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化学进展 2006年第11期18卷 1565-1574页

作者：贾龙葛茂发徐永福杜林庄国顺王殿勋北京师范大学大气环境研究中心北京100875 中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室北京100080 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室北京100029

臭氧是大气化学中的核心物种。在平流层中,臭氧层可以吸收对生物有害的紫外辐射,对地球生命起保护伞作用。在对流层大气中,适量臭氧对清洁大气是有益的。但是,由于对流层中臭氧前体物排放量的增加,特别在大城市,产生的高浓度臭氧会对大... 详细信息

臭氧是大气化学中的核心物种。在平流层中,臭氧层可以吸收对生物有害的紫外辐射,对地球生命起保护伞作用。在对流层大气中,适量臭氧对清洁大气是有益的。但是,由于对流层中臭氧前体物排放量的增加,特别在大城市,产生的高浓度臭氧会对大气环境造成严重污染,对人类、动植物和生态环境具有极大危害。臭氧的研究一般结合外场观测、实验室烟雾箱模拟和计算机数值模拟进行。深入开展大气臭氧化学研究,不仅有助于全面深入理解大气氧化过程以及全面掌握区域乃至全球大气自净能力,而且能为对流层污染控制提供科学依据和方案。本文总结了近年来有关臭氧化学的研究进展,论述了臭氧问题与人类当前面临的一些主要环境问题间的相互关系;重点综述了近年来有关南极臭氧空洞、中纬度地区臭氧低值和北极地区臭氧的损耗机理及其发展趋势;综述了臭氧与大气光化学和气溶胶间的耦合关系,并结合我国实际情况,提出了大气臭氧化学尚待深入开展研究的一些重要科学问题。

关键词：臭氧化学平流层对流层光化学异相反应

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大气条件下O_3与乙炔反应速率常数的测定

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化学学报 2006年第21期64卷 2133-2137页

作者：杜林徐永福葛茂发贾龙王庚辰王殿勋中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室北京100080 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室北京100029 北京师范大学大气环境研究中心北京100875 中国科学院大气物理研究所中层大气遥感与探测开放实验室北京100029

O3是对流层大气中一种重要的氧化剂,其与反应活性气体的反应是大气对流层中重要的反应过程,对于研究空气污染的对策有重要意义.我们使用自行建设的烟雾箱模拟反应装置,结合O3分析仪和气相色谱研究了O3和乙炔的反应.研究测得O3和乙炔在... 详细信息

O3是对流层大气中一种重要的氧化剂,其与反应活性气体的反应是大气对流层中重要的反应过程,对于研究空气污染的对策有重要意义.我们使用自行建设的烟雾箱模拟反应装置,结合O3分析仪和气相色谱研究了O3和乙炔的反应.研究测得O3和乙炔在室温下(15℃)反应的4次实验的速率常数的平均值为4.13×10-21cm3?molecule-1?s-1,其变动系数为7%.与文献中采用其它方法得到的实验值相吻合.所得结果表明,我们测定的反应速率常数有较高的精密度,我们所建的大气反应烟雾箱模拟系统是可靠的,可以用于大气O3浓度条件下O3的其它大气化学反应过程的深入研究,为进一步深入研究大气中其它重要反应活性气体的化学反应提供了一定的基础.

关键词：臭氧乙炔动力学反应速率常数

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ClNO和NSCl离子解离过程研究

ClNO和NSCl离子解离过程研究

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第十四届全国分子光谱学学术会议

作者：姚立葛茂发中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100080

结合紫外光电子能谱-飞行时间质谱和量子化学计算研究了NXCl(X=O,S)离子的解离.在紫外光辐射电离后,ClNO+直接发生Cl-N键的断裂;而NSCl+除了发生S-Cl键的直接断裂,还发生异构化反应,生成更稳定的异构体SNCl+.实验结果表明,作者研制的紫... 详细信息

结合紫外光电子能谱-飞行时间质谱和量子化学计算研究了NXCl(X=O,S)离子的解离.在紫外光辐射电离后,ClNO+直接发生Cl-N键的断裂;而NSCl+除了发生S-Cl键的直接断裂,还发生异构化反应,生成更稳定的异构体SNCl+.实验结果表明,作者研制的紫外光电子能谱-飞行时间质谱可以作为研究气相瞬态物种的有力手段。

