荧光光谱轴向配体锌卟啉光物理性质

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芦荟酚类化合物的成分研究

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中草药 2003年第6期34卷 499-501页

作者：王红梅陈巍施伟刘扬吕木坚潘景岐中国科学院化学研究所分子科学中心分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100080 北京大学分析测试中心北京100871

目的　研究芦荟属植物中的某些酚类化学成分。方法　通过聚酰胺、硅胶柱色谱 ,结合溶剂分配及重结晶技术 ,从芦荟叶汁的浓缩提取物中分离得到 6个酚类化合物 ,经波谱分析 ,化学方法及与已知化合物对照 ,鉴定其结构。结果　分别鉴定为芦... 详细信息

目的　研究芦荟属植物中的某些酚类化学成分。方法　通过聚酰胺、硅胶柱色谱 ,结合溶剂分配及重结晶技术 ,从芦荟叶汁的浓缩提取物中分离得到 6个酚类化合物 ,经波谱分析 ,化学方法及与已知化合物对照 ,鉴定其结构。结果　分别鉴定为芦荟大黄素 ( )、大黄素甲醚 ( )、大黄酚 ( )、大黄素 ( )、2 -丙烯酸 3- (4-羟基苯 ) -甲酯( )、4 -甲基 - 6 ,8-二羟基 - 7氢 -苯并 [de]-蒽 - 7-酮 ( )。结论　化合物和为首次从该植物中分离得到。

关键词：芦荟酚类化合物化学成分芦荟大黄素大黄素甲醚大黄酚大黄素

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时间分辨CIDNP技术

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波谱学杂志 2003年第1期20卷 91-100页

作者：郭小永严宝珍郭洪玲田秋刘扬中国科学院化学研究所分子科学中心分子动态与稳态结构国家重点实验室北京化工大学理学院北京100029 北京化工大学理学院

简要综述了时间分辨CIDNP(TimeResolvedChemicallyInducedDynamicPolarizationEffect)技术的发展概况、原理。

关键词： CIDNP 核磁共振化学诱导动态核极化时间分辨变换外磁场化学反应自由基反应机理

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双链DNA分子内电荷转移超交换机理

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物理化学学报 2002年第7期18卷 640-643页

作者：徐四川艾希成冯娟张汝波张启元张兴康中国科学院化学研究所分子科学中心分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100080

设计并合成了一系列寡聚核苷酸组成的双链DNA分子,通过检测样品中二氨基嘌呤(Ap)荧光峰强度和相对荧光量子产率来研究DNA分子内电荷转移.实验中直接分辨和观测到双链DNA分子内电荷转移超交换机理,超交换机理在近距离起作用;而电荷转移... 详细信息

设计并合成了一系列寡聚核苷酸组成的双链DNA分子,通过检测样品中二氨基嘌呤(Ap)荧光峰强度和相对荧光量子产率来研究DNA分子内电荷转移.实验中直接分辨和观测到双链DNA分子内电荷转移超交换机理,超交换机理在近距离起作用;而电荷转移跳跃机理,可能是通过极子运动形式体现.

关键词：双链DNA 分子内电荷转移二氨基嘌呤超交换机理跳跃机理隧道机理

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N-苄叉基-1-氨基-萘及其类似物的构象与分子扭曲的共轭驱动力

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化学学报 2002年第2期60卷 228-233页

作者：郭彦伸虞忠衡金祥林中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100080 北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

确定了N [(4 二甲基氨基 ) 苄叉基 ] 2 氨基苯并咪唑 (1) ,N [(4 二甲基氨基 ) -苄叉基 ] 2 氨基苯并噻唑 (2 )和N 苄叉基 1 氨基 -萘 (3)的晶体结构 .利用AM1,RHF ,DFT方法和STO 3G ,4 31G ,6 311G及 6 311G 基组 ,优化每个... 详细信息

确定了N [(4 二甲基氨基 ) 苄叉基 ] 2 氨基苯并咪唑 (1) ,N [(4 二甲基氨基 ) -苄叉基 ] 2 氨基苯并噻唑 (2 )和N 苄叉基 1 氨基 -萘 (3)的晶体结构 .利用AM1,RHF ,DFT方法和STO 3G ,4 31G ,6 311G及 6 311G 基组 ,优化每个分子的 2 3个扭曲构象 (θ =0°～ - 89°) .尽管不同方法得到的最优构象的扭角不同 ,分子扭曲的驱动力总是起因于电子作用 .在任一分子、任何电子态中 ,离域的π体系总是失稳定的 ,全平面构象不是π体系最稳定的构象 .π电子的离域是分子扭曲的驱动力之一 ,与经典观点相反 ,非键原子间的核排斥作用是分子扭曲的阻力 ,而不是动力 .

关键词：共轭效应构象扭曲驱动力 N-苄叉基-1-氨基-萘 N-[(4-二甲氨基)-苄叉基]-2-氨基苯并噻唑 N-[(4-二甲基氨基)-苄叉基]-2-氨基苯并唑咪唑

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Theoretical Studies on the Mechanism of the Proton-transfer-coupled Electron Transfer Reactions Between Menaquinone Q_A and Ubiquinone Q_B in the Bacterial Photosynthetic Reaction Center of Rhodopseudomona viridis

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Acta Botanica Sinica 2002年第12期44卷 1409-1417页

作者：马淑华徐红张汝波屈正旺张兴康张启元中国科学院化学研究所分子科学中心分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100080

The mechanism of the proton_transfer_coupled electron transfer (PT_ET) reactions between the menaquinone Q A (MQ 1) and ubiquinone Q B (UQ 1) in the bacterial photosynthetic reaction center of Rhodopseudomona viridis was studied by using the B3LYP/6_31G(d) method. The changes of standard Gibbs free energy ΔG 0 of all possible reactions followed the ET reaction (1) were calculated. The results indicated that: (1) according to the ΔG 0 values of corresponding reactions, UQ 1 could not accept two electrons from MQ - 1 continually without the coupled proton transfer reactions. Because of ΔG 0 2b 0, ΔG 0 3b 0 and ΔG 0 4b 0, the corresponding PT_ET reactions could take place along with reactions (2b), (3b) and (4b) sequentially; (2) on the gaseous condition, the first and second transferred protons (H +(1) and H +(2)) from the surrounding amino acid residues or water molecules will combine with the oxygen No.7 and oxygen No.8 of UQ 1, respectively. On the condition of protein surroundings (by SCRF model, ε =4.0), the results are converse but the energy difference between the combination of H +(1) and H +(2) with UQ - 1 is quite small. The difference of ΔG 0 values between the corresponding reactions in gaseous surroundings and the SCRF model is not significant; (3) the PT_ET reactions between MQ 1 - and UQ 1 - should be as follows: MQ 1 -+UQ 1→MQ 1+UQ 1 - (1) UQ 1 - ( O (7) )+H +( HisL 190)→UQ 1H(2b) ( Gas ) or UQ 1 - ( O (8) )+H +(H 2O)→UQ 1H (2b') ( SCRF ) or UQ 1 - ( O (8) )+H + ( ArgL 217)→UQ 1H(2b') ( SCRF ) MQ 1 -+UQ 1H→MQ 1+UQ 1H - (3b) ( Gas ) MQ 1 -+UQ 1H→MQ 1+UQ 1H -(3b') ( SCR F) UQ 1H -+H +(H 2O)→UQ 1H 2(4b) ( Gas ) or UQ 1H -+H + ( ArgL 217)→UQ 1H 2 (4b) ( Gas ) or UQ 1H -+H + ( HisL 190)→UQ 1H 2 (4b') ( SCRF )

关键词： Rhodopseudomena viridis electron transfer proton transfer Q A and Q B DFT

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类囊体膜光系统Ⅱ中超氧阴离子生成机制的研究

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高等学校化学学报 2002年第5期23卷 979-981页

作者：孙健刘科徐英凯陈中伟刘扬中国科学院化学研究所分子科学中心分子动态和稳态结构国家重点实验室北京100080

对高等植物类囊体膜的研究表明，易于损伤生物体的超氧阴离子自由基（O2- ）可以在其光系统Ⅱ（PSⅡ）中大量生成，并且可能是导致光系统的光抑制和光破坏现象的主要根源之一[1－3]．然而，由于超氧阴离子自由基化学性质活泼，而且生物... 详细信息

对高等植物类囊体膜的研究表明，易于损伤生物体的超氧阴离子自由基（O2- ）可以在其光系统Ⅱ（PSⅡ）中大量生成，并且可能是导致光系统的光抑制和光破坏现象的主要根源之一[1－3]．然而，由于超氧阴离子自由基化学性质活泼，而且生物体中含量很低，因此受物理检测手段的局限，对于PSⅡ中O2-的生成机制所知甚少．

关键词：类囊体膜光系统Ⅱ 氧阴离子自由基生成机制活性氧自旋捕捉-ESR 植物光合作用

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新型含磷酰基的脂溶性自由基捕捉剂的合成及其ESR研究

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高等学校化学学报 2002年第2期23卷 333-335页

作者：徐英凯陈中伟孙健刘科陈巍施伟王红梅张兴康刘扬中国科学院化学研究所分子科学研究中心分子动态和稳态结构国家重点实验室北京100080

Synthesis of a novel α phosphorus containing spin trap, DEPPEPO[5 (diethoxyphosphoryl) 5 phenylethyl 1 pyrroline] N oxide and evaluation of its ability to spin trap the hydroxyl and the superoxide anion radicals were described in the present article. The ability for trapping an active superoxide anion radicals generated in the HX/XO system and the stability of their spin adduct of DEPPEPO were analyzed. In addition, the effects of 5 phenylethyl and 5 phenyl substituted analogues of DMPO on the stereochemistry of the corresponding spin adducts were systematically illustrated.

关键词：自旋捕捉电子自旋共振超氧阴离子自由基脂溶性自由基捕捉剂检测 5-(二乙氧磷酰基)-5-苯乙基-1-吡咯啉N-氧化物

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