关键词： ClNO NSCl 紫外光电子能谱飞行时间质谱离子解离过程量子化学计算

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烟雾箱模拟研究乙炔的大气光化学

烟雾箱模拟研究乙炔的大气光化学

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中国气象学会2006年年会“大气成分与气候、环境变化”分会场

作者：杜林徐永福葛茂发贾龙王庚辰王殿勋中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室北京师范大学大气环境研究中心中国科学院大气物理研究所中层大气遥感与探测开放实验室中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室

O是对流层大气中一种重要的氧化剂,其与反应活性气体的反应是大气对流层中重要的反应过程。挥发性有机物（VOCs）与氮氧化物（NO）促进了城市光化学烟雾以及对流层O的增加。研究这些反应过程,对于环境污染的防治有重要的指导意义。

关键词：乙炔臭氧动力学光化学反应烟雾箱

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二甲基硫与臭氧气相反应速率常数的测定

二甲基硫与臭氧气相反应速率常数的测定

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第十三届全国大气环境学术会议

作者：杜林徐永福葛茂发贾龙王庚辰王殿勋中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室北京100080 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室北京100029 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室北京100029 中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室北京100080 北京师范大学大气环境研究中心北京100875 中国科学院大气物理研究所中层大气遥感与探测开放实验室北京100029

本文利用自建光化学烟雾箱模拟反应装置,结合O3分析仪等大气化学检测仪器,测定了二甲基硫(DMS)与O3的气相反应速率常数.室温(28℃)下,得到的速率常数为1.05×10-19 cm3 molecule-1 s-1,研究结果丰富了大气化学反应动力学数据.

关键词：二甲基硫臭氧反应速率常数动力学

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烟雾箱模拟研究乙炔的大气光化学

烟雾箱模拟研究乙炔的大气光化学

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中国气象学会2006年年会"大气成分与气候、环境变化"分会场

作者：杜林徐永福葛茂发贾龙王庚辰王殿勋中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室北京师范大学大气环境研究中心中国科学院大气物理研究所中层大气遥感与探测开放实验室

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全氟烷基磺酸酯C—O键断裂的同面S_N2反应

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化学学报 2005年第10期63卷 897-902,i002页

作者：郭丽虞忠衡朱士正陈庆云中国科学院化学研究所分子动态和稳态国家重点实验室北京100080 中国科学院上海有机化学研究所上海200032

用密度泛函理论研究了CF3SO3CF2CF3+F-的碳氧键断裂反应的机理.首先,用DFT方法优化了反应物、中间体、过渡态、产物的平衡构型,分析了碳氧键断裂反应的势能面变化.发现在SN2反应机理中,除了S—O断裂SN2反应外,引起C—O键断裂的同面进攻... 详细信息

用密度泛函理论研究了CF3SO3CF2CF3+F-的碳氧键断裂反应的机理.首先,用DFT方法优化了反应物、中间体、过渡态、产物的平衡构型,分析了碳氧键断裂反应的势能面变化.发现在SN2反应机理中,除了S—O断裂SN2反应外,引起C—O键断裂的同面进攻也是一个可能的反应途径.理论计算表明,最终反应的产物是受热力学控制的,S—O键的断裂绝对地优于C—O的断裂.因此,C—O断裂的同面机理虽然是可能的,但却难以被实验观察到.本文还讨论了端基—CF3在同面SN2反应中的邻位效应,以及基组对这个效应的影响.

关键词： SN2反应键断裂全氟烷基磺酸酯 DFT方法热力学控制理论研究密度泛函平衡构型反应机理反应途径实验观察邻位效应反应物中间体过渡态势能面计算表产物端基碳

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丹酰基丝氨酸与桥联双环糊精作用机理的时间分辨荧光光谱研究

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高等学校化学学报 2005年第4期26卷 693-696页

作者：陈凯贾树岩郝雅琼吴立新吴玉清刘俊秋刘瑞斌张建平艾希成吉林大学超分子结构和材料教育部重点实验室长春130012 分子动态和稳态结构国家重点实验室中国科学院化学研究所分子科学中心北京100080

利用稳态、时间分辨荧光光谱,结合非线性最小二乘法拟合系统研究了手性探针分子丹酰-L-丝氨酸(DLS)与β-环糊精(β-CD)、2-位硒桥联β-CD(1)和2-位碲桥联β-CD(2)的复合及复合机理.对比研究了DLS与三种不同环糊精复合强度及复合方式的差... 详细信息

利用稳态、时间分辨荧光光谱,结合非线性最小二乘法拟合系统研究了手性探针分子丹酰-L-丝氨酸(DLS)与β-环糊精(β-CD)、2-位硒桥联β-CD(1)和2-位碲桥联β-CD(2)的复合及复合机理.对比研究了DLS与三种不同环糊精复合强度及复合方式的差别.结果表明,引入硒桥键不能使化合物1与丹酰基丝氨酸分子很好地复合;而引入碲桥键使化合物2对DLS分子的结合能力相对于β-CD有明显增强.

关键词：丹酰基丝氨酸硒桥联双环糊精碲桥联双环糊精非线性最小二乘法拟合时间分辨荧光光谱

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寡聚酰胺PyPyPyβDp与DNA相互作用的荧光动力学

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中国科学（B辑） 2005年第4期35卷 275-279页

作者：张慧娟王津吴义室袁谷艾希成汪力张建平中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100080 北京大学化学与分子工程学院北京100871 中国科学院物理研究所凝聚态物理中心北京100080

通过稳态吸收光谱、荧光光谱和时间分辨荧光光谱对寡聚酰胺分子PyPyPyβDp(简称PPP)的光物理性质进行了详细研究.发现PPP的激发态性质受溶剂环境影响较大,在TKMC缓冲液中,PPP有较弱的荧光,其荧光寿命为16ps;随着溶剂极性逐渐降低,荧光... 详细信息

通过稳态吸收光谱、荧光光谱和时间分辨荧光光谱对寡聚酰胺分子PyPyPyβDp(简称PPP)的光物理性质进行了详细研究.发现PPP的激发态性质受溶剂环境影响较大,在TKMC缓冲液中,PPP有较弱的荧光,其荧光寿命为16ps;随着溶剂极性逐渐降低,荧光光谱蓝移,荧光强度增加,相应荧光寿命增长.通过对PPP与DNA双螺旋分子相互作用的荧光动力学研究表明,PPP与DNA相互作用后,荧光强度增强,荧光寿命从16ps增加到32ps,证实了存在PPP与双螺旋DNA的结合相互作用.

关键词：寡聚酰胺(PPP) 小牛胸腺DNA(ctDNA) 时间分辨荧光光谱识别动力学分子相互作用 DNA双螺旋荧光动力学寡聚酰胺 Dp 光物理性质

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N-溴代琥珀酰亚胺修饰菌紫质中色氨酸的光谱学研究

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生物物理学报 2005年第6期21卷 404-408页

作者：王哲琛钟声张建平胡坤生山东大学生命科学学院中国科学院生物物理研究所北京100101 中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100080

采用紫外-可见吸收光谱和荧光光谱方法研究了菌紫质(Bacteriorhodopsin,bR)中的8个色氨酸(Tryptophan,Trp)残基在被N-溴代琥珀酰亚胺(N-bromosuccinimide,NBS)修饰过程中的残基数目及对应的光谱变化。研究结果显示:随着NBS/bR摩尔比例... 详细信息

采用紫外-可见吸收光谱和荧光光谱方法研究了菌紫质(Bacteriorhodopsin,bR)中的8个色氨酸(Tryptophan,Trp)残基在被N-溴代琥珀酰亚胺(N-bromosuccinimide,NBS)修饰过程中的残基数目及对应的光谱变化。研究结果显示:随着NBS/bR摩尔比例增加逐渐被修饰的Trp残基有4个左右,如果NBS过量,则Trp残基的修饰个数最终可达6～7个;伴随化学修饰出现Trp残基特征荧光峰值下降及峰位蓝移。研究结果揭示了bR中Trp残基可能的三种结构分布,对于进一步弄清bR中Trp-视黄醛(Retinal)偶联能量传递、单独Trp残基的荧光寿命和Trp残基在膜蛋白结构和功能中的作用具有积极而重要的意义。

关键词：菌紫质(bR) Trp残基 N-溴代琥珀酰亚胺(NBS) 紫外-可见吸收荧光

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